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Universidade de São Paulo
Instituto de Física de São Carlos
Jorge Douglas Massayuki Kondo
Ressonâncias moleculares em estados  de
átomos de Rydberg frios
São Carlos
2010
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Jorge Douglas Massayuki Kondo
Ressonâncias moleculares em estados  de
átomos de Rydberg frio
Dissertação apresentada ao Programa de
Pós-Graduação em Física do Instituto de
Física de São Carlos da Universidade de São
Paulo, para obtenção do título de mestre em
Ciências.
Área de Concentração: Física Básica.
Orientador: Prof. Dr. Luis Gustavo Marcassa
SÃO CARLOS
2010
AUTORIZO A REPRODUÇÃO E DIVULGAÇÃO TOTAL OU PARCIAL DESTE TRABALHO,
POR QUALQUER MEIO CONVENCIONAL OU ELETRÔNICO, PARA FINS DE ESTUDO E
PESQUISA, DESDE QUE CITADA A FONTE.
Ficha catalográfica elaborada pelo Serviço de Biblioteca e Informação IFSC/USP
Kondo, Jorge Douglas Massayuki.
Ressonâncias moleculares em estados Np de átomos de Rydberg frios.
/ Jorge Douglas Massayuki Kondo; orientador Luis Gustavo Marcassa - São
Carlos, 2010.
90p.
Dissertação (Mestrado Programa de Pós-Graduação em Física Área
de concentração: Física Básica) Instituto de Física de São Carlos da
Universidade de São Paulo.
1. Átomos de Rydberg frios. 2. Armadilha magneto-óptica . 3.
Transferência de populações. 4. Estados Np de Rydberg. 5. Potenciais
moleculares. I. Título.
Á minha avó Katsuko Ishikawa Kondo
Agradecimentos
A tarefa de agradecer as pessoas que de alguma maneira ajudaram na realização desse
trabalho, não é fácil e em certo sentido é injusta. o como citar todos os envolvidos no
trabalho diário de estudo e pesquisa, que por vários anos vem tomando conta de minha vida
acadêmica, neste sentido nenhuma lista de agradecimentos é completa. No entanto, não há como
esquecer o incansável esforço de meus pais Claudete e Nobuyuki na luta para proporcionar
educação de qualidade a mim e a meus irmãos. Não posso em especial deixar de agradecer a
minha avó Katsuko Ishikawa Kondo e ao meu irmão Yunes com quem aprendi grandes lições de
respeito, bondade e paciência. Aos que seguem abaixo, deixo um singelo agradecimento por
extenso. A todos, deixo um forte abraço.
Aos meus amigos Osny Albuquerque, Antônio Neto, Francisco Bauke, Pedro Ivo, Carlos
Escanhoela, Diogo da Costa, Maria Luiza, Marcio Augusto, Carlos Abreu, Guilherme Prata,
Ruben Auccaise, Gabriel Luchini, Hisao Moriya, Oigres Bernadinelli, Thiago Mosqueiro, Mariana
Odashima e tantos outros que sempre me apoiaram em momentos difíceis, pelo companheirismo e
discussões bem humoradas.
Aos meu colegas de laboratório Bruno Marangoni, Jader Cabral, Luis Felipe e Renato
Menegatti que tanto me ajudaram na realização dos experimentos.
Ao meu orientador Prof. Dr. Luis Gustavo Marcassa e sua esposa Luciana, pela
oportunidade de realizar este trabalho, pela paciência, dedicação e por fornecer todos os meios
necessários à pesquisa.
Ao serviço de biblioteca e informação Bernhard Gross e ao serviço de Pós-graduação
IFSC.
Ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) e aos nossos
contribuintes, que possibilitaram a realização deste projeto.
Muito Obrigado!
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Shakespeare,
Hamlet, Ato 2, Cena 2
Resumo
KONDO, J. M. Ressonâncias moleculares em estados de átomos de Rydberg frios. 2010.
90p. Dissertação (Mestrado) Instituto de Física de São Carlos, Universidade de São Paulo, São
Carlos, 2010
Neste trabalho estudamos a interação entre átomos de Rydberg no estado  e sua dependência
com o campo elétrico dc. Estes estados apresentam ressonâncias Föster para um número quântico
principal menor que 37. Nestes processos de ressonância um par atômico no estado  muda
para um par 
. Realizamos dois experimentos de evolução temporal para 
. No primeiro investigamos a dependência da taxa de transferência de população

em função
do número quântico principal . E no segundo estudamos a transferência de população para um
estado fixo de  em função do campo elétrico. Além disso, estudamos a dependência da
população no estado  em função da densidade de átomos de Rydberg no estado . Estes
resultados nos permitem observar duas contribuições distintas, uma linear relacionada a radiação
de corpo negro e uma quadrática ligada a interação de dois corpos. Estes resultados confirmam o
modelo de taxa para o efeito da radiação de corpo negro.
Palavras-chave : átomos de Rydberg frios, armadilha magneto-óptica, transferência de populações,
estados  de Rydberg, potenciais moleculares.
Abstract
KONDO, J. M. Molecular resonances in  states of cold Rydberg atoms. 2010. 90p.
Dissertação (Mestrado) Instituto de Física de São Carlos, Universidade de São Paulo, São
Carlos, 2010.
In this work we studied the role of Rydberg atoms interactions in the  state and the dc electric
field dependency of this process. The  state shows Föster resonances for principal quantum
number less than 37. In this resonance process, an atomic pair in  state changes to a pair
 . We have performed two time evolution experiments for . In the first
one we have investigated the

population transfer rate for a variable principal quantum number
n. In the second we have study the population transfer for a fixed , by varying an electric
field. Moreover, we observed the density dependency of the population in the  state by varying
the  state atomic density. The results allow us to observe two distinct contributions, a linear
contribution related with the black body radiation and a quadratic one connected with two body
process. The results agree well with the rate model used to treat the black body radiation.
Keywords: cold Rydberg atoms, magneto-optical trap, population transfer,  Rydberg States,
molecular potencials.
Lista de Figuras
Figura 2.1
Sinal de elétrons resolvido no tempo resultado da detecção por campo
de ionização seletiva para a excitação do estado , para um tempo de
. O inset mostra a razão entre





em função do
campo elétrico estático. A transferência de população de


para


é de ..................................................................................
33
Figura 2.2
Comportamento quadrático da população


em função da
densidade de


os pontos são dados experimentais e a linha é o
ajuste com

. O inset mostra o comportamento do estado 

em função da densidade de 

............................................................
34
Figura 2.3
(a) Curvas de potenciais moleculares para estados ao redor de 
 resultado da diagonalização em função da distância interatômica R
considerando efeito Stark dc, interação dipolo-dipolo, dipolo-
quadrupolo, quadrupolo-quadrupolo, para M=1,
. (b)
Projeção da mistura entre os estados,


.........................................................
35
Figura 2.4
Sinal de elétrons, com tempo entre excitação e detecção de  para
o estado com n= 37, a transferência de população nesta escala de tempo
é de aproximadamente .....................................................................
37
Figura 2.5
População no estado 39P,

, em função da densidade do estado
inicial 37D ,

, podemos observar a dependência quadrática entre os
estados, um ajuste realizado com

, mostra que ..........
38
Figura 2.6
(a) Curvas de potenciais moleculares com interações multipolares
próximos ao estado , com campo elétrico estático
, M=0, (b) , o efeito Stark altera a forma e os
cruzamentos dos potenciais.......................................................................
39
Figura 2.7
Região de avoid-crossing com estado ,(a) com contribuição
quadrupolar, aparecimento de um avoid-crossing, (b) apenas
contribuição dipolar, perda do avoid-crossing.........................................
40
Figura 2.8
Comparação entre os dados experimentais e a teoria para a taxa de
formação pelo processo de dois corpos, circulo claros corresponde aos
dados com campo elétrico de  e circulo escuros ao campo
elétrico de .....................................................................................
41
Figura 2.9
Mapa Stark do estado  e estados próximos, a figura mostra
o cruzamento entre os estados, e a linha continua é a população de 39P
em função do campo elétrico....................................................................
42
Figura 2.10
43
Figura 2.11
44
Figura 3.1
48
Figura 3.2
49
Figura 3.3
50
Figura 3.4
51
Figura 3.5
52
Figura 3.6
54
Figura 3.7
55
Figura 3.8
55
Figura 3.9
56
Figura 3.10
57
Figura 3.11
Varredura dos estados de Rydberg em função do comprimento de onda
do laser de excitação.O estado  é alcançado devido a ão de um
campo elétrico residual de fundo do sistema...........................................
58
Figura 3.12
População do estado  em função do campo elétrico estático,
procedimento aplicado na medida do campo elétrico resídual do
sistema......................................................................................................
59
Figura 4.1
Os gráficos de (a-e) se referem ao estados com número quântico fixo de
32 a 36 respectivamente e mostram a população de nS em função do
campo elétrico para o processo 






,
os três picos da esquerda para direita referem-se as três projeções de
;

 , 
 e 

respectivamente........................................................................................
62
Figura 4.2
Diagrama de energia dos pares atômicos 



e 



e cruzamentos com para as projeções de
 ,

 , 
 e 
. O zero de
energia foi tomado no ponto de ressonância 
 ..............
63
Figura 4.3
Posições de ressonância em função da energia relativa, a curva verde é
o ajuste da curva experimental realizada com a soma de 3 funções
Lorentzianas...............................................................................................
65
Figura 4.4
O gráfico mostra as larguras de linha e distância entre picos não
adjacentes das ressonâncias em unidade de energia (MHz) em função
do número quântico principal n.................................................................
66
Figura 4.5
Evolução temporal do estado 35S ao excitar estados 35P. A curva
relativa a excitação de estados mais energéticos

foi multiplicada
por 8 para melhor observação na mesma escala........................................
67
Figura 4.6
Diagrama de estados para o modelo de transições devido a interação
com o campo de radiação de corpo negro, 21 estados são considerados
para . Os estados são mostrados em ordem de
energia.......................................................................................................
68
Figura 4.7
Comparação dos dados experimentais para efeito de corpo negro com
dados de evolução temporal no intervalo . A simulação
concorda muito bem com o experimento como exemplo n = 36..............
70
Figura 4.8
Filtragem dos dados experimentais pela subtração da contribuição da
radiação de corpo negro encontrada no modelo de taxas para o estado
.............................................................................................................
71
Figura 4.9
Evolução temporal para n  a evolução é graficada num
intervalo de tempo de  a , e apresenta saturação em
 ......................................................................................................
72
Figura 4.10
73
Figura 4.11
74
Figura 4.12
75
Figura 4.13
73
Figura 4.14
79
Figura 4.15
79
Figura 4.16
80
Figura 4.17
81
Figura 4.18
81
Lista de Tabelas
Tabela 4.1
64
Tabela 4.2
64
Tabela 4.3
72
SUMÁRIO
1 INTRODUÇÃO ......................................................................................................... 23
2 REVISÃO DA LITERATURA ................................................................................. 31
2.1 Efeito Stark ac na excitação de pares atômicos de Rydberg............................ 32
2.2 Efeito Stark dc na excitação de pares atômicos de Rydberg ........................... 36
3 MONTAGEM EXPERIMENTAL ........................................................................... 47
3.1 Armadilha magneto óptica (AMO) .................................................................. 47
3.2 Excitação e detecção dos estados de Rydberg ................................................. 52
3.3 Aquisição dos dados e seqüência temporal ...................................................... 57
3.4 Campo elétrico Residual .................................................................................. 58
4 RESULTADOS E DISCUSSÕES ............................................................................ 61
4.1 Campo elétrico dc e posições de ressonâncias ................................................. 61
4.2 Evolução temporal ........................................................................................... 67
4.2.1 Eliminação do efeito da Radiação de corpo negro .............................. 67
4.2.2 Evolução temporal em função do número quântico principal. ............ 71
4.2.3 Evolução temporal em função do campo elétrico dc. .......................... 74
4.3 Transferência de população em função da densidade atômica ........................ 77
5 CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS ........................................................................ 83
REFERÊNCIAS ............................................................................................................. 87
Capítulo 1: Introdução 23
1 INTRODUÇÃO
A moderna investigação científica em busca do conhecimento da estrutura da matéria
tem raízes muito antigas. O Homem desde os primórdios da civilização vem se fazendo a
mesma pergunta: Do que somos feitos?
O primeiro modelo concreto da teoria atômica foi proposto pelos gregos Leucipo e
Demócrito, os quais acreditavam que tudo era constituído de pequenas esferas maciças e
indivisíveis. Estas esferas se comportavam como um turbilhão de peças de um quebra-cabeça,
onde algumas peças por possuírem características semelhantes se encaixavam, outras por
serem muito diferentes não encaixavam ou encaixavam fracamente umas as outras. Assim,
nasceu o primeiro átomo e logo uma multiplicidade de novas questões (1). As principais delas
são: Do que são feitos? E como atuam os mecanismos de suas interações?
Por volta do ano de 1800 d.C. um novo fôlego é dado, com o desenvolvimento do
método científico, da era da industrialização, e sob o véu de inúmeras descobertas na
matemática, física, química, biologia etc. John Dalton revive o modelo atômico grego através
da lei das proporções constantes. Logo, um novo conjunto de novas interpretações acerca do
mundo atômico emergia e grandes nomes da ciência contribuíram com seu desenvolvimento.
No final do século XIX J.J. Thomson propõe um novo modelo atômico, baseado em
seus experimentos sobre o elétron. O famoso modelo de pudim de ameixas propunha um meio
semelhante a uma gelatina como a carga positiva e que possuía distribuídas em sua superfície
partículas negativas, os elétrons. Enerst Rutherford ex-aluno de Thomson, por volta de 1911,
baseado em experimentos de espalhamento de partículas obtém resultados conflitantes, e
descobre que toda a massa do átomo deve estar localizada em seu centro, o núcleo, e que seu
raio deve ser muito menor que o raio atômico.
Rutherford propõe um novo modelo, o modelo planetário, o que não estava em
desacordo com as descobertas de Newton sobre a mecânica. Porém, esse modelo entrava em
conflito com outra grande evolução da ciência naquele período da história, o
24 Capítulo 1: Introdução
eletromagnetismo. Este trazia um problema ao modelo de Rutherford, segundo o qual um
corpo carregado eletricamente emite radiação eletromagnética ao ser acelerado, e no modelo
de Rutherford claramente algo não estava correto.
O cenário científico do inicio do século XX era, contudo, muito promissor. Os
postulados de Bohr dentre eles a quantização do momento angular , explicavam de
maneira satisfatória os resultados experimentais. Entre eles podemos citar as linhas espectrais
do hidrogênio e a estabilidade atômica, abrindo as portas para um novo e estranho mundo, o
mundo da mecânica quântica. Os postulados de Bohr, porém continuavam a ser medidas
emergenciais. E apesar de sua teoria explicar experimentos como os de Balmer, Lyman,
Rydberg e inúmeros outros de forma simples ainda havia questões em aberto.
Albert Einstein uma vez disse não acreditar que Deus jogasse dados com o universo,
uma crítica as bases probabilísticas em que o arsenal matemático da mecânica quântica
crescia. Entretanto, com o desenvolvimento das idéias elegantes de Erwin Schrödinger em sua
descrição ondulatória da mecânica quântica, paralelamente ao desenvolvimento da mecânica
matricial de Heisenberg, solidificaram as bases do modelo atômico de Bohr. A mecânica
quântica encontra seu lugar, e é responsável pelo grande avanço tecnológico pelo qual nossa
sociedade vem passando. Seu formalismo é aplicado em diversos ramos da ciência, e tem se
mostrado uma poderosa ferramenta para a melhor compreensão dos processos que ocorrem
em nosso dia a dia.
Uma pergunta fica ainda sem uma resposta definitiva: como nesse mundo quântico os
átomos interagem entre si? E ainda mais, como essas interações evoluem no tempo? Sabemos
atualmente que a equação para esses sistemas é simples e pode ser descrita pela equação de
Schrödinger. O que se torna um desafio é a solução dessas equações que para maioria dos
casos é desconhecida ou no nimo demandam um trabalho computacional infinito para
convergência de soluções numéricas. Atualmente para estudar esse grande número de
interações diversos experimentos estão sendo realizados, em especial aqueles que envolvem
processos de colisões atômicas produzem grandes quantidades de informações, e nos dão
pistas para compreender melhor o átomo.
Capítulo 1: Introdução 25
Átomos fora do estado fundamental ou átomos de Rydberg possuem características
que os tornam perfeitos candidatos a experimentos de colisões atômicas. Dentre as principais
características destes sistemas (2) podemos citar: i) grande seção de choque que é
proporcional a
. ii) possuem raios gigantescos, muitas vezes com milhares de raios de Bohr,
levando a interações de longas distâncias, geralmente da ordem de micrometros. iii) tem
grande polarizabilidade e momentos de dipolo, ficando suscetíveis a interações com campos
elétricos relativamente baixos, radiação de microondas, radiofreqüências, etc. iv) tem
separação energética pequena entre os estados 

, possibilitando o estudo da interação da
radiação de corpo negro nestes sistemas. v) possuem tempos de vida extremamente longos,
usualmente da ordem de milissegundos.
Obter átomos excitados não era uma tarefa fácil. Contudo, em 1966 com o
desenvolvimento dos lasers de corante de maneira independente por P. Sorokin e F.P. Schäfer
tornou o trabalho possível (3). A produção dos estados de Rydberg em laboratório em grande
quantidade tornou-se um trabalho não muito complicado, porém a banda de espectro desses
estados ainda era muito larga, resultado do efeito Doppler devido ao movimento atômico.
Na década de 80 o primeiro experimento de confinamento atômico com base nos
trabalhos de Richard Cook sobre pressão de radiação (4-5) e confinamento magnético foram
realizados por Raab e colaboradores (6), com a construção da primeira armadilha magneto-
óptica. O grupo de Raab pôde aprisionar aproximadamente 
átomos numa armadilha de
 de diâmetro a temperaturas da ordem de centenas de microkelvin. A partir deste
momento átomos neutros puderam ser confinados espacialmente, livres do efeito Doppler, e
os lasers de corante tornaram possível estudar nestes sistemas estados de Rydberg.
O interesse na investigação dos estados de Rydberg é devido à grande quantidade de
informação que esses sistemas fornecem, visto que suas interações são importantes em
diversas áreas da física. Em geral, o estudo dos estados de Rydberg abrangem uma grande
variedade de pesquisas, que envolvem o estudo de potenciais moleculares (7-10),
transferência de energia (11-13), princípio da correspondência (14-15), mapeamento da
estrutura Stark (16), medidas de tempos de vida (17-18), astrofísica (19), física de plasmas
ultra-frios (20-21), processos de superradiancia (22-23), Eletrodinâmica Quântica QED
26 Capítulo 1: Introdução
(24), bloqueio (25-26) e anti-bloqueio de dipolo (27), computação quântica (28-31), processos
de interação de muitos corpos (32) etc.
Neste trabalho, lidaremos com átomos de Rydberg com apenas um elétron em sua
camada de valência, conhecidos como átomos hidrogenóides. Como exemplo, podemos citar
a família de átomos alcalinos como o Césio (Cs), Sódio (Na), Lítio (Li), Rubídio (Rb) etc.
Especificamente, em nossos experimentos utilizamos estados de Rydberg de átomos de
Rubídio 85.
Atualmente bastante atenção é dada aos estados de Rydberg como proposta de
sistemas ideais no estudo de viabilidade da computação quântica, e implantação de portas
lógicas. Uma vez que, a interação a longas distâncias em conjunto com longos tempos de vida
destes sistemas, pode levar a estados emaranhados (24-26, 28-31, 33-35) com a criação de
Qubits. O processo de formação de bits quânticos em armadilhas de dipolo, por meio do
emaranhamento criado pelo bloqueio dipolar é abordado pelo grupo do Prof. Gaëtan (25).
Para implementar algoritmos quânticos, portas lógicas e processos controláveis de
emaranhamento os níveis de Rydberg devem ser acessados com alto grau de confiabilidade e
estabilidade. Entretanto, o acesso a estes níveis de Rydberg é influenciado por interações com
outros átomos de Rydberg que perturbam o sistema levando a decoerência.
Os primeiros experimentos envolvendo o estudo de colisões entre átomos de Rydberg
ultra-frios foi realizado no fim dos anos 90 (36-37) explorando a interação entre estados .
Neste processo o estado  é excitado e logo em seguida se realiza a detecção do estado , o
esquema pode ser expresso por 
. A interpretação dos resultados
experimentais seguiram duas correntes distintas. A primeira considera a interação de muitos
corpos de um gás de Rydberg congelado e despreza qualquer tipo de movimento atômico.
Neste caso, a interação ocorre somente devido a mudança de energia interna dos estados, essa
interpretação pode ser vista nos trabalhos independentes de Mourachko, Tanner e Gallagher
(11-13).
Anderson e colaboradores (36) propuseram um mecanismo de interação dipolar entre
átomos de Rydberg que dependia da temperatura da amostra. Ou seja, à temperatura de 300K
Capítulo 1: Introdução 27
o processo colisional era exclusivamente de dois corpos e a  o sistema estaria estático
e a interação seria somente devido a muitos corpos.
Contudo, outra interpretação dos processos de interação é a forte dependência com o
movimento atômico. Nesse caso, dois átomos de Rydberg sob ação de um potencial atrativo,
são acelerados até colidirem em certas distâncias internucleares, levando a mudança de estado
dos pares com ganho de energia cinética. Overstreet e colaboradores (38) trabalhando com
átomos ultrafrios de Cs numa armadilha magneto-óptica mediram o ganho de energia cinética
destes processos, o comportamento então seria exclusivamente devido à interação de dois
corpos.
Nosso grupo vem interpretando os processos como interações de dois corpos (7, 10),
como apresentado no trabalho de Nascimento e colaboradores (9). Os mesmos resultados
foram obtidos por Li e colaboradores (39), tanto em processos de transferência de energia
como interação com a radiação de corpo negro.
Seguindo esta linha de investigação nosso grupo realiza experimentos com processos
colisionais entre átomos de Rydberg de
85
Rb e prova cada vez mais que os processos que
envolvem potenciais moleculares explicam os diversos resultados experimentais. Atualmente
a montagem experimental de nossa armadilha conta com um excelente controle de campo
elétrico estático, abrindo caminho para investigação da ação do efeito Stark dc nesses
processos de interação.
Descobertas atuais, em relação ao conhecimento detalhado de potenciais, levaram a
novas interpretações dos resultados, em 2009 no trabalho de Nascimento e colaboradores (8)
foi detectada população no estado 

após a excitação do estado

. Tal resultado
poderia ser naturalmente derivado de colisões binárias, porém, o trabalho de Singer (40)
mostrou que potenciais entre átomos de Rydberg no estado

são repulsivos. Dois
importantes fatores contribuíram para elucidar o fenômeno, o primeiro é a mistura entre
potenciais moleculares dos pares de estados



e 


na região
interna do potencial devido a efeitos multipolares. O segundo é o efeito Stark ac que faz com
que o estado 


seja ressonante com 


levando a excitação
direta desses estados moleculares (38). Nos cálculos foram considerados contribuições de
28 Capítulo 1: Introdução
dipolo-dipolo, quadrupolo-dipolo e quadrupolo-quadrupolo bem como efeito Stark dc, e os
resultados são encontrados em (8).
Resultados mais recentes do trabalho de Jader e colaboradores (41), onde o processo
colisional estudado foi 
, com detecção do estado
com tempo entre excitação e detecção no intervalo . Mostrou que o
conhecimento dos potenciais moleculares, levando-se em conta efeitos Stark dc, interações
multipolares e o correto mapeamento das regiões de cruzamentos proibidos, pode explicar o
processo de transferência de populações. O processo se baseia no modelo semi -clássico de
transições diabáticas de Landau-Zener, tal descrição baseada em primeiros princípios tem
ótima concordância com os dados experimentais. O trabalho também mostrou que a interação
com a radiação de corpo negro não pode ser desprezada. Para a correta interpretação dos
resultados buscamos a colaboração do grupo do Prof. Shaffer, da Universidade de Oklahoma,
que realizou as simulações numéricas dos diversos potenciais moleculares envolvidos no
experimento.
Neste trabalho voltamos a investigar o processo de interação entre estados 

, ou
seja,





, com detecção do estado 

. Este processo
possui cruzamentos de energia entre os estados, com a aplicação de campo elétrico estático,
levando a processos de colisões ressonantes. Nosso experimento evidencia a importância da
excitação de potenciais moleculares, o efeito Stark dc do campo elétrico aplicado na amostra e
a importância da radiação de corpo negro para tempos longos. Propusemos um modelo de
taxas para a influência da radiação de corpo negro, e um procedimento para eliminar dos
dados experimentais essa contribuição, mostramos também a clara contribuição dos processos
binários no experimento.
No capítulo 2 apresentaremos os aspectos teóricos dos dois últimos experimentos de
nosso grupo, o primeiro deles envolve o processo de excitação  e subseqüente detecção do
estado

, o segundo é a observação de ressonâncias moleculares com estados . O
capítulo 3 trata da montagem experimental e dos procedimentos utilizados no experimento,
como o funcionamento da armadilha magneto óptica, do sistema de produção de átomos de
Rydberg bem como sua detecção por pulso de ionização seletiva, o sistema de aquisição de
Capítulo 1: Introdução 29
dados, determinação do campo elétrico residual da armadilha e a seqüência temporal do
experimento também são abordados neste capítulo.
Os resultados obtidos do experimento do processo 






como: posições de ressonâncias, efeito da radiação de corpo negro, processos de
dois corpos e evolução temporal bem como a discussão dos dados, são apresentados no
capítulo 4. As conclusões e as perspectivas para futuros experimentos são deixadas ao
capítulo 5.
30 Capítulo 1: Introdução
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 31
2 REVISÃO DA LITERATURA
Neste capítulo apresentamos uma revisão da literatura relacionada aos últimos
experimentos realizados em nosso grupo e que trouxeram significativos avanços na
compreensão dos processos de interação atômica entre átomos de Rydberg em armadilhas
magneto-ópticas. O primeiro experimento abordado é o processo de transferência de
população  
, tal processo mostrou-se sensível a efeitos de
campo elétrico ac e de interações de mais altas ordens entre as diferentes curvas de potenciais
moleculares tal como interação dipolo-dipolo, dipolo-quadrupolo e quadrupolo-quadrupolo.
Isto leva a uma mistura entre os estados em distâncias interatômicas muito pequenas.
Abordaremos o modelo teórico do processo bem como sua excelente concordância com os
dados experimentais. O segundo experimento trata dos efeitos do campo elétrico dc e das
interações de mais altas ordens sobre os cruzamentos entre os potenciais moleculares a curtas
distâncias (42). O processo de interação é dado por 
, para
explicá-lo apresentamos um modelo semi-clássico baseado no processo de transição diabático
de Landau-Zener nos cruzamentos a curtas distâncias, mostraremos a ação radical do campo
elétrico dc e dos graus de interação atômica nas curvas de potenciais. Apresentamos um
método para separar a contribuição da radiação de corpo negro através de um modelo de taxas
e por último discutimos a evolução temporal da transferência de população, bem como
comparações com resultados experimentais.
32 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
2.1 Efeito Stark ac na excitação de pares atômicos de Rydberg
Um recente trabalho de nosso grupo (8) apresentou importantes descobertas quanto ao
efeito de campo elétrico ac na transferência de populações, enquanto o efeito Stark dc não se
mostrou importante no processo. Consideramos também contribuições de interação dipolo-
dipolo, quadrupo-dipolo e mais altas ordens na descrição dos potenciais moleculares em
transferências de populações na excitação de estados de Rydberg ultra-frios na armadilha
magneto óptica. O trabalho foi realizado com estados  com detecção do estado , o
processo pode ser descrito como 
. O experimento consiste na
excitação de estados  e subseqüente detecção por campo seletivo de ionização após um
intervalo de tempo  das populações finais em .
A figura 2.1 mostra um sinal de elétrons obtido com pulso de ionização seletiva para
excitação do estado 

para um tempo de detecção de . Podemos observar uma
pequena população nos estados 



o que naturalmente poderia ser relacionado a
colisões binárias (7, 10) entre 2 átomos no estado  sob ação de um potencial atrativo.
Porém, o trabalho de Singer e colaboradores (40) mostrou que esses potenciais entre dois
átomos de Rydberg no estado  são repulsivos e o modelo de colisão deve a princípio ser
descartado neste processo.
A ação de campo elétrico estático aplicado na amostra, não apresentou mudanças
significativas em relação a razão entre as populações






como podemos
observar no inset da figura 2.1 no intervalo entre 0 e 5 V/cm. Efeitos semelhantes foram
observados no trabalho de Amthor e colaboradores(43) no estudo de ionização Penning com
átomos de Rb, contudo os autores consideram a interação da radiação de corpo negro em
tempos muito longos  provocando uma mudança do potencial repulsivo para um
atrativo; nossos experimentos ocorrem em tempos muito curtos para considerar ação do
campo de radiação térmica.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 33
Os resultados não podem ser interpretados como ação do processo de detecção que
nesse tipo de processo deve haver um avoid crossing entre os potenciais (13). O avoid
crossing ou cruzamento proibido ocorre quando o cruzamento entre níveis de energia de
pares atômicos. As interações dipolares quebram esta degenerescência originando um ponto
de sobreposição de estados. A probabilidade de transição de um estado a outro é descrita pela
teoria de Landau-Zener para transições diabáticas (44). Este tipo de processo contribui muito
pouco que a probabilidade de transição cai exponencialmente com a diferença de energia
entre os estados, neste caso a diferença de energia entre os estados é muito grande da ordem
de 

. Contudo, a dependência da população 

com relação a densidade de 

é quadrática como mostra o ajuste com  visto na figura 2.2 para .
O inset da figura exibe os dados especificamente para excitação do estado , mostrando
que a interação se comporta como um processo de dois corpos.
Para compreendermos os fenômenos que levam a esses processos, devemos considerar
uma série de interações. A primeira delas é a inclusão da influência das interações elétricas de
ordem mais altas entre os estados, como interação dipolo-dipolo, dipolo-quadrupolo e
quadrupolo-quadrupolo. As curvas de potenciais moleculares foram calculadas ao redor do
estado 



em função da distância interatômica R, bem como efeito Stark dc.
Figura 2.1 Sinal de elétrons resolvido no tempo resultado da detecção por campo de ionização seletiva
para a excitação do estado , para um tempo de  . O inset mostra a razão entre





em função do campo elétrico estático. A transferência de população de


para


é de .
34 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
O principal resultado dessa adição de fatores de interação é uma mistura entre as
funções de onda dos pares moleculares levando ao aparecimento de uma projeção do estado




em 



. Mostramos as curvas ao redor do estado 
 com projeção de momento angular M = 1 na direção do eixo de separação entre os
átomos e campo elétrico estático
 na figura 2.3.a.
A mistura entre os estados é dada por


e é mostra
da fig. 2.3.b, podemos ver que a mistura entre os estados é maior para curtas distâncias e
tende a zero para distâncias maiores que . O segundo ponto importante na
interpretação dos dados é a interação do laser de excitação pela ação do efeito Stark ac,
consideramos um sistema de três níveis dados por: 



, 

 e 



. O efeito Stark ac levanta a degenerescência do estado 

 em múltiplas
ressonâncias, esse efeito faz com que o segundo fóton seja ressonante com o estado 



levando ao acoplamento entre os estados.
Figura 2.2 Comportamento quadrático da população


em função da densidade de


os pontos
são dados experimentais e a linha é o ajuste com

. O inset mostra o comportamento do
estado 

em função da densidade de 

.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 35
Os parâmetros importantes do modelo são: i) intensidade do laser de excitação,
ii) a freqüência de Rabi para primeira transição

 ; com




, a segunda transição 







com
 , com
, iii) as larguras de linhas das transições e o detuning do
laser.
As equações são resolvidas numericamente e a integração é realizada sobre as
distâncias R onde C(R) é válido, o intervalo de distâncias considerado é de  para o
ponto interno do potencial, para distâncias menores o laser de excitação sai da condição de
ressonância, e   para o limite externo onde a ordem de grandeza das interações
multipolares é menor do que a energia cinética dos átomos. Nestas condições a razão de
excitação direta é de aproximadamente  em excelente acordo com os resultados
experimentais.
É importante notar que a largura de banda do laser de excitação  é muito menor do
que a separação energética entre os potenciais  e 
. A princípio os
Figura 2.3 (a) Curvas de potenciais moleculares para estados ao redor de  resultado da
diagonalização em função da distância interatômica R considerando efeito Stark dc, interação
dipolo-dipolo, dipolo-quadrupolo, quadrupolo-quadrupolo, para M=1,
. (b)
Projeção da mistura entre os estados,


.
36 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
dados experimentais indicam um sistema de colisão com troca de potenciais, porém, o
potencial alvo  é repulsivo. As interações de mais altas ordens entre os estados
vizinhos levam a uma mistura entre os estados e que o efeito ac do laser de excitação levanta
o nível de energia do segundo estado levando ao efeito Autler Towner de excitação direta
num sistema de três níveis.
O comportamento quadrático de


em relação a densidade de

também está
de acordo com o modelo proposto, já que a densidade


depende linearmente da
população do estado fundamental

. A população de 

é proporcional ao quadrado
da população de 

, portanto,




está em grande concordância com o ajuste
realizado com os dados experimentais da figura 1.2.
2.2 Efeito Stark dc na excitação de pares atômicos de Rydberg
Trataremos nesta seção do trabalho mais recente do grupo, mais detalhes sobre o
experimento podem ser encontrados no trabalho de Jader(41), em que excitamos átomos em
estados de Rydberg  e detectamos transferência de população para o estado  no
intervalo . Analisaremos a dependência com relação ao campo elétrico estático e
com o número quântico principal n, podemos escrever esse processo como:


Em contraste com o experimento anterior, em que a separação energética assintótica
entre os estados  e 
era da ordem de 

, a diferença de energia
entre os estados  e
é pequena, da ordem de 

. Ou
seja, da mesma ordem de grandeza da largura de linha do laser de excitação.
A figura 2.4 mostra o sinal de elétrons para excitação do estado  com tempo de
 entre excitação e detecção, esta população é de 3 a 10 vezes maior em relação ao
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 37
processo de excitação direta do laser de excitação pelo efeito Stark ac descrito na sessão
anterior no processo com estados  de Rydberg.
A dependência da população dos estados produtos


com relação a densidade
de átomos no estado inicial

é quadrática, como podemos observar na figura 2.5 para o
estado n = 37. Graficando a população do estado 39P,

, em função da densidade de 37 D,

, realizamos o ajuste da curva com a expressão anterior e obtemos , o
processo de formação de 39P é claramente atribuído a interação de 2 corpos, onde dois
átomos no estado  interagem trocando de potencial e ganho de energia cinética. Os dados
da figura 2.5 foram normalizados em ambos os eixos para melhor visualização do
comportamento.
Figura 2.4 Sinal de elétrons, com tempo entre excitação e detecção de  para o estado com n= 37, a
transferência de população nesta escala de tempo é de aproximadamente .
38 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
Para interpretar os dados devemos levar em conta a interação com campo elétrico
estático, a estrutura fina dos estados e as diversas interações multipolares que alteram a região
interna dos potenciais levando ao surgimento de inúmeros avoid-crossings. Cada cruzamento
entre os potenciais próximos a curva de potencial molecular de  pode levar a
transferência de população para outros estados. Foi considerado um modelo semi-clássico de
transição diabática de Landau-Zener, no qual temos que a excitação de potenciais moleculares
a curto alcance leva a transferência de populações.
Em primeiro lugar uma análise das curvas de potenciais é realizada, as figuras 2.6.a e
2.6.b mostram as curvas de potenciais próximas ao estado molecular  com
projeção de momento angular e campo elétrico estático  e
 respectivamente.
A contribuição mais importante para a mistura entre os potenciais e a formação dos
avoid-crossings é a contribuição da interação dipolo-dipolo. Como exemplo, para  e
 a contribuição de dipolo-quadrupolo é de  comparada a anterior, e de
Figura 2.5 População no estado 39P,

, em função da densidade do estado inicial 37D ,

, podemos
observar a dependência quadrática entre os estados, um ajuste realizado com

, mostra que
.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 39
 para a contribuição de quadrupolo-quadrupolo. A maior influência é na forma dos
potenciais na região de cruzamento. Mostramos uma região do cruzamento dos potenciais a
curto alcance na figura 2.7, podemos observar que a curva onde a contribuição de quadrupolo
é desprezada perde um importante ponto de avoid-crossing de transição diabática.
Figura 2.6 (a) Curvas de potenciais moleculares com interações multipolares próximos ao estado 
, com campo elétrico estático , M=0, (b) , o efeito Stark
altera a forma e os cruzamentos dos potenciais.
40 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
Podemos definir uma constante relacionada a taxa do processo de dois corpos eq.
2.2, onde V é o volume de excitação do laser e é obtido do experimento para cada número
quântico principal n e campo elétrico .




A figura 2.8 mostra os dados experimentais e teóricos calculados em função de n para
dois valores de campos elétricos  e  para tempo entre excitação e
detecção de . Podemos observar um máximo para n = 37, isso ocorre devido ao efeito
Figura 2.7 Região de avoid-crossing com estado ,(a) com contribuição quadrupolar,
aparecimento de um avoid-crossing, (b) apenas contribuição dipolar, perda do avoid-crossing.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 41
Stark que faz com existam cruzamentos de energia entre os estado  e estados
, com ,figura 2.8, o modelo concorda muito bem com os dados
experimentais.
A figura 2.9 revela a influencia do campo elétrico estático na região interna das curvas
de potenciais próximos ao estado , com um claro aumento dos pontos de
cruzamentos com o aumento do campo elétrico, cada cruzamento contribui para transferência
de população. O método pode ser descrito da seguinte maneira: i) a transferência de
população do par  para o estado
pode ser calculado semiclassicamente
utilizando a aproximação de Landau-Zener, ii) desconsideramos a transferência como
resultado de colisões entre átomos livres, que nas escalas de tempo do experimento
podemos considerar o sistema estático, iii) para tempos da ordem de nanosegundos a radiação
de corpo negro não contribui, porém para tempos maiores de até  podemos extrair essa
contribuição utilizando um modelo de taxas, iv) as curvas de potenciais apresentam inúmeros
avoid-crossing para certas distâncias internucleares, pares que forem excitados nestas
distâncias podem sofrer uma transição diabática e mudar de estado.
Figura 2.8 Comparação entre os dados experimentais e a teoria para a taxa de formação pelo processo de
dois corpos, circulo claros corresponde aos dados com campo elétrico de  e circulo
escuros ao campo elétrico de .
42 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
Portanto deve ocorrer excitação do potencial molecular entre átomos que estiverem
num intervalo de distâncias que caracterizam o potencial molecular, podemos chamar o limite
mínimo como

e a distância máxima

, a probabilidade de se encontrar um vizinho
neste intervalo de distâncias é dado por eq. 2.3, onde é a densidade de átomos no estado
fundamental confinados na armadilha.







Para obter o número de átomos no estado  transferidos pelo processo de
transição, podemos escrever eq. 2.4, onde


é o número de átomos no estado
fundamental no volume de excitação V,
é a probabilidade de encontrar o vizinho mais
próximo nas distâncias de excitação ao estado molecular,


é a probabilidade de transição
diabática calculada em cada cruzamento entre os potenciais.
Figura 2.9 Mapa Stark do estado  e estados próximos, a figura mostra o cruzamento entre os
estados, e a linha continua é a população de 39P em função do campo elétrico.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 43







A radiação de corpo negro tem grande influencia na evolução temporal dos estados,
que com o aumento do número quântico principal, a separação energética entre os estados
diminui sendo proporcional a

. Utilizamos um modelo de taxas para separar esta
contribuição de nossos dados, o método é abordado em detalhes no capitulo 4, para este
experimento consideramos transições entre 18 estados vizinhos ao estado , incluindo
transições para estados  e , desconsideramos maiores, pois a transição para estes
estados é muito pequena. A figura 2.10 mostra a evolução temporal do estado , a curva
pontilhada é devido à subtração da contribuição de corpo negro, o estado

são dados
experimentais da população de estados energeticamente acima de  e , e são
populados apenas pela radiação térmica de fundo e servem como comparação com o modelo
teórico mostrando a validade do método, a transferência de população devido a este processo
é de  com tempo de .
Figura 2.10 Evolução temporal do estado  com excitação do estado inicial  com , a
curva pontilhada mostra a filtragem dos dados da contribuição devido à radiação de corpo
negro, a população

serve como parâmetro de comparação com o modelo teórico, o inset
da figura descreve qualitativamente a evolução temporal dos estados atômicos.
44 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
Podemos observar dos dados uma evolução linear dos estados
devido as
transições diabáticas do modelo. As taxas de evolução temporal se modificam com o número
quântico n e o campo elétrico aplicado , as taxas de crescimento teóricas são obtidas
calculando-se os elementos de matriz de acoplamento entre os estados nos pontos de
cruzamentos. Usando a regra de ouro para o decaimento do estado  para estes
estados se obtém as taxas, a figura 2.11 mostra as taxas experimentais e teóricas para campo
elétrico de e de . A concordância entre os dados teóricos e a teoria é
consistente com nossa interpretação do processo.
Podemos também interpretar o experimento de evolução temporal como a excitação
impulsiva dos pares  num estado não estacionário e subseqüente evolução temporal. Neste
caso o laser excita um pacote de onda que possui um caráter de dois átomos , o chamado
ncia das interações
multipolares átomo-átomo. O estado  se propaga no tempo e o estado
aparece numa escala de tempo inversamente proporcional a taxa de transição diabática do
sistema, o inset da figura 2.10 mostra o conceito.
Figura 2.11 Taxa de crescimento das populações de  em função de n, os pontos experimentais reflete a
inclinação da evolução temporal do estado, já subtraídos a contribuição de corpo negro.
Capítulo 2: Fundamentos Teóricos 45
A transferência de população devido a transição diabática pode então ser adicionada a
outros processos de decaimento como ionização Penning, decaimento de estados moleculares
pela ação da radiação de corpo negro, colisões com transferência de energia e efeitos de
muitos corpos. Mostramos que o efeito do campo elétrico tem um importante papel na
manipulação do processo de transferência, que possui também forte dependência com o
número quântico principal n. Os dados experimentais concordam muito bem com a teoria, que
se utiliza de primeiros princípios para descrever o comportamento dos estados e suas
interações.
46 Capítulo 2: Fundamentos Teóricos
Capítulo 3: Montagem Experimental 47
3 MONTAGEM EXPERIMENTAL
A armadilha magneto óptica (AMO) é de fundamental importância para nosso
experimento e seu funcionamento tem sido estudado e melhorado desde seu desenvolvimento
por Raab e Pritchard (6). Os detalhes da armadilha constam num grande número de trabalhos
(7-13, 41, 45-46). Desenvolveremos neste capítulo uma rápida descrição da montagem
experimental e de seu funcionamento, do sistema de produção de átomos de Rydberg com a
utilização do laser sintonizável de corante, do sistema de detecção por pulso de ionização
seletiva, do sistema de aplicação de campo elétrico dc, da aquisição dos dados bem como das
ultimas melhorias implementadas.
3.1 Armadilha magneto óptica (AMO)
A tecnologia de aprisionamento atômico tem como ponto fundamental a interação da
radiação com o átomo (4-5), um elevado número de fótons providos de uma fonte coerente
(Laser) exerce uma força sobre um grupo de átomos num fenômeno conhecido como pressão
de radiação. Para que o processo ocorra, os fótons devem possuir freqüências próximas as
freqüências de transições atômicas, nesse processo os átomos absorvem um quanta de energia
e logo o emitem em direções aleatórias.
A utilização de gradiente de campo magnético possibilita a absorção de fótons
seletivamente de apenas um dos feixes contrapropagantes. O processo envolve a regra de
seleção da absorção de acordo com a polarização dos feixes incidentes baseado no efeito
Zeeman. Para compreender melhor o efeito do campo magnético no confinamento, vamos
tomar um exemplo simples; considere um sistema hipotético de dois níveis, um elétron no
estado 
 =  pode realizar uma transição para o estado 
obedecendo as regras de seleção para transição dipolar  e , esse sistema,
porém, absorve fótons com diferentes polarizações se a transição é    o fóton
absorvido tem polarização
, se for  a polarização é

.
48 Capítulo 3: Montagem Experimental
O nível de energia do estado 
é triplamente degenerado em
, a interação
com o campo magnético
quebra essa simetria e o sistema passa a ser não degenerado.
Como exemplo vamos tomar o campo magnético aplicado na direção  e que varia
linearmente com a posição (campo não homogêneo)
. A variação de energia desse
nível é descrito pelo efeito Zeeman e pode ser apresentado como 


em
que
é o magnéton de Bohr. A figura 3.1 mostra a quebra da degenerescência pela ação de
um campo magnético uniforme B para o estado 2P, e as polarizações relacionadas a cada
transição (47).
Considere dois feixes de luz coerente contrapropagantes com polarizações trocadas
onde o feixe com polarização

esta na direção contraria ao eixo z, a freqüência do laser é
sintonizada abaixo da freqüência de transição , átomos em movimento na direção positiva
do eixo z interagem mais fortemente com o feixe de polarização

resultando numa força
contraria ao seu movimento, se o átomo passa a percorrer o sentido dos z negativos o efeito é
semelhante com o feixe de polarização
. Na posição
da figura 3.1 o átomo interage mais
Figura 3.1 Quebra da degenerescência pela aplicação de campo magnético estático (efeito Zeeman),


são polarizações dos fótons absorvidos ou emitidos na transição de
para
 respectivamente.

Capítulo 3: Montagem Experimental 49
fortemente com o feixe de polarização

resultando numa força restauradora que mantém o
átomo confinado no centro da armadilha.
A generalização para as condições do laboratório em três dimensões é imediata,
utilizamos três feixes de lasers contrapropagantes que se cruzam ortogonalmente e trocam de
polarização ao passar por uma lamina , o sistema é mostrado na figura 3.2.
Para gerar o gradiente de campo magnético utilizamos duas bobinas na configuração
anti-helmholtz, que produzem um gradiente de . O laser utilizado no
aprisionamento é um laser de diodo da Tóptica modelo DL100 com comprimento de onda de
 e potência máxima de . Parte do feixe passa por um sistema de absorção
saturada com célula de Rubídio para gerar o sinal de travamento do laser na freqüência de
aprisionamento dado pela estrutura de níveis hiperfinos do
85
Rb na transição 




. A figura 3.3 apresenta um esquema da montagem experimental do sistema de
absorção e do conjunto óptico do sistema de aprisionamento.
Figura 3.2 Esquema da disposição das bobinas de campo magnético na configuração anti-helmholtz, e
feixes de lasers nas polarizações das transições por regra de dipolo.
50 Capítulo 3: Montagem Experimental
A freqüência de aprisionamento possui um detuning para o vermelho dessa transição
de . O laser de aprisionamento excita com baixa probabilidade parte dos
átomos ao estado 

, este estado decai para os níveis 

 e 

. Uma vez, que os átomos estão no estado , estes param de interagir com o laser de
Figura 3.3 Esquema da montagem experimental, da configuração de absorção saturada e
sistema de aprisionamento.
Capítulo 3: Montagem Experimental 51
resfriamento. Para evitar isso, utilizamos um modulador eletro-óptico que gera a chamada
freqüência de rebombeio e desloca a freqüência do laser de aprisionamento em 
para o azul. O diagrama da figura 3.4 esclarece a última construção. Por fim o feixe é
acoplado a fibras ópticas e levado a câmara. A potência de saída de cada fibra nas três
direções é de aproximadamente .
Nossa fonte de átomos é uma lâmina de sal de Rubídio, na qual aplicamos uma
corrente elétrica de 3.5 A e por processo de redução o Rubídio atômico é liberado na câmara
que está com pressão de fundo de 

 . Nessas condições o número de átomos
aprisionados na armadilha é de 
com densidade média da ordem de


 

ocupando um volume quase esférico. Os átomos possuem velocidades
médias da ordem de  correspondendo a temperaturas por volta de . As figuras
a seguir mostram a imagem da câmara e da armadilha carregada com átomos de Rubídio 85.
Figura 3.4 Diagrama do processo de confinamento atômico, com níveis hiperfinos do Rb
85
.
Trocar foto
52 Capítulo 3: Montagem Experimental
3.2 Excitação e detecção dos estados de Rydberg
Os átomos são levados ao estado de Rydberg por um processo de dois fótons, ou seja,
parte dos átomos confinados na armadilha estão no estado 

pela prévia excitação de um
fóton do laser de aprisionamento de comprimento de onda . O segundo fóton leva o
ultimo estado ao de Rydberg 
seguindo as regras de transição dipolar. O laser utilizado
para esta última excitação é um laser de corante Jaguar Continuum que é bombeado pelo
terceiro harmônico de um laser Nd:Yag pulsado, possui largura de linha de 

e cada
pulso tem duração da ordem de  e potencia de pico 250MW. O corante utilizado é o
Exciton Coumarin 480 diluído em metanol segundo as especificações do fabricante, e nos
permite atingir regiões do espectro de  a . Possibilitando alcançar estados de
Rydberg com máximo número quântico principal n de 45, e limite inferior, n igual a 30. O
Figura 3.5 Foto da câmara de aprisionamento e bobinas anti-helmholtz (a) e da (AMO) com átomos de
Rubídio 85 utilizando câmera CCD (b).
(a)
Capítulo 3: Montagem Experimental 53
limite inferior é devido á máxima alta tensão disponível no laboratório para ionização de
estados com número quânticos menores. O pulso do laser de excitação possui taxa de
repetição de 20 Hz.
O método utilizado para a detecção dos estados de Rydberg é a de ionização por
campo seletivo utilizado em vários experimentos de nosso grupo (7-10). O procedimento se
baseia na utilização de uma importante propriedade dos estados de Rydberg, a baixa energia
de ionização. Com estados fracamente ligados, os átomos são facilmente ionizados pela
aplicação de um campo elétrico. Neste caso ao aplicarmos uma rampa de campo elétrico,
conseguimos observar a ordem de ionização dos estados, que estados com menor energia
de ligação são ionizados primeiro, e rapidamente identificá-los.
O campo elétrico de ionização é bem conhecido na literatura e pode ser escrito em
função do número quântico efetivo como mostrado na eq. 3.1. Uma discussão mais detalhada
pode ser encontrada em(2), mas como exemplo podemos informar que o campo para
ionização do estado n = 34 é de aproximadamente 280 V/cm.



Para gerar o pulso de ionização utilizamos um gerador de pulso de alta tensão
AVTECH modelo AVRH-3-OS-PN que atinge um máximo de 3KV com tempo de subida de
.
Estão localizadas no interior da nossa câmara duas grades metálicas, ambas
eqüidistante do centro da armadilha, com dimensões de 95x75 mm, transmissividade de 95%,
distância de separação de 15 mm e possuem basicamente duas finalidades: i) aplicação de
campo elétrico estático na amostra para o estudo da ação de efeito Stark e ii) aplicação do
pulso de ionização para detecção. Uma foto do interior da armadilha com as grades de campo
elétrico são mostradas na figura 3.6.
54 Capítulo 3: Montagem Experimental
Após a ionização os elétrons são acelerados até um CEM (Channel Electron
Multiplier) que amplifica o sinal de elétrons por efeito avalanche. O campo elétrico utilizado
no detector de elétrons é de 2KV proporcionando um sinal nítido de elétrons.
O campo elétrico dc é aplicado em uma das grades de ionização enquanto a grade
oposta permanece aterrada. A tensão é controlada por um software Labwiew com placa de
aquisição e geração de sinais da National modelo PCI6229 com definição de 0.001 V e
voltagem máxima de 10 Volts. Para atingir campos elétricos maiores o sinal foi amplificado
com o uso de um amplificador operacional (modelo TL074CN) com um máximo de saturação
de 15 volts. O amplificador foi calibrado para que trabalhasse apenas na região linear de
amplificação; possibilitando observar as ressonâncias para n = 32 com . O
campo elétrico residual entre as placas foi medido para esta montagem experimental e a
aplicação de  foi necessário para anular o campo elétrico residual entre as
placas, e evitar possíveis interações com o campo elétrico de fundo do sistema. O pulso de
ionização possui tempo de subida de aproximadamente , um perfil do pulso de alta
tensão é mostrado na figura 3.7 calibrada para ionização do estado 

.
Figura 3.6 Interior da câmara de aprisionamento, com grades paralelas para aplicação de campo elétrico
estático e pulso de ionização.
Capítulo 3: Montagem Experimental 55
.
A identificação das populações nos respectivos estados de Rydberg é obtida de acordo
com o campo elétrico de ionização aplicado. A detecção do estado

é mais facilmente
identificada no sinal de elétrons uma vez que seu campo de ionização é aproximadamente 12
% maior que o campo de ionização do estado alvo 

, em contraste com o estado

que tem limite de ionização muito próximo do anterior com diferença da ordem de 0.3
% e não pôde ser resolvido pelo sinal de elétrons. A figura 3.8 mostra um típico sinal de
elétrons do processo com n = 34.
-2 0 2 4 6 8 10
0
50
100
150
200
250
300
350
ionizacao 34S
Campo elétrico E (V/cm)
Tempo (s)
ionizacao 34P
Figura 3.7 Perfil do sinal de alta tensão, calibrado para ionização do estado 

; o sinal possui tempo de
subida de , aplicado  após a excitação da amostra para o estado 

.
0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5
-2
0
2
4
6
8
35S
34S
Sinal de Ionizaçao (Unid. Arb.)
Tempo (s)
Campo de ressonância
34P
E = 6.32 V/cm
Figura 3.8 Perfil do sinal de elétrons para ionização dos estados

, 

e 

. O tempo entre
excitação e o pulso de ionização é de  . Excitação com campo elétrico dc de 
.
56 Capítulo 3: Montagem Experimental
Na figura anterior o estado alvo da excitação é o , o sinal de maior amplitude é a
população em  ionizado num campo de aproximadamente  logo após o estado
produto  é ionizado a . O estado  possui campo de ionização muito
próximo de  e não pode ser resolvido de forma eficiente pelo pulso de ionização.
Sabemos que para tempos maiores entre excitação e detecção, a transição para estados de
maiores energias ou de menores energias de ligação ocorre devido a radiação de corpo negro.
Nesse caso, os estados de maiores energias são ionizados primeiro, na figura 3.9 mostramos
um sinal de elétrons da excitação do estado  com tempo  de . Chamaremos esse
grupo de estados ionizados de 

como mostra a figura.
7 8 9 10 11 12
0.00
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
33N
up
34S
33S
Populaçao 33S ( Uni. Arbit. )
Tempo (s)
33S
33S
E = 8.94 0.08 V/cm
Figura 3.9 Perfil do sinal de elétrons para ionização dos estados

, 

, 

e 

. O
tempo entre excitação e o pulso de ionização é de . Excitação com campo elétrico dc de
.
Capítulo 3: Montagem Experimental 57
3.3 Aquisição dos dados e seqüência temporal
O sinal de elétrons depois de amplificado passa por um sistema integrador boxcar.
Utilizamos para os experimentos um máximo de três janelas de integração do boxcar, um para
cada estado ionizado 

, como resultado temos um sinal proporcional a população
de cada estado e finalmente o sinal é salvo no computador para análise.
Todo o sistema é sincronizado pelo sinal de um fotodetector que mede o pulso do laser
de excitação, e a seqüencia temporal do experimento é controlada por um programa Labview
ligada a um gerador de Delay digital modelo DG535 por uma placa GPIB da National.
A seqüência temporal do experimento de modo geral é feita da seguinte maneira, os
átomos são excitado ao estado alvo de Rydberg, sob a ação ou não de campo elétrico estático.
Um tempo após a excitação o pulso de ionização é ligado, os estados são ionizados e
seletivamente aquisicionados no computador. A figura 3.10 mostra o diagrama da seqüência
temporal do experimento.
Figura 3.10 Seqüência temporal do experimento, o pulso de ionização é ligado um tempo  após o pulso
do laser de excitação.
58 Capítulo 3: Montagem Experimental
3.4 Campo elétrico Residual
A montagem experimental deve possuir alto controle de campo elétrico estático na
amostra, de maneira a possibilitar o estudo da relação do campo elétrico na transferência de
populações. O sistema é sujeito a um campo elétrico residual devido ao campo de alta tensão
do detector de elétrons (CEM), que por construção esta localizado perpendicularmente as
grades no interior da câmara como mostra a fig. 3.6. Para detectar tal campo residual,
observamos a população no estado , pois devido as regras de seleção dipolar o laser de
excitação só poderia excitar os estados de Rydberg  ou . Estados  e  apenas
são excitados na presença de campo elétrico devido à quebra da regra de seleção. A figura
3.11 mostra a varredura dos estados de Rydberg em função do comprimento de onda do laser
de excitação.
Figura 3.11 Varredura dos estados de Rydberg em função do comprimento de onda do laser de excitação.O
estado  é alcançado devido a ação de um campo elétrico residual de fundo do sistema.
482.5 482.6 482.7 482.8 482.9 483.0
-0.5
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
36S
34D
Sinal de elétrons ( Unid. Arbt. )
Comprimento de onda (nm)
Varredura
36P
Capítulo 3: Montagem Experimental 59
Realizamos uma varredura da população do estado  em função do campo elétrico
aplicado nas grades, o tempo entre excitação e detecção  é de , e obtemos o gráfico
da figura 3.12. Observamos um mínimo em , dessa maneira a aplicação de
 nas grades é necessária para zerar o campo elétrico residual. Lembramos que os
experimentos com estados  apresentados neste trabalho tem como condição inicial a
aplicação de campo elétrico estático na excitação das amostras.
-3.5 -3.0 -2.5 -2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0.0
0.0
0.5
1.0
1.5
36 P
Sinal de elétrons 36P (Unid. Arb.)
Campo elétrico (V/cm)
E=-1.90 0.08 V/cm
Figura 3.12 População do estado  em função do campo elétrico estático, procedimento aplicado na
medida do campo elétrico resídual do sistema.
60 Capítulo 3: Montagem Experimental
Capítulo 4: Resultados e discussões 61
4 RESULTADOS E DISCUSSÕES
Apresentaremos neste capítulo os resultados e discussões sobre os experimentos
realizados. Inicialmente apresentaremos o experimento que mapeia as posições em que o
processo de interação 
é ressonante em função do campo elétrico
dc no intervalo . Assim, estaremos aptos a investigar em detalhes a influência do
campo elétrico no processo de transferência de populações na excitação de estados de
Rydberg. Na seção 4.2 dois experimentos de evolução temporal da população em  são
discutidos, no primeiro observamos a dependência da transferência de população em função
do número quântico principal e no segundo observamos o comportamento em função da
variação do campo elétrico estático. Desenvolvemos um procedimento para eliminar a
contribuição da radiação de corpo negro em nossos resultados. Demonstramos que o processo
de interação é binário visto que sua dependência é claramente quadrática em relação à
densidade de átomos de Rydberg no estado  excitados. Também mostramos que nosso
modelo de taxas para o tratamento da radiação de corpo negro está em ótima concordância
com nossos dados experimentais.
4.1 Campo elétrico dc e posições de ressonâncias
O processo de interação






, possui de acordo com
a estrutura Stark destes estados, ressonâncias para certos campos elétricos dc. Ou seja, em
certas posições de campo elétrico, as quais dependem do número quântico principal n, ocorre
um cruzamento entre as energias assintóticas dos pares atômicos 



e 


. Nesse caso, a diferença de energia eq. 4.1 entre os dois estados é nula, a esta
situação chamaremos de condição de ressonância.









(4.1)
62 Capítulo 4: Resultados e discussões
O estado

possui duas projeções de momento angular 
= 1/2 e 3/2. Como
é no efeito Stark um bom número quântico a degenerescência energética é levantada nas duas
projeções e temos para cada número quântico principal n três posições de ressonâncias. Os
picos ressonantes, isto é, para cada combinação de projeção é mostrado na figura
4.1(a-e), onde a população produto no estado 

é graficada em função do campo elétrico
estático aplicado na amostra.
Figura 4.1 Os gráficos de (a-e) se referem ao estados com número quântico fixo de 32 a 36 respectivamente
e mostram a população de nS em função do campo elétrico para o processo 





, os três picos da esquerda para direita referem-se as três projeções de
;

 , 
 e 
 respectivamente.
10.0 10.5 11.0 11.5 12.0
0.25
0.30
0.35
0.40
0.45
N
32S
/N
32P
Campo elétrico (V/cm)
a)
7.0 7.5 8.0 8.5 9.0 9.5 10.0
0.10
0.12
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
N
33S
/N
33P
Campo elétrico (V/cm)
b)
5.6 5.8 6.0 6.2 6.4 6.6 6.8 7.0
0.12
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
0.24
0.26
0.28
0.30
N
34S
/N
34P
Campo elétrico (V/cm)
c)
3.8 4.0 4.2 4.4 4.6 4.8 5.0 5.2
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
0.24
0.26
0.28
0.30
N
35S
/N
35P
Campo elétrico (V/cm)
d)
2.0 2.2 2.4 2.6 2.8 3.0 3.2 3.4
0.12
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
0.24
0.26
N
36S
/N
36P
Campo elétrico (V/cm)
e)
Capítulo 4: Resultados e discussões 63
O experimento para detectar as respectivas posições de ressonância foi realizado pela
excitação do estado 

dos átomos de Rubídio aprisionados na armadilha com n no
intervalo . A observação das populações resultantes pelo sinal de ionização
correspondem a um tempo entre excitação e detecção fixo de 1.1 .
Para obter as posições das ressonâncias realizamos simulações numéricas utilizando
teoria de perturbação. O campo elétrico aplicado é da ordem de poucos volts por centímetro,
muito menor que o campo elétrico nuclear 
 e pode ser tratado como uma pequena
perturbação ao Hamiltoniano do átomo não perturbado como descrito em (16). Um exemplo
da solução numérica para  é mostrado na figura 4.2. As três intersecções da figura
estão relacionadas com as três projeções
discutidas no texto.
A solução numérica obtida é apenas aproximada, uma vez que um número finito de
estados é considerado na condição inicial do processo numérico de diagonalização. Os
resultados obtidos das posições de ressonância são apresentados na tabela 4.1.
Figura 4.2 Diagrama de energia dos pares atômicos 



e 



e cruzamentos com
 para as projeções de
 , 
 , 
 e 
. O zero de energia foi tomado no ponto de ressonância 
 .
0 2 4 6 8 10 12 14 16
-0.06
-0.04
-0.02
0.00
0.02
0.04
32S
1/2
+33S
1/2
Energia (cm
-1
)
Campo elétrico (V/cm)
32P
3/2
+32P
3/2
|m
j
|=1/2+3/2
|m
j
|=3/2+3/2
|m
j
|=1/2+1/2
64 Capítulo 4: Resultados e discussões
Número quântico n

(V/cm)

(V/cm)
 
(V/cm)
32
10.23
10.79
11.45
33
7.77
8.19
8.69
34
5.82
6.14
6.52
35
4.24
4.48
4.75
36
2.94
3.10
3.29
Os resultados experimentais da varredura de campo elétrico são mostrados na tabela
4.2, demonstram uma boa concordância com os campos da simulação numérica. Os dados
para n = 32 e 33 também concordam com resultados experimentais obtidos por Lowel
(37)(31). Para melhor observar a validade dos dados, comparamos a diferença entre os
campos para dois picos não adjacentes e tanto a simulação


 como o experimento



 apresentam uma aproximação entre os picos com aumento de n.
n













Entre picos
(V/cm)




Entre picos
(V/cm)
32
10.58
11.22
12.00
1.22
1.42
33
7.95
8.40
8.96
0.92
1.01
34
5.96
6.33
6.73
0.70
0.77
35
4.16
4.44
4.71
0.51
0.55
36
2.49
2.63
2.83
0.35
0.34
Tabela 4.1 Campo elétrico de ressonância para as três projeções de momento angular
obtidos
das simulações para o intervalo de n 32 a 36.
Tabela 4.2 Respectivas posições de ressonância experimentais em função do campo elétrico estático para
, para as três projeções de momento angular
.
Capítulo 4: Resultados e discussões 65
Para melhor compreender o comportamento dessas ressonâncias em função da
separação energética entre elas, realizamos uma transformação do eixo das abscissas (campo
elétrico - E) para energia ( - ). Essa transformação é possível que existe uma relação
biunívoca entre o campo elétrico estático e os veis de energia dos estados. No intervalo de
campo em que essas ressonâncias ocorrem essa relação é linear e varia apenas de acordo com
o número quântico principal n. Para compreender melhor a relação entre a variação do
número quântico principal no deslocamento dos pontos de ressonância, realizamos o ajuste
das curvas experimentais com ajuda de funções Lorentzianas. O ajuste nos fornece
importantes parâmetros do acoplamento, como as larguras de linha e separação entre picos
não adjacentes. A figura 4.3 mostra a razão entre as populações no estado  e  em
função da energia relativa em .
Podemos observar dos gráficos da figura 4.1(a-e) e da figura 4.3 que existe populações
no estado  mesmo para campo elétrico fora da região de ressonância, esse processo é
semelhante ao apresentado na transferência diabática de população 
.
Figura 4.3 Posições de ressonância em função da energia relativa, a curva verde é o ajuste da curva
experimental realizada com a soma de 3 funções Lorentzianas.
0 10 20 30 40 50 60 70
0.000
0.085
0.170
0.255
0.340
Energia (Mhz)
N
35S
/N
35P
Experimental
Lorentzianas
N
35S
/N
35P
66 Capítulo 4: Resultados e discussões
A figura 4.4 sintetiza as informações relativas as larguras de linha  e separação de
picos não adjacentes 
obtidos dos ajustes das curvas de ressonância para estados com
número quântico de  a .
A largura de linha para n = 32 é de aproximadamente  e para n = 36 se reduz a
aproximadamente a metade . No entanto, as diferenças de energia entre picos não
adjacentes são ainda mais exacerbadas, sendo a variação de em n = 32 para
 em n = 36 uma redução de 86 % da separação entre os picos, essa diminuição da
separação entre as linhas esta de acordo com o comportamento observado de sobreposição
dos picos de ressonância para n=36 mostradas na figura 4.1(e).
32 33 34 35 36
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10

entre picos nao adjacentes (Mhz)
3/2+3/2
3/2+1/2
1/2+1/2
Largura linha
 (Mhz)
Numero quântico principal n
0
15
30
45
60
75
90

Figura 4.4 O gráfico mostra as larguras de linha e distância entre picos não adjacentes das ressonâncias em
unidade de energia (MHz) em função do número quântico principal n.
Capítulo 4: Resultados e discussões 67
4.2 Evolução temporal
Realizamos dois experimentos de evolução temporal. No primeiro experimento
variamos o número quântico principal n mantendo o campo elétrico na posição de ressonância
relativa ao último pico das curvas mostradas na figura 4.1(a-e). No segundo experimento
variamos o campo elétrico dc aplicado na amostra para um número quântico fixo de .
Como exemplo a figura 4.5 mostra a evolução temporal da população  ao se excitar o
estado , podemos observar que a excitação de estados mais energéticos

pela radiação
de corpo negro é importante no experimento e precisamos eliminá-lo dos dados
experimentais.
4.2.1 Eliminação do efeito da Radiação de corpo negro
O pico rotulado como

como pode ser visto na figura 3.9 para n = 33 representa
a população de estados mais energéticos do que os considerados na interação  e é
uma boa medida da depopulação de  pela radiação de corpo negro. As equações do modelo
0 2 4 6 8 10
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1.0
35N
up
35P
35S
Populaçao n = 35
Tempo (s)
E = 4.68 0.08 V/cm
X8
Figura 4.5 Evolução temporal do estado 35S ao excitar estados 35P. A curva relativa a excitação de estados
mais energéticos

foi multiplicada por 8 para melhor observação na mesma escala.
68 Capítulo 4: Resultados e discussões
são todas lineares e apresentam basicamente dois termos, uma ligada ao decaimento
espontâneo a 0K para todos os estados abaixo de  excluindo-se nesse caso os estados do
modelo e um segundo termo que se refere às taxas de transições entre os estados
considerados. O modelo considerado para as simulações levam em conta a transição entre 7
estados de  todos adjacentes em energia a 
A condição inicial proposta para solução numérica é uma população inicial igual a 1
para o estado , e nula para os outros estados. A expressão 4.7 descreve a forma geral das
equações.








Onde U representa o conjunto de todos os estados próximos ao estado alvo e para o
qual transições de dipolo seguindo a regra de seleção , o resultado dessa análise
são 21 equações diferenciais acopladas uma para cada estado; que podemos resolver
numericamente, como produto obtemos a evolução da população do estado

relativas ao
estado inicial  para comparação com os dados experimentais. A figura 4.6 mostra um
diagrama dos estados considerados nesta simulação.
Figura 4.6 - Diagrama de estados para o modelo de transições devido a interação com o campo de radiação de
corpo negro, 21 estados são considerados para . Os estados são mostrados em ordem
de energia.
Capítulo 4: Resultados e discussões 69
A taxa de transição porém, é escrita levando-se em conta o número de ocupação de
fótons no campo (48), assim escrevemos as taxas de transições que são dadas pelo produto
entre os coeficientes de Einstein pelo número de ocupação eq. 4.8 de fótons (bósons) no
campo de radiação para temperatura , e ficamos com a expressão 4.9, um procedimento
semelhante foi utilizado em (49)(45).






onde,





Comparamos os resultados das simulações para

com os dados experimentais de
evolução temporal. Para esse experimento excitamos a amostra para o estado de Rydberg 
e após um intervalo  aplicamos o pulso de ionização, o sinal das populações de
,

e


após a passagem pelo sistema integrador boxcar são aquisicionadas. Deixamos o
sistema evoluir de 0.1 a 10 acima deste intervalo de tempo fenômenos de decaimento
espontâneo e corpo negro tomam conta dos processos (8-9).
Os estados de  concordaram muito bem com a simulação, a figura 4.7
mostra a comparação dos dados experimentais do estado com n = 36, a simulação concorda
muito bem com o experimento.
As equações de taxa descrevem de forma simples o efeito da transferência de
população entre os estados devido a interação com a radiação de corpo negro. Podemos então
utilizar essa simulação para filtrar nossos dados e subtrair dos sinais de ionização a
contribuição de corpo negro de cada estado de outras contribuições de maneira eficiente.
70 Capítulo 4: Resultados e discussões
Nosso modelo descreve satisfatoriamente a contribuição da radiação de corpo negro
na depopulação dos estados  como pudemos ver na comparação entre os

 teóricos e
experimentais. Então, realizamos a simulação para cada estado n de  no intervalo
de tempo entre  e  e obtemos a evolução temporal da população dos estados ,
subtraímos então dos dados experimentais esta contribuição. Mostramos um exemplo no
procedimento para o estado com número quântico n = 32 na figura 4.8, os dados originais
(quadrados cheios de cor preta) e após a filtragem (quadrados vazios de cor vermelha)
resultando apenas na evolução temporal devido à interação de dois corpos.
Figura 4.7 Comparação dos dados experimentais para efeito de corpo negro com dados de evolução
temporal no intervalo . A simulação concorda muito bem com o experimento como
exemplo n = 36.
0 2 4 6 8 10
0.000
0.005
0.010
0.015
0.020
0.025
36 N
up
Experimental
36 N
up
Teorico
Populaçao N
36Nup
/N
36P
Tempo (s)
Capítulo 4: Resultados e discussões 71
O processo colisional 
possui uma peculiaridade, os
campos de ionização para os estados  e
são praticamente iguais com diferença da
ordem de 0.33 %, portanto são ionizados em conjunto. Nosso sinal de  resultado do pulso
de ionização é, portanto, um híbrido da combinação de populações 
. O estado
é um dos estados considerados em nosso modelo de taxas e é populado unicamente
pela radiação de corpo negro, podemos então filtrar essa contribuição utilizando do mesmo
procedimento mostrado na figura anterior.
4.2.2 Evolução temporal em função do número quântico principal.
Os respectivos campos elétricos de ressonância para cada estado de número quântico
principal n no intervalo de  é mostrada na tabela 4.3 e correspondem ao último pico
de cada ressonância observada.
0 2 4 6 8 10
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
32S
32S sem Corpo negro
Populaçao N
32S
/N
32P
Tempo (s)
Figura 4.8 Filtragem dos dados experimentais pela subtração da contribuição da radiação de corpo negro
encontrada no modelo de taxas para o estado .
72 Capítulo 4: Resultados e discussões
n



32
12.00
33
8.96
34
6.71
35
4.68
36
2.83
Os resultados são mostrados na figura 4.9, subtraídos as contribuições da radiação
de corpo negro. Medimos a taxa de crescimento das populações somente para a parte inicial
da curva de  desprezando a região de saturação logo após esse intervalo. Podemos
ver que ocorre em todos os casos a excitação direta de estados moleculares (estados ) pelo
laser, para os processos com n = 32 e 33 a transferência inicial é de aproximadamente 23%, e
para n = 34,35 e 36 de , .
Figura 4.9 Evolução temporal para n  a evolução é graficada num intervalo de tempo de
 a , e apresenta saturação em .
0 1 2 3 4 5
0.17
0.22
0.28
0.33
0.39
0.44
32S
33S
34S
35S
36S
Populaçoes N
nS
(x10
5
atomos)
Tempo (s)
Tabela 4.3 Posições de campo elétrico utilizados no experimento de evolução temporal no intervalo
 correspondente ao ultimo pico de cada ressonância fig.4.1(a-e).
Capítulo 4: Resultados e discussões 73
As curvas também apresentam diferentes taxas de crescimento, para cada n, o que
pode ser causado pelas diferentes curvas de potenciais que variam de acordo com n alterando
significativamente as probabilidades de transição. De qualquer maneira, parece haver uma
diminuição da taxa de transição com o aumento do número quântico principal n neste
intervalo, ocorrendo pontos de saturação para todos os números quânticos em
aproximadamente . Graficamos na figura 4.10 as taxas de formação em função do
número quântico principal e comparamos com as larguras de linha, podemos ver que as taxas
possuem um comportamento semelhante ao mostrado para as larguras de linha.
Para compreender detalhadamente o mecanismo que leva a esse processo uma
análise teórica detalhada dos potenciais moleculares em curtas distâncias envolvendo
interação dipolar, quadrupolar e de mais altas ordens deve ser realizada, assim como a
interação do efeito Stark ac e dc. Isto esta em andamento com colaboração do grupo da
Universidade de Oklahoma com o professor J. Shaffer. Contudo podemos fazer uma analogia
com o oscilador harmônico, onde a taxa de decaimento é proporcional a largura de linha 
e para tempos muito curtos podemos aproximar

, ou seja, é análoga a taxa de
Figura 4.10 Taxa de formação (derivada da curva de evolução temporal) para tempo máximo de , em
função do número quântico principal e larguras de linhas obtidas dos parâmetros dos ajustes
com lorentzianas.
32 33 34 35 36
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
Taxa de formaçao x10
10
atomos/s
3/2+3/2
3/2+1/2
1/2+1/2
Largura linha
 (Mhz)
Numero quântico principal n
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
taxa
74 Capítulo 4: Resultados e discussões
formação do estado  neste processo. A largura de linha  como mostram os
comportamentos obtidos dos dados experimentais da fig. 4.10, ambas as grandezas se
reduzem a metade no intervalo de n de 32 a 36, cujo efeito pode ser causado por um
desacoplamento da interação com o aumento do número quântico principal.
4.2.3 Evolução temporal em função do campo elétrico dc.
Utilizamos o estado com n = 33 para este experimento de evolução temporal. O
campo elétrico de ressonância deste estado é de , como medido
anteriormente. A população é observada até o tempo máximo de  e apresenta saturação
também por volta de  em concordância com dados anteriores discutidos na seção
anterior. Contudo, o que mais chama atenção nesses resultados é o comportamento das taxas
de crescimento, ou de maneira análoga, a derivada das curvas para tempos menores que o de
saturação para cada campo. Fica evidente que para o campo de ressonância (triângulo verde
fig.4.11) a taxa de crescimento é elevada em contraste com o campo longe da ressonância
(triângulo roxo fig.4.11).
Figura 4.11 Evolução temporal da excitação inicial do estado  e subseqüente observação do estado
 para diversos campos elétricos próximos a ressonância.
0 1 2 3 4 5
0.00
0.06
0.11
0.17
0.22
0.28
0.33
Populaçao N
33S
(x10
5
atomos)
8.68 V/cm
8.81 V/cm
8.86 V/cm
8.94 V/cm
9.27 V/cm
Tempo (s)
Capítulo 4: Resultados e discussões 75
As taxas de crescimento do estado  para tempos inferiores a saturação são
mostrados na figura 4.12. Comparamos as taxas de crescimento e a linha de ressonância em
função do campo elétrico na figura 4.13 e observamos que a concordância indica a correlação
entre os processos.
8.6 8.7 8.8 8.9 9.0 9.1 9.2 9.3 9.4
0.22
0.28
0.33
0.39
0.44
0.50
0.55
taxa
Taxa de formaçao N
33S
(x10
10
atomos/s)
Campo elétrico (V/cm)
Figura 4.12 Taxa de crescimento do estado 33S em função do campo elétrico para um tempo máximo de
. O campo de ressonância deste estado concorda com o máximo da taxa de
crescimento no campo elétrico .
Figura 4.13 Comparação entre as posições de ressonância e taxa de crescimento das populações para n
= 33, as derivadas são obtidas para um tempo de .
7.5 8.0 8.5 9.0 9.5
0.10
0.12
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
33S
N
33S
/N
33P
Campo elétrico (V/cm)
0.11
0.17
0.22
0.28
0.33
0.39
0.44
0.50
Taxa de formaçao N
33S
(x10
10
atomos/s)
Taxa
76 Capítulo 4: Resultados e discussões
Podemos entender qualitativamente o processo anterior em que a taxa de formação
dos estados produtos aumentam significativamente na condição de ressonância . Em
primeiro lugar, sem perda de generalidade, consideramos as curvas assintóticas de potenciais
para ambos os pares  e
 como sendo

, onde a diferença de
energia assintótica entre os potenciais é , como nosso sistema coloca os potenciais na
condição de ressonância, podemos tomar  ( a menos da
soma de uma constante; utilizamos a probabilidade diabática de transição de Landau-Zener no
avoid-crossing,


, em que  é dada pela equação 4.11.






Neste caso temos que a separação energética no ponto de crossing  , que
a derivada do potencial em relação a distância internuclear R, pode ser escrita como


,
consideramos também que a separação entre os potenciais é muito pequena de modo que
podemos aproximar 
, ou seja,

, a velocidade no ponto de crossing é
proporcional a energia cinética, que tomamos sendo a diferença de energia entre os potenciais,
assim temos





, ficamos finalmente com



, no limite
em que a diferença de energia entre os potenciais se anula, condição de ressonância, a
probabilidade de transição aumenta. Vimos no capítulo 2 que a escala de tempo de evolução
temporal é inversamente proporcional a taxa de transição diabática entre os estados, neste
caso, quando a condição de ressonância é alcançada através da sintonização do campo
elétrico, a probabilidade de transição é máxima, e a escala de tempo da evolução temporal
diminui, ou de maneira análoga, a taxa de crescimento aumenta.
Capítulo 4: Resultados e discussões 77
4.3 Transferência de população em função da densidade atômica
A transferência de população na interação entre átomos de Rydberg se comporta,
como observado em experimentos anteriores (7-10), claramente como um processo de dois
corpos, visto em trabalhos com estados  (8),  (7),  (50). Nestes
experimentos de nosso grupo um átomo no estado  interage com outro e ambos trocam de
estado com mudança de potencial.
Esta transferência de estado pode ser devido a interação dipolar, quadrupolar ou
ordens maiores de interação elétrica ou mesmo a excitação direta pelo laser de excitação
devido a efeito Stark ac e dc. De qualquer forma nas nossas densidades 

, o processo pode ser descrito pela dependência quadrática da população de átomos
resultantes com a densidade de átomos no estado inicial. Além disso, também temos a
transferência de população devido a radiação de corpo negro, a qual é linear com a densidade
atômica da amostra. Assim, a taxa de formação da população no estado  em função da
densidade atômica do estado  pode ser escrita por:








Onde temos que os termos lineares são devido ao decaimento espontâneo e radiação
de corpo negro. Numa primeira aproximação podemos tomar


e ficamos com :









Para o número de átomos no estado  integramos a equação 4.13 para o intervalo de tempo
de , ficamos com:









78 Capítulo 4: Resultados e discussões
Da observação experimental podemos afirmar que existem duas componentes uma
linear e outra quadrática entre o número de átomos do estado  e a densidade atômica
no estado , e podemos escrever a seguinte relação :




observamos, então, a seguinte relação:












Para realizar essas medidas, excitamos os átomos para o estado  e variando a
potência do laser de rebombeio, controlando assim a densidade de átomos no estado
fundamental na armadilha. Observando o sinal de elétrons seletivamente obtendo as
populações para o estado  e  com intervalos entre excitação e detecção de 100,
,  e .
Na figura 4.14 mostramos os resultados experimentais para o tempo de  e
 para o estado excitado  sob ação de campo elétrico de ressonância .
Também medimos a população em , ou seja fora da ressonância, a qual
apresentou o mesmo comportamento.
Capítulo 4: Resultados e discussões 79
As curvas apresentadas na figura anterior mostram que para tempos curtos, a
contribuição da radiação de corpo negro é desprezível. Vamos utilizar o modelo apresentado
na seção 4.2.1 para descrever a contribuição do BB. Resolvemos numericamente as equações
de taxa do modelo para um tempo fixo e variando a densidade do estado inicial , obtivemos
curvas que mostram o crescimento linear do estado  em função da densidade em . As
simulações para   são graficadas na figura 4.15, a inclinação das curvas
corresponde a taxa com que o estado  sofre transições para  devido ao BB. E como
esperado o comportamento é linear. O modelo nos possibilita obter as taxas para cada
intervalo de tempo entre excitação e detecção. Na figura 4.16 cada ponto está relacionado a
contribuição linear na transferência de população devido ao corpo negro.
Figura 4.14 (a) Dependência da população  em função de

para tempo de  após a
excitação do estado . (b) Mesma dependência entre populações, com tempo de .
0 1 2 3
0.00
0.20
0.40
0.60
0.80
1.00
1.20
N
33S
(x10
4
atomos)
33P
(x10
9
atomos/cm
3
)
3 s
8 s
Figura 4.15 As curvas mostram a dependência da população em 33S com relação ao estado alvo 33P. As
respectivas derivadas representam a taxa com que o estado 33P realiza transições para o
estado 33S devido à interação com o campo de radiação térmica.
0.00 0.86 1.72 2.58 3.44 4.30 5.16
0.00
1.00
2.00
3.00
4.00
Dados experimentais ( 0.1s)
ajuste 
N
33S
(x10
4
) atomos
33P
(x10
9
) atomos/cm
3
a)
0.00 0.86 1.72 2.58 3.44 4.30 5.16
0.00
1.00
2.00
3.00
4.00
5.00
6.00
7.00
8.00
N
33S
(x10
4
) atomos
33P
(x10
9
) atomos/cm
3
Dados experimentais (10 s)
ajuste 
b)
80 Capítulo 4: Resultados e discussões
As simulações revelam que para tempos da ordem de  a transferência de
população é por volta de 14 % do estado  para  e é quase inexistente para tempos da
ordem de nanosegundos.
Nossas medidas foram realizadas em quatro intervalos de tempo , ,  e
 com excitação inicial do estado . A observação dos estados  e  foram feitas
sob ação de campo elétrico na condição de ressonância  e fora da
ressonância .
O comportamento do parâmetro linear para o experimento no estado  com
campo elétrico de ressonância é semelhante ao de campo fora da ressonância, como era
esperado, a comparação entre os dados experimentais e teóricos do parâmetro linear são
mostrados na figura 4.17. O campo elétrico não modifica as transições induzidas pela
radiação de corpo negro de maneira radical.
-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
0.0
0.5
1.0
1.6
2.1
2.6
3.1
3.6
Contrib. Linear
- BB teorico (x10
-6
cm
3
)
Tempo(s)
Figura 4.16 Taxa de transferência de população de  para  em função do tempo entre excitação e
detecção. Cada ponto é referente a inclinação das curvas teóricas fig. 4.15 obtidas do modelo
de equações de taxas.
Capítulo 4: Resultados e discussões 81
Para o tempo de  a taxa de transferência é de aproximadamente 15 % na
ressonância e 12% fora, portanto, ambos os experimentos com campos elétricos diferentes
apresentam parâmetros lineares que concordam muito bem com as simulações de corpo
negro. Isto confirma que nosso modelo pode responder de maneira satisfatória a contribuição
responsável por este processo. Os resultados experimentais do parâmetro quadrático é
apresentado na figura 4.18.
Figura 4.18 Parâmetro quadrático referente a interação de dois corpos para o estado n = 33 com
campo elétrico de ressonância (quadrados pretos), e fora dela
(losangos vermelhos).
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
0
1
2
3
4
5
(x10
-6
cm
3
)
Tempo (s)
Teorico
N
33S
na ressonancia
N
33S
fora da ressonancia
0 2 4 6 8 10
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
Ressonancia
Fora da ressonancia
(x10
-15
cm
6
)
Tempo (s)
Figura 4.17 Parâmetro linear referente às contribuições de corpo negro para o estado n = 33 com
campo elétrico fora da ressonância  e na condição de ressonância
.
82 Capítulo 4: Resultados e discussões
Em relação a contribuição da interação de dois corpos, ambos os resultados
apresentam uma contribuição quadrática para tempos pequenos da ordem de
. Nessa escala de tempo os átomos se encontram praticamente estáticos
na armadilha resultado de sua pequena energia cinética com velocidades típicas 

e
o fenômeno responsável pela transferência inicial é a excitação direta pelo laser de excitação
de pares atômicos em potenciais moleculares (8, 38). Podemos observar também que a
contribuição relativa à contribuição de dois corpos aumenta em mais de 100 % para o
experimento com campo elétrico na condição de ressonância o que mostra uma modificação
na forma dos potenciais moleculares. A situação em que  entre os estados pode estar
modificando as formas desses potenciais moleculares alterando as diversas distâncias
interatômicas onde ocorrem os cruzamentos evitados ou avoid crossings. De modo que ocorra
mudanças na taxa com que os estados trocam de potencial diabaticamente evidenciando um
aumento significativo desse processo com menor tempo de saturação quando a energia entre
esses estado é nula.
Capítulo 5: Conclusões 83
5 CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS
Nosso trabalho expôs importantes resultados relativo aos processos de interação entre
átomos de Rydberg. O primeiro deles desvenda a dinâmica da interação que em muitos
trabalhos é relacionada a processos de muitos corpos, onde a análise dos resultados é obtida
por métodos numéricos (12-13, 36, 51). Nosso trabalho mostra claramente que o processo de
transferência de estado depende apenas da interação entre dois átomos, ou seja, que a
interação é um processo via dois corpos. Uma forte indicação de que o processo binário é
responsável pela transferência de energia podia ser vista em trabalhos anteriores de nosso
grupo (7, 10, 45).
Em nosso último trabalho (50) mostramos que a transferência de população do estado
 para
, pode ser explicado, via primeiros princípios, pelo conhecimento detalhado
dos potenciais moleculares. Assim, a dinâmica no estado  decorre apenas entre dois
potenciais envolvidos no processo, porém, a forma desses potenciais é perturbada por
potenciais vizinhos. Contudo, obter esses potenciais não é uma tarefa trivial. É preciso levar
em conta contribuições de mais altas ordens no processo de interação, como interações via
dipolo-dipolo, dipolo-quadrupolo e quadrupolo-quadrupolo, além do efeito Stark dc. O
motivo de se levar em conta ordens maiores de interação e a presença de campo elétrico
estático é a formação de cruzamentos proibidos que conduzem a transições diabáticas entre os
estados.
O modelo de transições diabáticas semiclássico mostrou-se fiel aos resultados
experimentais para o caso , dessa maneira a investigação dos estados  com transferência
para o estado  é um passo importante na consolidação da teoria. As energias assintóticas
entre os pares atômicos  e 
possuem diferenças da ordem de




, semelhante à diferença de energia entre os pares  e
. Esperamos, então, que o mesmo tratamento teórico explique os resultados deste
trabalho. Em contraponto aos estados  que possuíam um número enorme de potenciais
84 Capítulo 5: Conclusões
moleculares próximos, que deformavam radicalmente os potenciais dinâmicos, como visto na
figura 2.7. Nos estados  poucos potenciais participam do processo. Assim, a investigação
da evolução dos estados  em função do campo elétrico é um importante teste para a teoria.
Os potenciais moleculares para o processo 
estão em fase
de processamento, resultado de uma cooperação internacional com o grupo do Prof. Shaffer
da Universidade de Oklahoma nos Estados Unidos, que possui larga experiência no cálculo
teórico desses potenciais. Essa cooperação foi importante para explicar alguns resultados
como os processos  do trabalho de Nascimento e colaboradores (8) e  de
Jader e colaboradores (41, 50).
Outro ponto importante dos resultados é a atuação da radiação de corpo negro na
dinâmica do processo de transferência. É sabido da literatura que a radiação de corpo negro
atua na redistribuição de estados (17, 49, 52-53), por processo de excitação ou desexcitação
estimulada. Contudo, alguns trabalhos consideram a atuação da radiação de corpo negro como
parte importante na transferência de populações. No processo de publicação do artigo (50) um
dos assessores citou a atuação do BB na conexão de potenciais repulsivos a atrativos, levando
ao aparecimento de ionização penning discutido na referência (51). Porém, essa interpretação
é muito simplificada e acreditamos que transições diabáticas em posições de cruzamento
proibido são majoritariamente responsáveis pelo processo.
Os resultados mostram que a ação do BB não é maior, se não apenas redistribuir
populações, em estreito acordo com o modelo de taxas proposto. E que a importância dessa
contribuição aumenta com o tempo e passa a ser significativa para tempos maiores que  .
Nosso sistema experimental permite alcançar tempos entre excitação e subseqüente
observação por pulso de ionização da ordem de nanosegundos, e nestas escalas de tempo a
radiação de corpo negro deve ser desprezada. Para tempos maiores podemos extrair dos dados
experimentais essa contribuição utilizando o modelo teórico.
Em resumo, este trabalho mostra que campos elétricos dc podem ser utilizados para
controlar a transferência de populações e que mesmo sob a ausência de campo, ocorre a
excitação direta de potenciais moleculares. Que o processo se dá via ação de dois corpos e que
a radiação de corpo negro apenas redistribui populações. É importante ressaltar que nenhuma
Capítulo 5: Conclusões 85
evidência de anisotropia do campo elétrico estático foi notada no experimento. As
contribuições anisotrópicas se anulam, na média sobre todos os parâmetros de impacto, em
direções diferentes daquela adotada para aplicação do campo elétrico. Em maior parte devido
a natureza tridimensional da armadilha.
A armadilha magneto-óptica de que dispomos atualmente nos possibilita alcançar
densidades não muito elevadas da ordem de 


. Como a excitação de
estados moleculares, que explica os resultados obtidos nos experimento, tem forte
dependência com o a região de distâncias interatômicas em que os cruzamentos proibidos
ocorrem. Amostras mais densas possibilitariam a excitação de um maior número de átomos
nessas regiões e observaríamos um aumento significativo na excitação desses potenciais
moleculares.
Deste modo, nossos futuros experimentos tem como objetivo principal estudar esses
processos numa armadilha óptica de dipolo, utilizando-se para isso um laser de
(54). A
armadilha de dipolo confina amostras mais densas da ordem de 


, com isso
esperamos observar um aumento nos processos de interação. Outra característica importante
na armadilha de dipolo é que as amostras estarão alinhadas numa configuração quase-
unidimensional, o que nos permitirá observar dependências angulares nos potenciais. E a
observação de anisotropias pode ser possível. Para isso nossa nova montagem experimental
contará com um sistema de campo elétrico estático que pode efetuar operações de rotação.
Outra fase da nova montagem experimental contempla a realização de uma rede
óptica, para isso os feixes do laser de
serão retro-refletidos criando ondas estacionarias
com regiões de mínimos de potenciais separados por  de distância. Essa construção
confina átomos separados espacialmente em planos bidimensionais, onde novamente
anisotropias na transição de estados podem ser observadas. Contamos também com um novo
sistema de processamento de imagens da armadilha, que em conjunto com o campo de
ionização seletiva nos fornecerá informações quanto aos estados excitados e sua localização
espacial.
O conhecimento gerado na área de átomos frios em estados de Rydberg vem
crescendo, em especial, devido ao seu arsenal de utilidades em sistemas emaranhados para
86 Capítulo 5: Conclusões
portas lógicas em computação quântica. Atualmente um enorme número de trabalhos vem
sendo realizados, e muito ainda há para se investigar neste efervescente ramo de pesquisa.
Referências 87
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Referências
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