ads:
UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO SUL
INSTITUTO DE FÍSICA
EFEITO HALL EXTRAORDINÁRIO NO
SUPERCONDUTOR MAGNÉTICO RuSr
2
GdCu
2
O
8
Jorge Luiz Pimentel Júnior
Porto Alegre
Março de 2007
________________________________________________________________
* Trabalho financiado pela CAPES.
Dissertação realizada sob a
orientação do Dr. Paulo Pureur
e apresentada ao Instituto de
Física da UFRGS, em
preenchimento parcial dos
requisitos para a obtenção do
título de Mestre em Física.
ads:
Livros Grátis
http://www.livrosgratis.com.br
Milhares de livros grátis para download.
2
Este trabalho é
dedicado à Águeda.
Obrigado por tudo,
meu amor.
ads:
3
Agradecimentos
- Ao Professor Dr. Paulo Pureur, pela amizade, pelo seu compromisso e empenho
nesse trabalho, pela orientação objetiva desde os tempos da iniciação científica, e por
compartilhar comigo sua sabedoria e experiência;
- Ao Professor Dr. Jacob Schaf, pela amizade e disposição com que transmite seus
conhecimentos experimentais e teóricos;
- Ao Dr. Alcione Jurelo e Rogério Dobranski pela preparação da amostra;
- Aos Doutores Frederik, Valdemar, Rosângela e Fábio pela amizade e por tudo que
me ensinaram;
- Ao pessoal da Criogenia, Luiz Antônio e Rodrigo, por todo o tipo de auxílio no
laboratório, pela amizade, pelas pizzas e principalmente pelo fornecimento de nitrogênio e
hélio líquidos, indispensáveis à realização deste trabalho;
- Aos Professores Dr. Gilberto Fraga e Dr. Mário Baibich, e demais colegas do
laboratório, pelas sugestões e pelo convívio;
- Ao colega Rodrigo Onzi e aos bolsistas Everton e Bruna pelo auxílio nos
experimentos;
- Ao amor da minha vida, Águeda, pelo seu amor e carinho, pela confiança em mim
depositada, pelo incentivo e compreensão com relação a este trabalho e pela vida comigo
compartilhada.
4
Resumo
Os compostos RuSr
2
LnCu
2
O
8
(Ru-1212), (Ln = Sm, Eu e Gd), denominados
rutenocupratos, são caracterizados pela coexistência entre supercondutividade e magnetismo
em escala microscópica. Nesse sistema anisotrópico, planos atômicos de Ru-O
2
são
responsáveis pelas propriedades magnéticas, enquanto que as camadas de Cu-O
2
governam as
propriedades supercondutoras. Este trabalho consiste de um estudo experimental de
propriedades magnéticas e de magnetotransporte de uma amostra policristalina do
rutenocuprato Ru(Gd)-1212.
A partir de medidas de magnetização em função da temperatura, realizadas segundo os
procedimentos ZFC-FC, e de experimentos de histerese magnética, mostra-se que um estado
magneticamente ordenado é estabilizado em T
N
~ 133 K. No regime de baixos campos
magnéticos, fortes irreversibilidades ZFC-FC indicam a ocorrência de “canting”. Além disso,
um sinal diamagnético, indicativo do estado supercondutor, é observado em temperaturas
inferiores a 30 K nas medidas ZFC de baixo campo.
Os experimentos de resistividade elétrica da amostra de Ru(Gd)-1212 revelam que a
transição supercondutora em T
c
≅
40 K consiste de um processo de duas etapas,
característico de um sistema granular. São também realizadas medidas de magneto-resistência
no estado normal e no intervalo correspondente à transição supercondutora. Observa-se uma
contribuição positiva à magneto-resistência.
Experimentos de efeito Hall são realizados na fase normal e na fase supercondutora.
Na fase normal, o coeficiente Hall mostra um fraco máximo, indicativo da transição
magnética em T
N
~ 133 K. Abaixo dessa temperatura foi possível separar a contribuição
anômala ao efeito Hall. A aplicação da teoria de Karpus-Luttinger para a interpretação desses
resultados revela que uma contribuição adicional deve ser considerada para a descrição
completa do efeito Hall anômalo no Ru(Gd)-1212. Supõe-se que esta contribuição esteja
relacionada à quiralidade dos spins do Ru. A quiralidade é uma propriedade fundamental de
sistemas magnéticos desordenados, pois está relacionado à fase de Berry no espaço real de
elétrons que se propagam num meio magneticamente texturizado.
5
Abstract
The ruthenocuprates RuSr
2
LnCu
2
O
8
(Ru-1212) (Ln = Sm, Eu and Gd), are
characterized by the coexistence between superconductivity and magnetism at microscopic
scale. In this anisotropic system, the Ru-O
2
atomic planes are responsible by the magnetic
properties, while the Cu-O
2
layer govern the superconducting behavior. This work consist of
an experimental study of magnetic and magnetotransport properties of a polycrystalline
sample of ruthenocuprate Ru(Gd)-1212.
Magnetization measurements, performed according to ZFC-FC procedures, and
hysteresis experiments show that a magnetically ordered state is stabilized bellow T
N
~133 K.
In the low magnetic field regime, strong ZFC-FC irreversibilities indicate the occurrence of
canting. Moreover, a diamagnetic contribution, related to the superconductor state, is
observed in temperatures below 30 K in the ZFC measurements at low fields.
The electric resistivity experiments show that the superconducting transition in
T
c
≅ 40 K consists of two stage process, characteristics of a granular system. Magneto-
resistance measurements are performed in the normal state and in the temperature interval
corresponding to the superconductor transition. A positive contribution to the magneto-
resistance is observed.
Hall effect experiments are made in the normal and superconductor phases. In the
normal phase, the Hall coefficient shows a weak peak related to magnetic transition in
T
N
~133 K. Below this temperature, it is possible to single out the anomalous contribution to
the Hall effect. The application of Karpus-Luttinger theory for describing these results reveals
that an additional contribution must be considereted in order to obtain a complete description
of the anomalous Hall effect in Ru(Gd)-1212. We suggest that this term is related to the
chirality of the Ru spins. The chirality is a fundamental property of any disordered system,
since it is related to the real space Berry phase of electrons propagating in a magnetically
textured medium.
6
Índice
Resumo 4
Abstract 5
Introdução 9
1. O Supercondutor Magnético RuSr
2
GdCu
2
O
8
1.1 - Introdução 11
1.2 - Os Supercondutores Magnéticos 12
1.2.1 - As Fases de Chevrel 12
1.2.2 - Os Boretos de Rhódio e Terra-Rara 14
1.2.3 - Os Carbetos de Níquel Boro Terra-Rara 16
1.2.4 - O composto UGe
2
17
1.3 - O Sistema RBa
2
Cu
3
O
7
18
1.4 - O Composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
20
1.4.1 - Estrutura do Composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
21
1.4.2 - A Transição Resistiva do RuSr
2
GdCu
2
O
8
23
1.4.3 - Propriedades Magnéticas do RuSr
2
GdCu
2
O
8
24
1.4.4 - A Estrutura Magnética do RuSr
2
GdCu
2
O
8
25
1.4.5 - Um Modelo para a Estrutura Magnética do RuSr
2
GdCu
2
O
8
27
1.4.6 - Efeito Hall no RuSr
2
GdCu
2
O
8
28
2. Conceitos Teóricos
2.1 - O Efeito Hall Ordinário 31
2.2 - O Efeito Hall Extraordinário 32
2.3 - Quiralidade 34
2.4 - Vidro-Quiral 37
2.5 - Contribuição Quiral ao Efeito Hall 38
2.6 - A Fase de Berry e o Efeito Hall Anômalo 39
7
2.7 - Efeito Hall em Supercondutores 40
2.8 - O Ângulo de Hall 41
2.9 - Inversão do Sinal Hall em Supercondutores 42
3. Procedimentos Experimentais
3.1 - Preparação da Amostra Policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
44
3.2 - Técnicas de Medidas Utilizadas 46
3.2.1 - Resistividade Elétrica, Magneto-Resistência e Efeito Hall 46
3.2.1.1 - Contatos Elétricos 46
3.2.1.2 - Equipamento Eletrônico 47
3.2.1.2.1 - Método AC 47
3.2.1.2.1.1 - Resistividade 48
3.2.1.2.1.2 - Efeito Hall 49
3.2.1.2.2 - Método DC 51
3.2.1.3 - Sistema Criogênico 52
3.2.2 – Magnetização DC 54
4. Caracterização de uma amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
4.1 - A estrutura da amostra 56
4.2 - Transição Resistiva 58
4.3 - Magneto-Resistência 62
4.4 - Magnetização DC 64
4.5 - Histerese Magnética 65
5. Efeito Hall no RuSr
2
GdCu
2
O
8
5.1 - Tensão Hall 69
5.2 - Resistividade Hall na Fase Normal 70
5.3 - Coeficiente Hall 70
5.4 - Análise do Efeito Hall na Fase Normal 73
5.5 - Determinação de M
H
74
5.6 - Determinação dos Coeficientes Hall Ordinário e Anômalo 75
5.6.1 - O Coeficiente Hall Ordinário 76
8
5.6.2 - O Coeficiente Hall Anômalo 77
5.7 - A Contribuição Quiral ao Efeito Hall Anômalo do Ru(Gd)-1212 78
5.8 - O Ângulo de Hall do Ru(Gd)-1212 79
5.9 - Efeito Hall na Fase Supercondutora do Ru(Gd)-1212 80
Conclusão 82
Referências 84
Resumo
Os compostos RuSr
2
LnCu
2
O
8
(Ru-1212), (Ln = Sm, Eu e Gd), denominados
rutenocupratos, são caracterizados pela coexistência entre supercondutividade e magnetismo
em escala microscópica. Nesse sistema anisotrópico, planos atômicos de Ru-O
2
são
responsáveis pelas propriedades magnéticas, enquanto que as camadas de Cu-O
2
governam as
propriedades supercondutoras. Este trabalho consiste de um estudo experimental de
propriedades magnéticas e de magnetotransporte de uma amostra policristalina do
rutenocuprato Ru(Gd)-1212.
A partir de medidas de magnetização em função da temperatura, realizadas segundo os
procedimentos ZFC-FC, e de experimentos de histerese magnética, mostra-se que um estado
magneticamente ordenado é estabilizado em T
N
~133 K. No regime de baixos campos
magnéticos, fortes irreversibilidades ZFC-FC indicam a ocorrência de “canting”. Além disso,
um sinal diamagnético, indicativo do estado supercondutor, é observado em temperaturas
inferiores a 30 K nas medidas ZFC de baixo campo.
Os experimentos de resistividade elétrica da amostra de Ru(Gd)-1212 revelam que a
transição supercondutora em T
c
≅
40 K consiste de um processo de duas etapas, característico
de um sistema granular. São também realizadas medidas de magneto-resistência no estado
normal e no intervalo correspondente à transição supercondutora. Observa-se uma contribuição
positiva à magneto-resistência.
Experimentos de efeito Hall são realizadas na fase normal e na fase supercondutora. Na
fase normal, o coeficiente Hall mostra um fraco máximo, indicativo da transição magnética em
T
N
~133 K. Abaixo dessa temperatura foi possível separar a contribuição anômala ao efeito
Hall. A aplicação da teoria de Karpus-Luttinger para a interpretação desses resultados revela
que uma contribuição adicional deve ser considerada para a descrição completa do efeito Hall
anômalo no Ru(Gd)-1212. Supõe-se que esta contribuição esteja relacionada à quiralidade dos
spins do Ru. A quiralidade é uma propriedade fundamental de sistemas magnéticos
desordenados, pois está relacionado à fase de Berry no espaço real de elétrons que se propagam
num meio magneticamente texturizado.
Abstract
The ruthenocuprates RuSr
2
LnCu
2
O
8
(Ru-1212) (Ln = Sm, Eu and Gd), are characterized
by the coexistence between superconductivity and magnetism at microscopic scale. In this
anisotropic system, the Ru-O
2
atomic planes are responsible by the magnetic properties, while
the Cu-O
2
layer govern the superconducting behavior. This work consist of an experimental
study of magnetic and magnetotransport properties of a polycrystalline sample of
ruthenocuprate Ru(Gd)-1212.
Magnetization measurements, performed according to ZFC-FC procedures, and
hysteresis experiments show that a magnetically ordered state is stabilized bellow T
N
~133 K.
In the low magnetic field regime, strong ZFC-FC irreversibilities indicate the occurrence of
canting. Moreover, a diamagnetic contribution, related to the superconductor state, is observed
in temperatures below 30 K in the ZFC measurements at low fields.
The electric resistivity experiments show that the superconducting transition in
T
c
≅
40 K consists of two stage process, characteristics of a granular system. Magneto-
resistance measurements are performed in the normal state and in the temperature interval
corresponding to the superconductor transition. A positive contribution to the magneto-
resistance is observed.
Hall effect experiments are made in the normal and superconductor phases. In the
normal phase, the Hall coefficient shows a weak peak related to magnetic transition in
T
N
~133 K. Below this temperature, it is possible to single out the anomalous contribution to
the Hall effect. The application of Karpus-Luttinger theory for describing these results reveals
that an additional contribution must be considereted in order to obtain a complete description
of the anomalous Hall effect in Ru(Gd)-1212. We suggest that this term is related to the
chirality of the Ru spins. The chirality is a fundamental property of any disordered system,
since it is related to the real space Berry phase of electrons propagating in a magnetically
textured medium.
9
Introdução
O composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212), que é membro da família dos
ruteno-cupratos, faz parte de uma nova classe de supercondutores de alta temperatura crítica
que tem atraído a atenção da comunidade científica em virtude da possível coexistência de
supercondutividade e magnetismo. A descoberta de sistemas em que supercondutividade e
magnetismo atuam de forma cooperativa em escala microscópica confronta diretamente a
concepção tradicional da supercondutividade. Em geral, a possibilidade de coexistência de um
estado supercondutor estável com um ordenamento magnético é descartada, uma vez que a
interação eletromagnética propicia a quebra dos pares de Cooper.
Estruturalmente análogo aos cupratos supercondutores de alta temperatura crítica, o
Ru(Gd)-1212 possui estrutura cristalina fortemente anisotrópica, constituída por uma sucessão
de planos atômicos de Ru-O
2
e Cu-O
2
, intercalados por camadas de Sr-O e Gd. A
supercondutividade deste sistema deve-se aos planos de Cu-O
2
, enquanto que as propriedades
magnéticas estão basicamente relacionadas aos planos de Ru-O
2
. A temperatura crítica
supercondutora desse composto é extremamente dependente da preparação da amostra.
A ordem magnética que esse sistema apresenta tem motivado de muita discussão.
Primeiramente, o composto foi reportado como não magnético
[33]
. Entretanto, logo após sua
descoberta, verificou-se a ocorrência de uma transição magnética em aproximadamente 133 K
onde o ordenamento é predominantemente antiferromagnético
[37]
. Contudo, uma componente
fracamente ferromagnética, paralela aos planos de Ru-O
2
, também tem sido observada em
diversas técnicas experimentais, influenciando as propriedades do estado supercondutor que
se estabiliza em T
c
= 40 K.
Neste estudo realiza-se experiências de efeito Hall e medidas de resistividade elétrica,
em função da temperatura e na presença de diversos campos magnéticos, numa amostra
policristalina de Ru(Gd)-1212. São também realizadas medidas de magnetização, nos mesmos
intervalos de temperatura e campos. Estes resultados são fundamentais para a caracterização
do sistema. O efeito Hall na fase normal evidencia a transição magnética em T
N
, e, combinado
com a análise dos resultados de magnetização, permite a obtenção da contribuição
extraordinária à constante Hall. Na fase supercondutora, a resistividade Hall apresenta uma
inversão de sinal e adquire grande amplitude antes de se anular em temperaturas muito baixas.
10
No Capítulo 1 é feito um breve histórico sobre a competição entre supercondutividade
e magnetismo. São apresentados alguns dos sistemas em que se verifica a coexistência desses
dois fenômenos. Além disso, são descritas as propriedades físicas do composto
RuSr
2
GdCu
2
O
8.
No Capítulo 2 são apresentados os conceitos teóricos necessários para a descrição dos
resultados experimentais desse trabalho. Descreve-se a origem do efeito Hall anômalo e como
é feita a introdução do conceito de quiralidade em sua descrição. Também são apresentadas
algumas características do efeito Hall observadas em supercondutores.
No Capítulo 3 realiza-se a descrição dos procedimentos experimentais utilizados na
preparação e caracterização da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8.
São apresentadas as técnicas de
medidas adotadas e os equipamentos envolvidos nos experimentos.
O Capítulo 4 contém os resultados obtidos na caracterização da amostra de
RuSr
2
GdCu
2
O
8.
São apresentadas medidas de resistividade elétrica, magneto-resistência e
magnetização, além da caracterização estrutural da amostra.
No Capítulo 5 são apresentados os resultados do estudo do efeito Hall anômalo na fase
normal da amostra RuSr
2
GdCu
2
O
8.
É feita uma discussão sobre a origem do termo anômalo,
que pode ser atribuído à quiralidade. Também são apresentados os resultados do efeito Hall
na fase supercondutora.
11
Capítulo 1 - O Supercondutor Magnético
RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Neste capítulo é apresentado um breve histórico sobre os aspectos gerais envolvendo as
correlações entre supercondutividade e magnetismo. São também descritas as características
principais do composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
, alvo de estudo deste trabalho.
1.1 - Introdução
Grande parte da pesquisa em supercondutividade compreende estudos detalhados do
comportamento dos sistemas supercondutores sob ação de campos magnéticos. A resposta
supercondutora frente à aplicação de um campo magnético é, conhecidamente, diamagnética. A
busca pelo entendimento da supercondutividade, porém, tem conduzido à descoberta de vários
sistemas supercondutores nos quais o comportamento frente a campos magnéticos, externos ou
internos, não é convencional.
Supercondutividade e magnetismo, de um modo geral, são fenômenos mutuamente
excludentes. O interesse sobre os efeitos competitivos entre supercondutividade e magnetismo teve
início na década de 1950. O trabalho teórico publicado por Ginzburg
[1]
sobre ferromagnetismo e
supercondutividade foi o primeiro a ressaltar o caráter antagônico desses dois fenômenos. Sabe-se
que a inclusão de momentos magnéticos locais na estrutura de um supercondutor reduz sua
temperatura crítica (T
c
) em virtude das interações de troca entre o momento magnético localizado e
os elétrons do par de Cooper.
Nos supercondutores convencionais do tipo onda-s ocorre um efeito, chamado de quebra de
pares por efeito magnético (“magnetic pair-breaking”), em que momentos magnéticos locais
quebram o singleto de spin dos pares de Cooper, suprimindo a supercondutividade. Isso explica o
fato de que, em grande parte dos supercondutores, a presença de pequenas concentrações de
impurezas magnéticas é capaz de destruir completamente a supercondutividade. O comportamento
de T
c
em função da concentração de impurezas magnéticas em sistemas supercondutores foi predito,
de forma precisa, por Abrikosov e Gorkov
[2]
. Posteriormente, essa predição foi verificada
experimentalmente no sistema La
1-x
Gd
x
Al
2
[3]
.
12
1.2 - Os Supercondutores Magnéticos
A pesquisa de uma nova classe de supercondutores, chamados de supercondutores
magnéticos, teve início com a descoberta das fases de Chevrel. Outra classe de materiais deste tipo
são os compostos ternários RRh
4
B
4
[4], [5]
(R é um terra-rara), onde, mesmo com a presença de átomos
com momento magnético não nulo, foi verificada a ocorrência da supercondutividade. Eisake
[6]
, ao
estudar as propriedades do sistema TNi
2
B
2
C (T = Ho, Er, Tm), verificou a ocorrência da competição
entre a supercondutividade e o magnetismo dos átomos T nesses compostos.
1.2.1 - As Fases de Chevrel
As fases de Chevrel tiveram papel precursor na discussão relacionada às propriedades de
sistemas em que ocorre a coexistência de ordem magnética com supercondutividade. Em 1971, R.
Chevrel e colaboradores
[7]
reportaram a existência de uma série de compostos ternários do tipo
X
y
Mo
6
S
8
, onde X é um átomo metálico (X= Li, Na, Mg, K, Ca, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Rb, Sr,
Ag, Cd, Sn, Cs, Ba, Pb) e y assume valores entre 1 e 4, dependendo de X. A peculiar estrutura na
forma de clusters desses compostos está representada na Figura 1.1
*
. O composto SnMo
6
S
7
já havia
sido reportado em 1967 por Espelund
[8]
, mas coube a Roger Chevrel evidenciar a existência de uma
nova classe de materiais deste tipo. Em homenagem a ele, os compostos derivados do sistema
X
y
Mo
6
S
8
receberam a denominação de Fases de Chevrel.
(a) (b)
Figura 1.1 - (a) Estrutura das fases de Chevrel (os cubos representam os clusters de Molibdênio-Enxofre
(Mo-S), X=Li, Na, Mg, K, Ca, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Rb, Sr, Ag, Cd, Sn, Cs, Ba, Pb). (b)Cluster de Mo-S .
*ÉCOLE POLYTECHNIQUE FÉDÉRALE DE LAUSANNE, http://lanoswww.epfl.ch/studinfo/courses/cours_supra/Materiaux/default.htm
13
Em 1972, B. T. Matthias e colaboradores
[9]
reportaram que muitas dessas novas fases eram
supercondutoras. A maior temperatura crítica alcançada foi na composição PbMo
6
S
8
, onde
7,13
≈
c
T
K. Um ano depois, Ø. Fischer e colaboradores
[10],[11]
descobriram que muitos desses novos
compostos eram supercondutores mesmo quando submetidos a elevados campos magnéticos. A
seqüência
[12]
deste trabalho, influenciada pela descoberta dos compostos binários Mo
6
Se
8
e Mo
6
Te
8
,
reportados por Opalowski e Fedorov
[13]
e por Spiesser e colaboradores
[14]
, conduziu à descoberta de
novas séries do tipo X
y
Mo
6
Se
8
e X
y
Mo
6
Te
8
.
A descoberta da supercondutividade no sistema REMo
6
S
8
[15]
(RE = La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu,
Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Y) causou impacto na comunidade científica. Era a primeira vez
que se observava a ocorrência de supercondutividade em um sistema contendo uma rede regular de
íons magnéticos. A ordem magnética que foi encontrada nesses sistemas foi presumida como sendo
de curto alcance, do tipo vidro de spin
[16], [17], [18]
. A Figura 1.2 mostra a dependência da temperatura
crítica com a concentração x de íons de Eu na série Sn
1,2(1-x)
Eu
x
Mo
6,35
S
6
.
Figura 1.2 - Temperatura crítica versus concentração x dos íons de Eu no composto Sn
1,2(1-x)
Eu
x
Mo
6,35
S
6
.
[15]
As propriedades magnéticas das fases de Chevrel com íons terra-rara foram amplamente
estudadas
[19]
. A primeira indicação de uma transição de fase magnética no estado supercondutor foi
obtida em uma medida de calor específico no GdMo
6
Se
8
[20]
. Esse composto apresentou uma
anomalia do tipo λ em T = 3,5 K, que é inferior àquela em que se estabiliza o estado supercondutor,
em T
c
= 5,5 K. Esse comportamento é mostrado na Figura 1.3, juntamente com a dependência do
calor específico com a temperatura dos compostos LaMo
6
Se
8
e Lu
1,2
Mo
6
Se
8
. O pico observado em
T = 3,5 K não é atribuído a uma ordem magnética de longo alcance, pois não corresponde a um
Temperatura Crítica (K)
Concentração x
14
ordenamento completo dos spins do Gd. Entretanto, o outro pico em T = 0,8 K, medido
posteriormente, foi reportado como resultado de um completo ordenamento magnético desses íons.
Ishikawa e Fischer
[21]
propuseram a coexistência de supercondutividade com uma ordem
antiferromagnética em RE
1,2
Mo
6
S
8
para RE = Gd, Tb, Dy e Er, posteriormente confirmada por
experimentos de espalhamento de nêutrons
[20]
.
Figura 1.3 - Anomalia do calor específico do GdMo
6
S
8
.
[20]
Não foi encontrada nenhuma correlação entre a ocorrência da supercondutividade nas fases
de Chevrel X
y
Mo
6
S
8
e as propriedades supercondutoras do elemento X. Esse resultado, combinado à
existência de supercondutividade no sistema RE
x
Mo
6
Q
8
(x = 1,0 ou 1,2; RE = Terra Rara, exceto Ce
e Eu; Q = Se ou S), aos elevados campos críticos e à particular estrutura de clusters de muitos desses
compostos, levou a conclusão de que os elétrons de condução nesses sistemas são elétrons 4d do
Molibdênio
[15]
. A supercondutividade foi, portanto, atribuída aos clusters de Mo, enquanto que o
elemento X entra na fase de Chevrel como um íon transferindo carga para o cluster.
1.2.2 - Os Boretos de Rhódio e Terra-Rara
No sistema RERh
4
B
4
,
compostos com RE = Nd, Sm, Er, Tm ou Lu exibem
supercondutividade, enquanto que compostos com RE = Gd, Ho, Tb ou Dy evoluem para um
ordenamento ferromagnético
[22],[23]
. A pesquisa desenvolvida a partir das fases de Chevrel mostrou
Temperatura (
K
)
15
que supercondutividade pode coexistir com um ordenamento antiferromagnético nesses sistemas.
Entretanto, nenhuma evidência experimental havia sido encontrada, até então, da coexistência de
supercondutividade e uma ordem magnética de longo alcance. A presença de supercondutividade e
ferromagnetismo no sistema RERh
4
B
4
(RE = terra-rara) sugeriu que esses dois fenômenos pudessem
coexistir em alguns compostos dessa série. W. A. Fertig
[5]
reportou que abaixo da temperatura de
transição supercondutora do composto ErRh
4
B
4
(T
c1
~ 8,7 K) ocorre uma segunda transição, em T
c2
~
0,9 K, onde o estado resistivo normal é re-estabelecido e o composto exibe um ordenamento
magnético de longo alcance devido ao momento magnético do Er
3+
(Figura 1.4).
(a) (b)
Figura 1.4 - (a) Susceptibilidade magnética (acima) e resistência elétrica (abaixo) versus temperatura para o
ErRh
4
B
4
em campo nulo. (b) Resistência elétrica AC (15Hz) versus temperatura para ErRh
4
B
4
para campos aplicados
entre 0 e 15 kG.
[5]
Os íons de Er, que estabilizam a fase supercondutora (tetragonal primitiva) do ErRh
4
B
4
, são
os mesmos que, em baixas temperaturas, destroem a supercondutividade nesse composto. Em
contraste com os resultados reportados para o sistema RE
x
Mo
6
Se
8
(x = 1,0 ou 1,2; RE = Terra
Rara)
[24]
, onde o ordenamento magnético de longo alcance não destrói a supercondutividade, o
ordenamento magnético que acompanha o retorno ao estado normal do ErRh
4
B
4
foi a primeira
evidência do fenômeno de reentrância que caracteriza a competição entre ordens supercondutora e
magnética.
Dois tipos de ordenamento magnético foram reportados para o ErRh
4
B
4
. Para policristais de
estrutura tetragonal primitiva, o ordenamento é ferromagnético
[5]
, enquanto que para monocristais de
estrutura tetragonal de corpo centrado é a ordem antiferromagnética que se estabiliza
[25]
.
Resistência (
µ
Ω
)
χ
ac
(unid. arbit.)
Resistência (
µ
Ω
)
Temperatura (K) Temperatura (K)
16
1.2.3 - Os Carbetos de Níquel, Boro e Terra-Rara
Em 1994 descobriu-se que os compostos da série RENi
2
B
2
C (RE = Lu, Tm, Er, Ho, Y)
[26]
,
denominados carbetos de níquel/boro/terra-rara, ou simplesmente borocarbetos, evoluíam para o
estado supercondutor, incluindo aqueles em que contavam com os íons terra-rara magnéticos, Tm,
Er, Ho (T
c
=7,5 K para o Ho). A maior temperatura crítica alcançada, T
c
=16,6 K, ocorre para a
composição LuNi
2
B
2
C. Nesse mesmo ano, observou-se que os compostos da série
RENi
2
B
2
C (RE = Ho, Tm, Er, Dy, Tb)
[6]
pertenciam à mesma classe das famílias RERh
4
B
4
e
REMo
6
S
8
, apresentando coexistência entre supercondutividade e antiferromagnetismo. A Figura 1.5
mostra as transições resistivas para os borocarbetos de Tm, Er, Ho na presença de campos
magnéticos aplicados.
Figura 1.5 - Dependência da resistividade com a temperatura na presença de campos magnéticos para os compostos
HoNi
2
B
2
C, ErNi
2
B
2
C e TmNi
2
B
2
C.
[6]
A anomalia mais pronunciada é observada no composto com Ho, onde nas medidas com
campos abaixo de 0,2 T a primeira transição resistiva para o estado supercondutor ocorre em torno
de 7 K. Porém, em 5 K observa-se um pico na resistividade, indicando que a amostra recupera o
estado resistivo normal, retornando em seguida para o estado supercondutor em temperaturas mais
baixas. Nesse composto, quando um campo magnético maior que H
c2
é aplicado, observa-se também
um decréscimo na susceptibilidade abaixo de 5 K, indicando que a temperatura em que ocorre o
Resistividade (
µ
Ω
cm)
Temperatura (K)
17
ordenamento magnético coincide com a temperatura em que começa o comportamento resistivo
reentrante, dando fortes evidências de que a reentrância é associada ao antiferromagnetismo.
A Figura 1.6 (a) mostra o comportamento anômalo de H
c2
em função da temperatura que os
compostos em que RE = Tm, Er e Ho comparativamente ao comportamento normal dos sistemas em
que RE = Y e Lu. A Figura 1.6 (b) apresenta resultados de susceptibilidade magnética em função da
temperatura para os compostos em que RE = Dy e Ho.
(a) (b)
Figura 1.6 - (a) Campo crítico superior H
c2
como função da temperatura para os compostos HoNi
2
B
2
C, ErNi
2
B
2
C e
TmNi
2
B
2
C. (b) Susceptibilidade como função da temperatura para os compostos HoNi
2
B
2
C e DyNi
2
B
2
C. Para o
HoNi
2
B
2
C um campo magnético de 5 kG, maior que H
c2
, foi aplicado para eliminar a contribuição diamagnética devido
à supercondutividade
[6]
(subtende-se que a susceptibilidade em unidades de emu/mol seja equivalente a emu/mol.Oe) .
Nos sistemas da série RENi
2
B
2
C (RE= Er, Ho, Tm, Dy, Tb), ocorre tanto a transição para o
estado supercondutor quanto a estabilização de uma ordem antiferromagnética. As temperaturas
críticas de transição supercondutora desses compostos estão entre 2 K e 15 K, enquanto que o
ordenamento antiferromagnético geralmente ocorre a temperaturas mais baixas, sendo que a razão
típica
cN
TT é da ordem de 0,1 ~ 0,5, onde
N
T é a temperatura de Néel.
Supercondutividade e magnetismo atuando de forma cooperativa, em escala microscópica, é,
portanto, uma realidade em alguns sistemas. Isso, porém, contraria as previsões dos estudos teóricos
de Ginzburg
[1]
, que descartam a possibilidade de tal coexistência devido à quebra dos pares do
Cooper causado pela interação eletromagnética. Atribui-se a peculiar coexistência entre
supercondutividade e magnetismo nos compostos mencionados ao fato de que as estabilizações das
ordens magnética e da supercondutora estarem relacionadas a sítios cristalográficos diferentes.
Dessa forma, os íons magnéticos estão espacialmente isolados dos caminhos da supercorrente, o que
enfraquece a interação dos momentos magnéticos locais com os elétrons de condução.
Temperatura (
K
)
Campo Crítico H
c2
(Tesla)
Temperatura (K)
18
1.2.4 - O composto UGe
2
Em todos os exemplos de sistemas em que ocorre a coexistência de supercondutividade com
magnetismo citados nessa seção, as estabilizações da ordem magnética e do estado supercondutor
ocorrem em sítios cristalográficos distintos. Entretanto, recentemente verificou-se que em alguns
compostos (ZrZn
2
[123]
e UGe
2
[117]
) a coexistência ocorre de forma genuína. No caso do UGe
2
, a
supercondutividade deve-se não mais a formação tipo singleto-de-spin, mas a partir da estabilização
dos pares de cooper num estado tipo tripleto-de-spin. Nesse composto a supercondutividade se
estabiliza dentro da fase ferromagnética em torno de 1 K num regime de altas pressões (entre 1 e 1,5
GPa). A Figura 1.7 ilustra a estrutura do UGe
2
e o diagrama de fases Temperatura versus Pressão.
(a) (b)
Figura 1.7 - (a) Estrutura do UGe
2
. (b) Diagrama de fase temperatura pressão para o composto UGe
2
. T
c
denota a
temperatura de Curie, enquanto que T
sc
corresponde à temperatura de transição supercondutora.
[117]
1.3 - O Sistema RBa
2
Cu
3
O
7
O YBa
2
Cu
3
O
7-δ
[27]
foi o primeiro composto a exibir supercondutividade numa temperatura
superior ao ponto de ebulição do nitrogênio líquido (T
c
≈ 92 K). Esta descoberta motivou a
substituição do íon Y por elementos terras-raras. Em especial, os sistemas RBa
2
Cu
3
O
7-δ
(RBCO, R = Nd, Gd, Sm, Dy, Er, Ho)
[116]
apresentam temperaturas críticas superiores a 90 K e
ordenam-se antiferromagneticamente em temperaturas muito baixas (ver Tabela 1.1). Esse resultado
não era esperado, pois a expectativa era que a presença de um íon magnético tipo 4f (R
3+
) suprimisse
a supercondutividade, como, em geral, ocorre nos supercondutores convencionais.
Temperatura (K)
Pressão (GPa)
Ferro
magnetismo
Supercondutividade
19
Íon R
3+
T
N
(K)
Ho
[107
]
0,17
Nd
[106]
0,5
Er
[1
07
]
0,6
Sm
[106]
0,7
Dy
[106]
,
[
1
07
]
0,95
Gd
[106]
2,23
Tabela 1.1 - Temperatura de Neél para amostras do sistema RBa
2
Cu
3
O
7-
δ
.
A supercondutividade de alta temperatura nos RBa
2
Cu
3
O
7-δ
levantou várias questões relativas
à coexistência de magnetismo e supercondutividade nestes compostos. Diversas técnicas
experimentais reportam que os íons R
3+
não exercem influência sobre a temperatura de transição
supercondutora. Esses resultados têm sido interpretados com base na estrutura cristalina dos
RBa
2
Cu
3
O
7-δ
, onde os íons R
3+
estão isoladamente posicionados em relação às camadas de Cu-O
2
responsáveis pela condução (Figura 1.8). Assim, espera-se
[29]
que existam apenas interações fracas,
insuficientes para degradar a supercondutividade, entre os momentos dos íons R
3+
e as camadas
supercondutoras. Estudos teóricos
[30]
reforçam a idéia de que a interação dipolo-dipolo é responsável
pela transição magnética, observada em baixas temperaturas nos compostos RBa
2
Cu
3
O
7-δ
, sugerindo
que os elétrons de condução não estão acoplados com os íons magnéticos.
Figura 1.8 - Estrutura cristalina da cela unitária do YBa
2
Cu
3
O
7-
δ
.. A estrutura cristalina dos compostos do tipo
RBa
2
Cu
3
O
7-
δ
. é obtida substituindo-se com o átomo de Y pelo terra-rara (R).
[108]
20
1.4 - O Composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
Muita ênfase foi dada na substituição atômica nos materiais RBCO, possibilitando a geração
de novos compostos supercondutores magnéticos. Entre eles, encontramos os sistemas
MRE
1,5
Ce
0,5
Sr
2
Cu
2
O
10
(M-1222, M = Nb, Ru, Ta, RE = Terra Rara, em geral Eu ou Gd )
[31], [32]
e
RuSr
2
(Gd,Eu)Cu
2
O
8
(Ru-1212)
[33]
. Este último diferencia-se dos outros compostos óxidos
supercondutores, apresentando um ordenamento magnético de longo alcance em T
M
≈
122-180 K.
Essa temperatura é mais elevada que a da transição supercondutora, que ocorre em T
c
≈
15-50 K. A
temperatura de transição dos compostos tipo Ru-1212 é fortemente dependente do método de
preparação da amostra, e, em média, fica em torno de 40 K. Segundo a literatura, a temperatura
crítica mais elevada reportada para este composto é T
c
= 50 K
[34]
.
Os compostos RuSr
2
LnCu
2
O
8
(Ru-1212) e RuSr
2
(Ln
1,5
Ce
0,5
)Cu
2
O
10
(Ru-1222), onde
Ln = Gd, Eu, Sm, denominados de rutenocupratos, amplamente estudados e caracterizados, foram
reportados em 1995 como sendo supercondutores não magnéticos por L. Bauernfeind e
colaboradores
[33], [35]
. Em 1997, I. Felner e colaboradores
[28]
reportaram a ocorrência de uma
transição magnética nos rutenocupratos em torno de 133 K. A ordem magnética foi presumida como
sendo do tipo ferromagnética. Em 1999, uma série de trabalhos
[36], [37], [38], [39], [40]
intensificou os
estudos a respeito da coexistência entre supercondutividade e magnetismo nos rutenocupratos.
Alguns trabalhos
[41], [42]
indicavam que as propriedades magnéticas e supercondutoras eram
dependentes do método de preparação das amostras.
1.4.1 - Estrutura do Composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
A estrutura cristalina do RuSr
2
GdCu
2
O
8
, analisada por difração de raios x
[43]
e por difração
de nêutrons
[44]
, é tetragonal (a = b < c). Os difratogramas das Figuras 1.9 e 1.10 mostram que numa
amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212) pode ocorrer a formação de fases espúrias
de CuGd
2
O
4
e SrRuO
3
.
No Ru-1212 formam-se planos de CuO
2
e RuO
2
que se empilham,
alternadamente, na direção perpendicular ao eixo-c. Comparando com o YBa
2
Cu
3
O
7
, observa-se a
semelhança estrutural entre estes dois compostos. Substituindo os átomos de Y, Ba e o Cu das
cadeias atômicas Cu-O do YBa
2
Cu
3
O
7
por Gd, Sr e Ru, respectivamente, obtêm-se a estrutura do
RuGd
2
SrCu
2
O
8
[45]
(Figura 1.11). Por ser pentavalente, o íon de Ru no Ru(Gd)-1212 liga-se a um
átomo de oxigênio a mais do que o íon de Y no YBa
2
Cu
3
O
7
. Assim, no Ru(Gd)-1212 não existem as
cadeias de Cu-O paralelas ao eixo cristalino b, tal como no YBa
2
Cu
3
O
7
, que é ortorrômbico.
21
Ba
Cu
Y
O
Sr
Ru
Gd
(a)
(b)
Figura 1.11 - Estruturas do YBa
2
Cu
3
O
7
(a) e do RuGd
2
SrCu
2
O
8
(b).
a
b
c
Figura 1.9 - Difratograma de Raios X de uma amostras de RuSr
2
GdCu
2
O
8
. As letras a, b e c representam,
respectivamente, os picos relativos ao planos (103),(110), (200) e (213) da fase CuGd
2
O
4
.
[47]
Figura 1.10 - Difratograma de Raios X de uma amostras de RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Os parâmetros de rede são
a = b = 3.8218(6) Å e c = 11.476(1) Å.
*
Foi observado, nessa amostra, uma pequena quantidade de SrRuO
3
.
[46]
Intensidade Relativa
(
%
)
2
θ
o
22
A cela unitária do Ru-1212 pode ser descrita
[38]
, também, como sendo formada por um
octaedro com íons de oxigênio nos vértices e um átomo de Ru no centro. Os átomos de Cu
encontram-se numa posição coordenada por cinco íons de oxigênio, formando uma estrutura
piramidal. A Figura 1.12 – (a) ilustra essa estrutura.
A distância inter-atômica Cu-O(1) (2,190 Å) é maior que a Ru-O(1) (1,912 Å). Então, o Cu
interage mais fracamente com o O(1). Assim, os planos de Cu-O(1) podem ser considerados como
estruturas eletrônicas bidimensionais (2D). Para preencher o espaço com maior eficiência
[45]
, os
octaedros RuO
6
(Figura 1.12 -(b)) sofrem uma rotação de aproximadamente 14
o
em torno do eixo-c.
Assim, a estrutura do Ru-1212 é melhor caracterizada
[45]
pelo grupo espacial P4/mbm. Isso faz com
que ocorram modificações nas posições dos sítios cristalográficos de alguns átomos. Essa distorção
estrutural pode perturbar fortemente o magnetismo do Ru.
(a) (b)
Figura 1.12 - Estrutura do RuGd-1212
: (a) O átomo de Ru encontra-se no centro do octaedro. Os átomos de Cu
encontram-se no centro da base das pirâmides. A posição O(1) é denominada apical. A posição O(2) é coordenada com
os átomos de Cu, enquanto que a posição O(3) é coordenada com o átomo de Ru
[38]
. (b)Distorções no plano Ru-O(3)
[48]
.
1.4.2 - A Transição Resistiva do RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Uma característica inerente aos supercondutores óxidos de alta temperatura crítica é a
dependência quase linear e crescente da resistividade elétrica com a temperatura em uma região que
se estende desde temperaturas superiores à ambiente, até valores próximos à transição
Ru
O
Gd Sr
23
supercondutora. Esse comportamento ilustra o caráter do tipo metálico apresentado por esses
compostos nesse intervalo de temperatura. No RuSr
2
GdCu
2
O
8
, esse comportamento é observado até
próximo de T
N
≈ 133 K, onde ocorre uma transição magnética (Figura 1.13). Abaixo de T ≈ 100 K,
o comportamento resistivo de certas amostras desse sistema é semelhante ao de um semicondutor,
até a transição supercondutora.
Figura 1.13 - Resultado representativo para a dependência com a temperatura da resistividade elétrica do
RuSr
2
GdCu
2
O
8-
δ
em campo nulo e em 8 T.
[54]
1.4.3 - Propriedades Magnéticas do RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
As primeiras caracterizações do RuSr
2
GdCu
2
O
8
(RuGd-1212) descreviam-no
[37], [40]
como
sendo um sistema onde é estabelecida uma ordem ferromagnética associada aos momentos
magnéticos do Ru (
µ
Ru
≈ 1
µ
B
) em T
Curie
≈ 133-136 K. A cúspide observada na susceptibilidade ZFC
desse composto (Figura 1.14-(a)) e a magnetização FC (Figura 1.14-(b)) foram interpretadas como
evidências de ordenamento ferromagnético. A substituição do Gd por Y no RuSr
2
GdCu
2
O
8
, resultou
no composto RuSr
2
YCu
2
O
8
[49]
, onde se pôde eliminar a contribuição magnética do Gd,
comprovando, em medidas de NMR
[49]
, que a transição magnética observada em ~ 133 K deve-se ao
Ru. No RuGd-1212, a transição para o estado supercondutor ocorre em T
c
≈ 15-40 K. Somente em
2,6 K os íons de Gd (
µ
Gd
≈ 7,4
µ
B
) ordenam-se antiferromagneticamente
[37]
, provavelmente em razão
da interação dipolar. Nesse sistema, a surpresa maior foi a descoberta de que a ordem do tipo
ferromagnética se mantinha inalterada mesmo no regime supercondutor. Este fato gerou
questionamento acerca da coexistência destes estados em escala microscópica. Medidas de calor
específico
[50]
indicam uma transição supercondutora dentro da fase magnética, enquanto que
24
experimentos de “muon spin rotation (
µ
SR)
† ”
sugerem que a fase ferromagnética é homogênea em
escala microscópica e não impede o surgimento do estado supercondutor.
[36], [37], [38], [39]
Figura 1.14 - Dependência com a temperatura, da susceptibilidade magnética ZFC (a) e da magnetização FC (b) do
RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
[37]
A fase tipo ferromagnética do RuSr
2
GdCu
2
O
8
foi atribuída aos momentos ordenados dos íons
de rutênio alinhados paralelamente aos planos RuO
2
, enquanto que a supercondutividade se
desenvolve nos planos CuO
2
; ou seja, o transporte de carga elétrica é puramente bidimensional e é
feito somente nos planos de CuO
2
[37]
. Devido a essa configuração, o efeito de quebra de pares
causado pela interação eletromagnética é minimizado, possibilitando a coincidência dessas duas
fases.
1.4.4 - A estrutura Magnética do RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
A determinação da estrutura magnética do Ru-1212 é causa de muita discussão na
comunidade científica. Medidas de difração de nêutrons
[51]
indicam que a ordem magnética do
Rutênio é, na verdade, predominantemente antiferromagnética. Com isso, o ordenamento magnético
que se estabelece em 133 K é do tipo antiferromagnético, elevando o composto RuGd
2
SrCu
2
O
8
ao
posto de sistema com ordenamento antiferromagnético coexistindo com supercondutividade à maior
temperatura até então conhecida. Nakamura e Freeman
[48]
calcularam a estrutura magnética do
†
A técnica de
µ
SR pode ser aplicada ao estudo de materiais magnéticos. Ela fornece informações a respeito da homogeneidade
do estado magnético em escala microscópica. As medidas permitem detectar campos magnéticos internos num extenso intervalo
entre 0,1 G e muitos Teslas. (A. Schenck, Muon Spin Rotation: Principles and Applications in Solid State Physics (Adam Hilger,
Bristol, 1986)).
25
Ru-1212 considerando três combinações possíveis (Figura 1.15) entre os ordenamentos magnéticos
dos momentos do Ru e do Gd:
i) Uma estrutura Ferromagnética (FM) com ordens ferromagnéticas para ambos os
momentos de Ru e Gd;
ii) Uma estrutura Antiferromagnética (AFM-I) com ordem antiferromagnética do
tipo-c para os momentos do Ru e ferromagnética para os momentos do Gd;
iii) Uma estrutura Antiferromagnética (AFM-II) com ordem antiferromagnética do
tipo-c para ambos momentos do Ru e do Gd.
Figura 1.15 - Estrutura Magnética dos momentos do Ru e Gd, no composto RuSr
2
GdCu
2
O
8
, apresentando ordenamento
(a) Ferromagnético, (b) Antiferromagnético (que também pode ser caracterizado como Ferrimagnético), (c)
Antiferromagnético.
[52]
Os átomos de Cu, O(1)
O(2)
, e O(3) não são mostrados.
Os resultados reportados por Nakamura e Freeman
[48]
indicam que o alinhamento
antiferromagnético dos momentos magnéticos do Ru é energeticamente mais favorável do que o
ferromagnético, estabelecendo uma consistência com as experiências de difração de nêutrons de
Lynn e colaboradores
[51]
, tornando a coexistência de supercondutividade e antiferromagnetismo
claramente possível. Verificaram também que uma ordem antiferromagnética (AFM-II) para os
momentos do Gd reduz a energia total da estrutura por 2,3 meV/átomo de Gd.
Os estudos mais recentes de difração de nêutrons de Jorgensen e colaboradores
[53]
reportam
que, na estrutura magnética deste composto, os momentos magnéticos do Ru estão ordenados
antiferromagneticamente ao longo do eixo-c. Estes autores propõem a existência de um “canting”
dos momentos magnéticos na orientação perpendicular a esse eixo, que induziria um
ferromagnetismo fraco na orientação paralela aos planos de Ru-O
2
(Figura 1.16 - (a)). Isso poderia
explicar a histerese observada no RuGd-1212.
A Figura 1.16 - (b) mostra ciclos de histerese magnética em temperaturas acima de T
N
, em
200 K, entre T
N
e T
c
, em 50 K, e abaixo de T
c
, em 5 K.
[37]
Observa-se uma pequena histerese que se
Gd
Ru
26
alarga conforme a temperatura diminui, acusando uma contribuição do tipo ferromagnética na
magnetização do sistema.
(a) (b)
Figura 1.16 - (a) Modelo para a estrutura magnética do RuSr
2
GdCu
2
O
8.
[53]
(b) Histerese magnética do
RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
[37]
1.4.5 - O modelo de polarons magnéticos para o RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Aligia e Gusmão
[100]
propuseram um modelo para explicar o comportamento tipo
ferromagnético que se estabelece nos compostos RuSr
2
(Eu,Gd)Cu
2
O
8
sugerindo que ocorra a
transferência de carga entre os planos de Cu-O
2
(dopados com lacunas) e de Ru-O
2
(dopados com
elétrons). O modelo, no caso “não dopado” (sem essa transferência de carga), é equivalente a um
mecanismo de super troca que favorece um acoplamento antiferromagnético entre spins localizados.
No caso “dopado” (com a transferência), os planos de Ru-O
2
podem ser considerados como uma
matriz antiferromagnética onde ocorre a formação de polarons ferromagnéticos através do
mecanismo de dupla troca
[118],[119]
. Os polarons seriam estabilizados em torno de íons Ru 4+
resultantes da dopagem por elétrons. Como esses polarons são móveis, poderia ocorrer condução por
elétrons nos planos de Ru-O
2
, embora a condução no RuGd-1212 seja majoritariamente feita por
lacunas nos planos de Cu-O
2
.
Ru
27
1.4.6 - Efeito Hall no RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
A Figura 1.17-(a) apresenta os resultados obtidos por M. Požec
[54]
, onde a resistividade Hall
(
H
ρ
) de uma amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8-δ
foi medida como função do campo aplicado
em temperaturas constantes acima e abaixo da transição magnética. Observa-se que
H
ρ
é positivo
no intervalo de temperaturas acima de T
c
, o que indica que os portadores de carga são lacunas. Na
temperatura de 124,5 K, abaixo de T
N
, em campos aplicados menores que 1 T, observou-se um
aumento não-linear da resistividade Hall com o campo. Para campos magnéticos mais intensos,
domina a dependência linear de
H
ρ
com o campo magnético. O aumento não-linear de
H
ρ
foi
reportado como sendo fruto da componente Hall extraordinária, que será discutida no Capítulo 2,
devida ao ordenamento magnético que se estabelece abaixo de T
N
.
(a) (b)
Figura 1.17 - (a) Resistividade Hall numa amostra cerâmica de RuSr
2
GdCu
2
O
8-
δ
em 124,5 K (círculos). A
linha tracejada representa a componente ordinária da resistividade Hall, enquanto que a linha pontilhada representa a
sua componente extraordinária
[54]
. (b)
)( Hdd
oH
µρ
versus temperatura no regime de baixo campo (círculos
preenchidos) e alto campo (triângulos vazios) numa amostra cerâmica de RuSr
2
GdCu
2
O
8-
δ
.
[54]
O desenvolvimento do efeito Hall extraordinário pode ser visto na Figura 1.17-(b), onde
mostra-se a variação da resistividade Hall com o campo magnético, )( Hdd
oH
µ
ρ
, em regimes de
altos e baixos campos. Em altos campos, )( Hdd
oH
µ
ρ
é praticamente independente da temperatura
e, para T < T
N
, os valores reportados são menores do que no regime de baixos campos.
[54]
O fato de que )( Hdd
oH
µ
ρ
no RuSr
2
GdCu
2
O
8-δ
é pouco maior que o observado no
YBa
2
Cu
3
O
7
[55]
(R
H
~0,8.10
-8
m
3
C
-1
) e muito maior do que o observado no SrRuO
3
[56]
(R
H
~ 0,06.10
-8
m
3
C
-1
), sugere que o efeito Hall ordinário decorre predominantemente da condução
por lacunas nos planos de Cu-O
2
. Entretanto, a ocorrência do efeito Hall extraordinário nesse
28
composto indica que os planos de Ru-O também participam da condução. A Figura 1.18
apresenta a densidade de portadores, em 293 K, para as séries de Ru
1-x
Sr
2
GdCu
2+x
O
8-δ
[57]
, em função
da dopagem de Cu no sítio do Ru, obtida a partir de experimentos de efeito Hall utilizando a
equação
eR
n
H
H
1
=
. Para a amostra não dopada (x = 0), a estimativa para a densidade de lacunas
é
21
106,1 ⋅≈
H
n
cm
-3
.
Figura 1.18 - Densidade de portadores versus quantidade de Cu na série Ru
1-x
Sr
2
GdCu
2+x
O
8-
δ
.
[57]
.
30
Capítulo 2 - Efeito Hall
Neste capítulo serão apresentados os conceitos teóricos relevantes ao entendimento
da física do efeito Hall. Estas noções serão importantes para posterior análise dos resultados
experimentais obtidos numa amostra do supercondutor-magnético Ru(Gd)-1212.
2.1 - O Efeito Hall Ordinário
O efeito Hall é observado quando um campo magnético é aplicado
perpendicularmente ao plano de condução de um material que esteja transportando corrente
elétrica. A corrente de portadores é defletida pela força de Lorentz associada ao campo
magnético. Como conseqüência, ocorre um acúmulo de cargas nas extremidades laterais do
material, que gera um campo elétrico transverso chamado campo de Hall (Figura 2.1).
Figura 2.1 - A aplicação de um campo magnético
H
perpendicular à densidade de corrente
j
, tem como
conseqüência o surgimento de um campo elétrico transversal (campo de Hall
H
E ) na amostra.
O campo de Hall é expresso por:
jBRjρE
ooH
=
=
, (2.1)
onde
o
ρ
é a resistividade Hall de Lorentz, j é a densidade de corrente,
HµB
o
=
é a
indução magnética aplicada,
7
104
−
⋅=
π
o
µ TmA
-1
e
o
R é chamado de coeficiente Hall de
j
H
E
H
31
Lorentz, ou coeficiente Hall ordinário. Num condutor não-magnético, onde o transporte é
feito por uma única banda, o coeficiente Hall ordinário é dado por:
nq
R
o
1
= , (2.2)
onde
n
é a densidade de portadores e
q
o valor das suas cargas. A determinação
experimental do coeficiente
o
R é importante, pois com ela obtemos diretamente a
densidade de cargas do material. Seu sinal indica se a condução é feita por elétrons
(
19
1016,1
−
⋅−=−= eq C
⇒
0<
o
R ) ou por lacunas (
19
1016,1
−
⋅== eq C
⇒
0>
o
R ). O
coeficiente Hall de Lorentz R
o
é praticamente independente da temperatura.
2.2 - O Efeito Hall Extraordinário
Em materiais magnéticos ocorre uma contribuição adicional ao efeito Hall que é
proporcional à magnetização do material. Essa contribuição, primeiramente observada em
1910 por Alpheus W. Smith
[109]
, é denominada de efeito Hall extraordinário, ou efeito Hall
anômalo. R. Karplus e J. M. Luttinger estudaram o efeito Hall em materiais
ferromagnéticos e atribuíram a origem da contribuição anômala ao efeito Hall à polarização
de spin e ao acoplamento spin-órbita que ocorre durante o espalhamento dos elétrons
[58]
.
Para o entendimento do efeito Hall extraordinário, consideremos a diluição de
impurezas magnéticas (átomos com momentos magnéticos não nulos) num metal não-
magnético. Supomos que a magnetização produzida por essas impurezas é perpendicular à
superfície da amostra na forma de placa utilizada numa experiência Hall. Passamos uma
corrente elétrica paralela à superfície da placa. Devido ao momento magnético das
impurezas, os elétrons são espalhados de forma assimétrica (Figura 2.2 – (b)).
A assimetria no espalhamento gera um campo elétrico perpendicular à corrente e à
magnetização, chamado de campo Hall anômalo
[59]
, aditivo ao campo Hall de Lorentz. O
campo Hall anômalo, proporcional à magnetização M e à densidade de corrente j, é
expresso por
[60]
:
MjRjE
SSS 0
µρ
== , (2.3)
onde
S
ρ
é a resistividade Hall anômala e R
S
é o coeficiente Hall anômalo, ou coeficiente
Hall extraordinário.
32
Figura 2.2 - Origens do Efeito Hall: (a) Deflecção da corrente dos portadores causada pelo campo
magnético. Como resultado, ocorre o acúmulo de cargas de mesmo sinal num lado e o acúmulo de cargas de
sinal contrário do outro. (b) A presença de um átomo magnético causa um espalhamento assimétrico dos
portadores de carga.
A resistividade Hall total tem, portanto, um termo ordinário, BR
oo
=
ρ
, devido à
indução magnética aplicada, e um termo extraordinário (anômalo), MR
SS 0
µρ
= , devido à
magnetização. Assim, a resistividade Hall total de uma amostra de magnetização M
submetida a um campo magnético externo H é dada por:
MRBR
SoH 0
µρ
+= . (2.5)
A contribuição anômala ao efeito Hall pode ser originada a partir de duas
componentes. Uma delas é extrínseca e deve-se ao espalhamento dos elétrons de condução
pelas impurezas magnéticas. Dois mecanismos extrínsecos são identificados. A interação
direta entre os spins dos elétrons de condução com os momentos orbitais das impurezas
magnéticas resulta numa componente denominada de “skew scattering”
[58]
. Essa
contribuição é diretamente proporcional à concentração de íons magnéticos. A outra
componente extrínseca deve-se a um deslocamento lateral do centro de massa do pacote de
onda do elétron devido à interação com a impureza magnética. Esta contribuição,
denominada de “side jump”
[61]
, é um termo não clássico proporcional ao quadrado da
resistividade longitudinal (ρ). A outra contribuição ao efeito Hall é intrínseca e é dominante
µ
(b)
(a)
H
r
33
num cristal em que os íons magnéticos estão distribuídos num arranjo periódico. Essa
contribuição, denominada de termo de Karpus-Lutinger, deve-se à velocidade de grupo
anômala, transversal à magnetização, adquirida pelo pacote de onda eletrônico ao se
propagar num meio polarizado magneticamente e na presença da interação spin-órbita.
A resistividade elétrica
ρ
de uma liga diluída com átomos magnéticos pode ser
considerada como sendo proporcional à concentração das impurezas. Dessa forma, a
contribuição à resistividade Hall anômala,
ext
S
ρ
, devida às componentes relacionadas aos
mecanismos de “side-jump” e “skew scattering”, pode ser calculada como
[77]
:
)(
2
ρρλρ
BAM
ext
S
+−≅ (2.6)
onde
λ
é a constante de acoplamento spin-órbita, M é a magnetização e A e B são
constantes positivas e dependentes do material.
A contribuição à resistividade de Hall anômala devida ao processo intríseco de
Karpus-Luttinger também é proporcional à
2
ρ
, ou seja,
2
ρρ
C
LK
S
≅
−
(2.7)
2.3 - Quiralidade
Nos sistemas tipo vidros-de-spin originados pela diluição de um metal de transição
magnético 3d em uma matriz de metal nobre, a interação entre os momentos localizados é
do tipo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY)
[62],[63]
. Essa interação é mediada pelos
elétrons de condução através do acoplamento de troca s-d. Devido à natureza oscilatória
dessa interação, e à distribuição espacial aleatória dos momentos localizados, ocorre
desordem e frustração nesses sistemas.
No espaço dos spins a interação RKKY é isotrópica, conferindo aos vidros-de-spin
essa propriedade. Dessa forma, esses sistemas podem ser descritos pelo modelo de
Heisenberg tridimensional. Entretanto, o efeito combinado entre o acoplamento s-d e a
interação spin-órbita produz uma fraca anisotropia magnética local e aleatória. Isso se deve
à existência de uma interação do tipo Dyzaloshinski-Moriya (DM)
[64],[65]
nesse sistema. A
anisotropia DM é descrita pela soma de termos spin-spin na forma
(
)
jiij
SSD
r
r
r
×⋅ , onde
ij
D
r
é
um vetor ligado à rede cristalina que representa a interação spin-órbita e
i
S
r
é o vetor unitário
de spin no sítio de rede i.
34
Quando um elétron se propaga num sólido na presença de um campo magnético
B
r
,
a fase quantum-mecânica de sua função de onda é acrescida de um fator de fase complexo
determinado pelo potencial vetor
A
r
, tal que AB
r
r
×∇= . Em magnetos metálicos
desordenados, o fator complexo surge quando um elétron se propaga ao longo de uma rede
de spins não-coplanares. Nesse caso, ocorre uma contribuição adicional ao campo
magnético efetivo que é representada pela quiralidade de spin. Espera-se
[66]
que o
espalhamento causado por esse campo magnético efetivo contribua ao efeito Hall,
manifestando-se em sua componente anômala.
A quiralidade é um conceito muito utilizado na química molecular. A proposta de
sua aplicação no estudo de materiais magnéticos foi feita por Villain
[67]
em 1977 através do
modelo XY. Este modelo não leva em consideração o campo externo e efeitos de
blindagem, e é definido pelo Hamiltoniano:
)cos(
,
,
,
, ji
ji
jiji
ji
ji
JSSJH
ϕϕ
−−=⋅−=
∑
∑
r
r
, (2.7)
onde =
i
S
r
(cos φ
i
, sen φ
i
) é o vetor unitário de spin.
A frustração em um sistema de spins vetoriais conduz ao ordenamento não-colinear.
O arranjo resultante pode ser caracterizado pelos chamados graus de liberdade quirais. A
Figura 2.3 exemplifica este conceito. Nela está representada uma cela de uma rede de spins
triangular.
Figura 2.3 – Configuração do estado fundamental de um sistema 2D de três spins, numa rede triangular,
acoplados antiferromagneticamente. (a) A minimização da energia, satisfazendo todas as ligações, é
impossível. O estado fundamental é duplamente degenerado. Os spins giram no sentido horário (b) ou anti-
horário (c). Os ângulos entre os spins vizinhos são 120
o
para (b) e -120
o
para (c).
?
(a)
(b)
(c)
35
A interação entre spins localizados nos vértices do arranjo triangular é
antiferromagnética ( 0
,
<= JJ
ji
). O estado fundamental dos spins é dito “canted” e
frustrado, visto que não é possível minimizar simultaneamente a energia de todos os pares
de spins (Figura 2.3(a)). Como mostram as figuras 2.3 (b) e (c), o estado fundamental
resultante mostra um arranjo não colinear dos spins (canting) e é duplamente degenerado.
A energia desse sistema é superior à energia de um sistema equivalente não frustrado, como
por exemplo, no caso de alinhamento ferromagnético.
O parâmetro χ, denominado de quiralidade, indica se a helicidade dos spins é no
sentido horário ou anti-horário, caracterizando a degenerescência discreta do estado
fundamental. Para o exemplo mostrado na Figura 2.3, a quiralidade é definida a partir da
soma sobre os três pares de spins do produto vetorial entre dois spins vizinhos:
sen (φ
i
– φ
j
). (2.8)
Em uma configuração como a da Figura 2.3 (b), onde a rotação dos spins é no
sentido horário, temos χ = 1; no caso de ser anti-horário, como na Figura 2.3 (c),
encontramos χ = -1. A quiralidade quebra a simetria por reflexão do sistema, pois para que
um estado com χ = 1 evolua para um estado com χ = -1, não basta que se realize apenas
uma reflexão global dos spins.
No caso em que a interação entre os spins é do tipo ferromagnética, todos os spins
vizinhos no estado fundamental são paralelos, teremos χ = 0 e o sistema será
geometricamente não-frustrado. Isso indica que o conceito de quiralidade, aplicado em
sistemas magnéticos, só faz sentido se houver “canting” no sistema, ou seja, não
colinearidade entre os spins interagentes.
Numa distribuição tridimensional (Figura 2.4), a configuração que os spins
adquirem não é mais definida pelo sentido da helicidade dos spins em um plano, mas em
torno de cada um dos três eixos espaciais. Supondo spins unitários em um sistema 3D, a
quiralidade χ
i,j,k
pode ser expressa pelo ângulo sólido subtendido entre três spins vizinhos:
kjikji
SSS
r
r
r
×⋅=
,,
χ
(2.9)
∑∑
=×=
jiji
ji
SS
,,
33
2
33
2
r
r
χ
36
i
S
r
j
S
r
k
S
r
Figura 2.4 - Um sistema 3-D de spins.
Assim definida, o sinal da quiralidade indica a orientação da helicidade do arranjo
dos três spins. A quantidade χ
i,j,k
possui valor não nulo quando os três spins estão numa
configuração não-coplanar. A quiralidade escalar, definida pela equação 2.9, é invariante
perante rotações do spin, mas muda seu sinal frente à uma reflexão global dos spins ou uma
inversão, que pode ser vista como uma combinação de reflexão e rotação. A ordem quiral
pode ser entendida como uma manifestação da quebra da simetria de reflexão.
2.4 - Vidro-Quiral
Os vidros-de-spin evoluem para uma fase termodinâmica de baixas temperaturas em
que os spins congelam num arranjo desordenado, tal que a magnetização macroscópica é
nula. A transição de fase vidro-de-spin mostra efeitos metaestáveis devidos à desordem e
frustração. A natureza da transição ainda não é entendida completamente. Na busca da sua
compreensão, J. Villain
[67]
propôs a existência de um parâmetro de ordem quiral aditivo ao
ordenamento de spins. Assim como o ordenamento de spins, a quiralidade tem um
ordenamento aleatório na fase vidro-de-spin. Inúmeras investigações numéricas sobre o
mecanismo de ordenamento quiral foram feitas
[68],[69],[70],[71]
, onde algumas evidenciam que
ambas as contribuições de ordenamento de vidro quiral e de spin ocorrem na mesma
temperatura
[72],[73]
.
A frustração em um sistema de spins vetores conduz a um ordenamento
não-colinear dos spins. O “canting” (alinhamento não-colinear dos spins) induzido pela
frustração produz uma degenerescência discreta, ou quiralidade, conforme foi descrito na
seção 2.3. Kawamura
[68]
associou a estabilização de um genuíno estado de ordenamento
quiral a uma transição de fase termodinâmica. O modelo proposto é o de um vidro-quiral,
37
onde a quiralidade local
χ
= ±1 varia aleatoriamente de acordo com a posição. Foi sugerido
que as contribuições quiral e de spin estão conectadas por termos anisotrópicos do tipo
Dyzaloshinski-Moriya. Nesse contexto, num sistema isotrópico, cujas propriedades são
determinadas pela transição quiral e pelo estado ordenado de vidro-quiral, a quiralidade
exibe um ordenamento de longo alcance, preservando a resposta paramagnética do sistema
de spins. Porém, num sistema real, a quiralidade e a ordem de spins nunca estão totalmente
desacopladas devido à fraca anisotropia local, característica dos vidros-de-spin. Isso
dificulta que um teste experimental seja feito para comprovar a existência de um
ordenamento quiral nas proximidades da transição magnética.
Tatara e Kawamura
[74]
propuseram que o efeito Hall anômalo poderia comprovar a
existência do ordenamento quiral nos vidros-de-spin metálicos. Recentemente
[75],[76]
mostrou-se que o coeficiente Hall anômalo dos vidros-de-spin e de sistemas reentrantes
apresenta uma contribuição devida à quiralidade associada ao “canting” dos spins nesses
sistemas.
2.5 - Contribuição Quiral ao Efeito Hall
Tatara e Kawamura
[74]
propuseram que, além das contribuições devidas à interação
spin-órbita, o mecanismo quiral deve ser incorporado na descrição do efeito Hall em vidros
de spin. Essa teoria se aplica em sistemas onde os elétrons de condução são fracamente
acoplados aos spins locais. Além disso, esses autores reportaram que a contribuição quiral é
independente das contribuições convencionais ao efeito Hall anômalo. A contribuição
quiral ao efeito Hall anômalo é, portanto, devida aos efeitos magnéticos locais produzidos
pelas quiralidades.
Na presença de campos magnéticos, os campos produzidos pelas quiralidades locais
não se anulam, pois a susceptibilidade quiral acopla-se ao campo aplicado. Dessa forma, a
resistividade Hall anômala em sistema do tipo vidro-de-spin é dada pela expressão
[77]
:
χρρλρ
32
)( CJBAM
S
++−≅ (2.10)
onde
ρ
é a resistividade longitudinal, J é a interação de troca s-d,
χ
é a quiralidade total
do sistema e A, B e C são constantes. O termo proporcional a
ρ
na equação (2.10) refere-se
ao termo de “skew-scattering”, ao passo que o termo proporcional a
ρ
2
engloba as
38
contribuições de “side-jump” e Karpus-Luttinger. O termo devido à quiralidade é calculado
com teoria de perturbação em 3ª ordem.
O sinal da quiralidade local é aleatório, pois os spins de Heisenberg estão
congelados de uma maneira espacialmente aleatória no estado de vidro-de-spin. Portanto,
em uma amostra bulk, a quiralidade total é nula. Entretanto, a simples presença de campo
magnético, faz com que a quiralidade total se acople com a magnetização resultante. Assim,
a quiralidade total é dada por
[77]
:
3
)()( DMDM
nl
χχ
χ
Χ−Χ−= , (2.11)
onde D é uma constante e
χ
Χ e
nl
χ
Χ são, respectivamente, as susceptibilidades linear e
não-linear de origem quiral .
A substituição da expressão (2.11) no termo devido à quiralidade na equação (2.10)
fornece a resistividade Hall dependente da quiralidade, que pode ser escrita como:
...])([
23
+Χ+Χ−= DMDMCJ
nlquiral
H
χχ
ρ
. (2.12)
O coeficiente Hall anômalo
S
R , definido por
M
R
o
S
S
µ
ρ
= , assume a forma
[77]
:
...])([
22
+Χ+Χ−−−= DMDCBAR
nl
S
χχ
ρρ
(
(
(
, (2.13)
onde CBA
(
(
(
,, são constantes.
Assim expresso,
S
R depende das componentes linear e não linear da
susceptibilidade quiral. No regime linear onde a resistividade Hall anômala é proporcional
a magnetização M (suficientemente pequena), a contribuição quiral para R
s
é proporcional
apenas à susceptibilidade quiral linear
χ
Χ .
2.6 - A Fase de Berry e o Efeito Hall Anômalo
A descoberta da fase de Berry
[78]
em 1983 incentivou intensos trabalhos teóricos
buscando sua aplicação em inúmeras áreas da física. A contribuição anômala ao coeficiente
Hall em condutores magnéticos foi por muito tempo parametrizada em termos da expressão
MRBRBR
SoHH 0
µρ
+== . Nesse cenário, o efeito Hall, com sua peculiar sensibilidade a
efeitos de simetria, tem sido reinterpretado, em termos da fase de Berry
no
39
espaço-k
[111],[112],[113],[114],[115]
. Isso reabriu
a investigação teórica da teoria de Karplus e
Lutinger
[58]
para o efeito Hall anômalo.
A velocidade de grupo dos elétrons da banda no limite semi-clássico, é dada por:
k
k
v
k
r
r
h
r
r
∂
∂
=
)(1
ε
(2.14)
onde
ε
é a energia do elétron. Segundo a reinterpretação da teoria de Karpus-Luttinger, na
presença de uma rede periódica de spins, e da interação spin-órbita, elétrons sob ação de
um campo elétrico longitudinal adquirem uma velocidade de grupo que é uma extensão da
equação (2.14), na qual é introduzida uma correção dos efeitos da fase de Berry quando os
elétrons desenvolvem trajetórias cíclicas
[79], [80]
. A velocidade de grupo corrigida é dada
por:
)(
1)(1
kEe
k
k
v
k
r
rr
h
r
r
h
r
r
Ω×−
∂
∂
=
ε
(2.15)
onde
(
)
k
r
r
Ω é a curvatura de Berry
†
dos estados de Bloch ocupados.
Entretanto, a contribuição da fase de Berry para o efeito Hall anômalo não ocorre
apenas no espaço recíproco. No caso de condutores metálicos cuja configuração de spins é
não-coplanar existe uma outra componente anômala, devido à fase de Berry, que contribui
ao efeito Hall anômalo no espaço real. Os princípios teóricos da contribuição da fase de
Berry para o efeito Hall anômalo conectam-se intrinsecamente com a quiralidade, e têm
sido utilizados na descrição de sistemas magnéticos desordenados, como vidros-de-spin e
ferromagnetos reentrantes
[´74],[77]
. Verificou-se que o efeito Hall anômalo em ligas
reentrantes de AuFe apresenta uma forte contribuição para o efeito Hall anômalo devida ao
canting dos spins
[110]
. Nesse trabalho os dados experimentais são qualitativamente descritos
pelas predições teóricas baseadas no conceito da quiralidade (ou, equivalentemente, da fase
de Berry no espaço real).
†
A curvatura de Berry dos estados eletrônicos de Bloch é definida por
)()()( kukuik
nknkn
∇×∇=Ω onde )(ku
nk
∇ é a parte periódica das ondas de Bloch da n-ésima
banda. Em cristais em que ocorre quebra de simetria por reverão temporal, ou por inversão espacial, a
curvatura de Berry é não nula.
[109]
40
2.7 - Efeito Hall em Supercondutores
Uma das particularidades do efeito Hall nos cupratos supercondutores é a sua forte
dependência com a temperatura, contrastando com os materiais essencialmente metálicos,
onde o coeficiente Hall independe da temperatura. Dentre os diversos mecanismos que têm
sido propostos para descrever o efeito Hall nos cupratos de alta temperatura crítica temos:
i) Contribuição devido ao espalhamento assimétrico (skew scattering) de elétrons
devido a momentos magnéticos localizados
[86]
;
ii) No caso em que banda eletrônica é muito estreita, de largura comparável à Tk
B
,
efeitos térmicos causam variações significativas na densidade de portadores, provocando
uma forte dependência do coeficiente Hall com a temperatura. Modelos fenomenológicos
de banda estreita parcialmente preenchida
[87]
sustentam que a dependência de R
H
com a
temperatura nos cupratos supercondutores pode ser explicada de maneira consistente.
ii) Quando mais de uma banda contribui à condução, utiliza-se o modelo de duas
correntes, onde a dependência de R
H
com a temperatura está implícita na densidade de
portadores e na sua mobilidade dentro do material. Assumindo dois tipos de portadores,
elétrons (e) e buracos (h), por exemplo, o coeficiente Hall é dado por
†
:
(
)
( )
2
22
eehh
eehh
H
q
R
µηµη
µηµη
+
−
= (2.16)
onde
η
é o número de portadores por unidade de volume,
µ
é a mobilidade dos portadores
e q a sua carga.
2.8 - O Ângulo de Hall
A dependência de R
H
com a temperatura pode ser expressa através do ângulo de
Hall,
H
θ
, cuja cotangente é definida como
H
xx
H
BR
ρ
θ
=cot , onde
xx
ρ
é a resistividade
longitudinal. A Figura 2.6 ilustra a dependência quadrática da
H
θ
cot com a temperatura
†
Colin M. Hurd, The Hall effect in metals and alloys (1972), p. 90.
41
Temperatura (K)
para duas amostras de HgBa
2
CaCu
2
O
6+γ
(Hg-1212)
[88]
. Este comportamento é característico
dos cupratos supercondutores.
A cotangente de Hall tem uma dependência quadrática com a temperatura e,
geralmente, é expressa em termos da fórmula empírica de Anderson
[89]
, onde possíveis
efeitos devido a impurezas magnéticas são adicionados através de uma constante:
βαθ
+=
2
cot T
H
. (2.17)
Na equação 2.17 o coeficiente
α
está relacionado com a concentração de portadores
de carga e
β
representa o efeito de impurezas magnéticas.
(a) (b)
Figura 2.6 – (a) Cotangente do ângulo de Hall para duas amostras (A e B) de Hg-1212 versus T
2
. A reta
corresponde à uma aproximação do tipo
βαθ
+=
2
cot T
H
.(b) R
H
versus temperatura na fase normal das
duas amostras de Hg-1212.
[88]
2.9 - Inversão do Sinal Hall em Supercondutores
Um fenômeno muito interessante, cuja origem não é compreendida inteiramente, é a
inversão do sinal Hall na transição normal-supercondutor observada em inúmeros
sistemas
[90],[91],[92]
. Essa anomalia na resistividade Hall foi observada na maioria dos
cupratos supercondutores de alta temperatura crítica e em alguns supercondutores
convencionais de tipo II (Nb, Pb-In, e V) e tem sido atribuída a efeitos térmicos e de
aprisionamento de vórtices de Abrikosov
[90]
. Na Figura 2.7 está ilustrado o comportamento
42
peculiar do coeficiente Hall durante a transição para o estado supercondutor em dois
cupratos de alta temperatura crítica.
(a) (b)
Figura 2.7-(a) Inversão do sinal Hall de um filme fino de YBa
2
Cu
2
O
7-
γ
[92]
para várias densidades de
corrente. (b) Resistividade Hall versus campo aplicado para um filmo de HoBa
2
Cu
3
O
7
/SrTiO
3
em
temperaturas constantes
[88]
.
O modelo que considera efeitos termoelétricos para explicar a inversão do sinal do
coeficiente Hall em supercondutores, assume que o sistema de vórtices transporta uma
entropia devida às excitações normais dos caroços dos vórtices. Assim, devido ao gradiente
térmico estabelecido, é gerada uma tensão, via efeito Seebeck, da ordem de grandeza da
tensão Hall
[120]
. Desse modo, a resistividade Hall (
ρ
xy
) pode ser expressa em termos da
resistividade (
ρ
xx
) longitudinal e do ângulo de Hall (
θ
H
) da seguinte forma:
s
s
N
Hxxxy
S
QBT
κ
θρρ
−= tan (2.18)
onde Q representa o coeficiente de Nerst, S
s
é o coeficiente de Seebeck e
s
κ
é a
condutividade térmica. Assim, a inversão do sinal de
ρ
xy
é devido ao segundo termo da
expressão (2.18).
Entretanto, a observação da inversão do sinal Hall em supercondutores de baixa
temperatura crítica, cujas propriedades eletrônicas são bem distintas das propriedades dos
Temperatura [K]
43
cupratos supercondutores, sugere que o fenômeno da inversão possa ser atribuído à
dinâmica de vórtices
[121],[122]
.
Supondo que uma densidade de corrente venj
s
r
r
= seja aplicada ao sistema de
vórtices conforme ilustrado na Figura 2.8, e que o campo magnético
H
r
seja perpendicular
ao plano dá página (saindo desta), é gerada uma força Hv
c
s
r
r
×
1
na direção perpendicular à
corrente e ao campo.
Figura 2.8 - Força que promove o movimento dos vórtices pela aplicação da densidade de corrente j
r
.
ss
venj
r
r
=
H
r
Hv
c
s
r
r
×
1
.
44
Capítulo 3 - Procedimentos Experimentais
Neste trabalho foram realizadas medidas de resistividade elétrica, magneto-resistência,
magnetização e efeito Hall numa amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212). Este
capítulo descreve os procedimentos experimentais utilizados na preparação da amostra e as
técnicas envolvidas na obtenção dos resultados, incluindo o equipamento experimental utilizado.
3.1 - Preparação da Amostra Policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Amostras de RuSr
2
GdCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212) foram preparadas através do processo de
reação em estado sólido. Primeiramente, reuniram-se os óxidos precursores nas quantidades
necessárias para a obtenção da estequiometria Ru(Gd)-1212. Os óxidos utilizados foram RuO
2
,
CuO, Gd
2
O
3
e SrCO
3
, cujas purezas estão relacionadas na Tabela 3.1. A massa inicial de cada um
dos componentes para a confecção das amostras é determinada através de um cálculo
estequiométrico. Para processar uma amostra com massa nominal de 1,0 g, por exemplo, a
quantidade necessária de cada um dos óxidos está calculada na Tabela 3.1.
RuO
2
CuO Gd
2
O
3
SrCO
3
Massa (mg) 173,2 206,9 235,8 384,1
Pureza (%) 99,9 99,99+ 99,9 99,995
Tabela 3.1 – Massa estequiométrica e pureza dos óxidos precursores para obtenção das amostras de Ru(Gd)-1212.
Objetivando a confecção de uma amostra de 5g, mediu-se a massa dos óxidos precursores
em uma balança com precisão de 0,1 mg. Após a pesagem, os pós foram colocados em um
almofariz e macerados manualmente por 1 hora, homogeneizando a mistura para a otimização do
processo de reação. Com a mistura já macerada, o pó foi acomodado em um cadinho de zircônia e
calcinado a 960 ºC por 12 horas. Essa primeira queima foi feita ao ar. Após esta etapa, a
mistura foi novamente macerada por 1 hora, e, em seguida, prensada para formar uma pastilha
45
0 20 40 60 80 100 250 260 270 280 290 300
25
26
960
980
1000
1020
1040
1060
1010
1055
1050
12h
12h
3
0
h
6 dias
24h
12h
Temperatura (
o
C)
Tempo de Queima (h)
cilíndrica. Esta pastilha foi sinterizada na temperatura de 1010 ºC, por 24 horas, em fluxo contínuo
de nitrogênio.
O segundo estágio da preparação da amostra também consistiu de várias etapas.
Inicialmente a pastilha obtida anteriormente foi quebrada e macerada por 1 hora. O pó resultante
foi prensado e a nova pastilha foi levada ao forno a 1050 ºC por 12 horas em fluxo contínuo de
oxigênio. A terceira etapa transcorreu de forma semelhante ao processo anterior, ocorrendo a
quebra da pastilha resultante do segundo estágio, a maceração do pó por 1 hora, a prensagem e a
colocação da amostra no forno para sinterizar a 1055 ºC por 12 horas em fluxo de oxigênio.
Figura 3.1 - Tratamento térmico utilizado na preparação da amostra RuGd-1212.
A última etapa consistiu, mais uma vez, em quebrar a pastilha, macerar o pó por 1 hora e
prensá-lo. Além disso, a pastilha foi oxigenada em 1060 ºC durante seis dias. Por fim, o forno foi
programado para que sua temperatura fosse reduzida de 1060 ºC até a temperatura ambiente em 30
horas, ou seja, a diminuição da temperatura foi feita bem lentamente nessa etapa. Durante o
46
preparo, entre as queimas, a amostra foi prensada quatro vezes. A pressão utilizada foi sempre de
300 kgf/cm
2
, e o tempo de prensagem foi de aproximadamente 1 minuto. A preparação das
amostras, realizada na Universidade Estadual de Ponta Grossa (UEPG) no Paraná, foi feita por
Rogério Dobrzanski sob orientação do Dr. Alcione R. Jurelo.
3.2 - Técnicas de Medidas Utilizadas
Esta seção é dedicada à descrição das técnicas experimentais utilizadas nos experimentos
de Efeito Hall e nas medidas de resistividade elétrica, magneto-resistência e magnetização.
3.2.1 - Resistividade Elétrica, Magneto-resistência e Efeito Hall
Os experimentos de efeito Hall, resistividade elétrica e magneto-resistência compartilham,
basicamente, dos mesmos equipamentos e procedimentos. Dentre estes estão a confecção de
contatos elétricos na amostra, o sistema criogênico para operação em baixas temperaturas e o
sistema eletrônico para obtenção dos resultados.
3.2.1.1 - Contatos Elétricos
Para simplificar a configuração geométrica do sistema, a amostra estudada, inicialmente
cilíndrica, foi cortada em forma de paralelepípedo. As dimensões estão especificadas na Tabela 3.2
abaixo.
Comprimento(mm) Largura(mm) Espessura(mm)
RuSr
2
GdCu
2
O
8
8,1 4,1 0,73
Tabela 3.2 - Dimensões da amostra estudada de RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Para o estabelecimento dos contatos elétricos, duas tiras paralelas de cola prata foram
pintadas nas extremidades da superfície da amostra e três pontos nas laterais. As tiras são para
47
entrada e saída da corrente elétrica, enquanto que nos pontos laterais mede-se diferenças de
potencial. Esta configuração está representada na Figura 3.2.
Figura 3.2 - Disposição dos contatos elétricos na amostra policristalina Ru(Gd)-1212. I: corrente elétrica, V
L
:
diferença de potencial entre os pontos A e C, V
T
: diferença de potencial entre os pontos B e C.
3.2.1.2 - Equipamento Eletrônico
As medidas de magneto-transporte são realizadas de duas formas distintas, dependendo do
tipo de corrente elétrica utilizada. Se a corrente for alternada os procedimentos adotados ao longo
das medidas são descritos pelo Método AC. O emprego de corrente contínua implica na utilização
do Método DC. Os equipamentos principais envolvidos nas medidas de magneto-transporte são
dois amplificadores Lock-in da Stanford Research Systems modelo SR830 DSP, uma Década
Digital Indutiva da Electro Scientific Industries, INC. modelo 73 (método AC), uma Década
Analógica Indutiva da Electro Scientific Industries, INC. modelo DT72A (método AC), uma Fonte
de Corrente American Magnetics, INC. modelo 412 para aplicação de campos magnéticos, dois
Multímetros Digitais Keithley modelo 2001, um nanovoltímetro Keithley modelo 180 (método
DC), uma fonte de corrente contínua Keithley modelo 227 e um Criostato da Janis Research
Company, INC. modelo 7RDINSRT. Os demais equipamentos e peças foram fabricados nas
oficinas do Instituto de Física da UFRGS.
A C
B
I
V
L
V
T
48
3.2.1.2.1 - Método AC
Este método permite que a leitura dos sinais de tensão sejam feitos na mesma freqüência
(37 Hz) e fase da corrente aplicada, melhorando a relação sinal/ruído. A montagem experimental,
com base na técnica de corrente AC, está esquematicamente ilustrada nas Figuras 3.3 e 3.4. O
aparato experimental utilizado neste método é semi-automatizado e opera na faixa de temperatura
desde 1,5 K até 300 K.
Figura 3.3 – Esquema da montagem eletrônica utilizada nas medidas de resistividade elétrica.
3.2.1.2.1.1 - Resistividade
Nas medidas de resistividade elétrica, o sinal da tensão longitudinal V
L
, (diferença de
potencial elétrico entre os pontos A e C na Figura 3.2), é amplificado por um transformador de
baixo ruído (Princeton Applied Research, modelo 1900) e lido no canal A do Lock-in. No canal B,
lê-se um sinal de referência gerado por uma resistência de 10 Ω em série com a amostra e um
sistema de compensação baseado numa década indutiva variável.
49
A temperatura é medida através de sensores térmicos de platina (para a operação em
temperaturas acima de 60 K) ou de Carbon-Glass (utilizado em temperaturas inferiores à 70 K)
instalados junto ao porta-amostra. A variação da temperatura é feita lentamente através um gerador
de rampa manual que permite variar a potência aplicada em um aquecedor formado por um
enrolamento de Ni-Cr de 26 Ω instalado junto à base do porta-amostra.
A variação da temperatura da amostra também pode ser feita a partir da circulação de gás
hélio através de uma válvula fria do criostato Janis. O gás He pode ser controladamente aquecido
através de um vaporizador instalado na parte inferior do anticriostato. Este dispositivo,
confeccionado de modo a garantir a homogeneidade térmica do gás em torno da amostra, é
alimentado por uma fonte de corrente Keithley modelo 227.
Normalmente, utiliza-se um fluxo contínuo de gás hélio pela válvula fria, sem vaporizador
no resfriamento e com vaporizador no aquecimento. O controle fino da taxa de variação da
temperatura, feito pelo aquecedor de Ni-Cr, é sensível o suficiente para que se possa operar com
taxas de variação de temperatura da ordem de 1 K/h. Com essa forma de controle de temperatura, é
possível realizar medidas de temperatura com uma precisão de leitura entre 1-2 mK.
Com a variação da temperatura, a resistência elétrica da amostra varia na mesma proporção
que o valor de tensão lido pelo canal A do Lock-in. Quando o valor do sinal no canal A é igual ao
valor do sinal gerado pelo sistema de compensação (canal B), a resistência da amostra é
proporcional ao valor ajustado na década. Neste instante, o valor do sinal A-B medido pelo Lock-in
é zero e um programa computacional utilizando a linguagem Qbasic realiza a leitura da década e
dos multímetros utilizados no cálculo da temperatura. Em seguida, ocorre um desbalanço
automático do valor da década e a conseqüente espera de um novo instante de nulo no Lock-in. A
aquisição de dados é efetuada enquanto a temperatura varia lentamente, permitindo que uma
grande quantidade de pontos experimentais seja registrada.
As medidas de magneto-transporte podem ser realizadas com o campo magnético
constante, variando-se a temperatura, ou estabilizando a temperatura e fazendo uma varredura em
campo magnético. Nas medidas de resistividade elétrica, para se estabelecer uma relação de
proporcionalidade entre as unidades de década e as unidades convencionais, compara-se o valor da
resistividade elétrica medida em temperatura ambiente com o valor de compensação da década na
mesma temperatura. Mede-se a resistência elétrica R entre os contatos de tensão da amostra através
50
do sinal de tensão lido no canal A do Lock-in e, conhecendo-se os fatores geométricos S (área da
seção transversal da amostra) e L (caminho elétrico entre os contatos de tensão), determinamos a
resistividade elétrica da amostra conforme a equação:
100
1
L
S
R=
ρ
(3.1)
Devido ao ganho no sinal gerado por um transformador de baixo ruído instalado na entrada
A do Lock-in, o termo
100
1
se faz necessário. Um programa computacional utilizando a linguagem
Qbasic faz a leitura dos dados dos canais do Lock-in e dos multímetros responsáveis pela obtenção
da temperatura.
3.2.1.2.1.2 - Efeito Hall
Nos experimentos de efeito Hall o esquema de medidas deve ser modificado em relação
àquele ilustrado na Figura 3.3. A montagem experimental necessária é ilustrada no esquema da
Figura 3.4.
AQ: AQUECEDOR
ST: SENSOR TÉRMICO
B: BOBINA
Figura 3.4 – Esquema da montagem eletrônica utilizada nos experimentos de efeito Hall.
51
Nessa montagem, o sinal de referência não é mais aquele gerado por uma resistência
externa, mas sim o sinal de tensão longitudinal da própria amostra. O sinal de tensão transversal
(diferença de potencial entre os pontos B e C – Figura 3.2), produzido na amostra pela passagem
da corrente elétrica fornecida pela fonte AC, é amplificado em 100 vezes por um transformador de
baixo ruído antes de ser lido no canal A do Lock-in. O mesmo ocorre com o sinal longitudinal
(diferença de potencial entre os pontos A e C – Figura 3.2), porém seu destino é o canal A de outro
Lock-In. A justificativa para a necessidade de utilização de dois Lock-in’s está no fato das fases
dos sinais longitudinal e transversal variarem de forma distinta com a temperatura.
Com a variação da temperatura, a resistividade da amostra varia na mesma proporção tanto
longitudinal como transversalmente. Logo, as tensões transversal e longitudinal, agora
devidamente igualadas pela década, variam da mesma forma. Isso ocorre na ausência de campos
magnéticos, pois se a amostra estiver submetida a um campo magnético que possua uma
componente não nula na direção perpendicular à corrente elétrica, a tensão transversal será
acrescida de uma tensão Hall. Ou seja, uma vez igualadas as tensões, a aplicação de um campo
magnético perpendicular à corrente elétrica, resulta no surgimento de uma contribuição à tensão
transversal fruto do Efeito Hall. Portanto, a tensão Hall é a diferença entre as tensões transversal e
longitudinal quando há presença de campo magnético.
Experimentalmente, a resistividade Hall é obtida da expressão:
i
V
d
H
H
100
=
ρ
(3.2)
Onde d = 0,7 mm é a espessura da amostra, i = 50 mA e
H
V é a tensão Hall. Em decorrência do
ganho no sinal causado pelo amplificador, o termo
100
1
se faz necessário.
Medidas de efeito Hall foram efetuadas segundo as prescrições ZFC e FC. No
procedimento FC, uma vez aplicado, o campo magnético é mantido constante ao longo de toda a
medida. A aquisição de dados foi feita via o programa em Qbasic durante o resfriamento do
sistema. Diversos valores de campos magnéticos, no intervalo de 0 T a 3 T, foram aplicados.
52
3.2.1.2.2 - Método DC
Neste método a leitura dos sinais de tensão é feita em temperatura fixa, invertendo-se tanto
o sentido da corrente elétrica como o sentido do campo magnético. Utiliza-se corrente contínua nos
experimentos de magneto-resistência e efeito Hall, onde o sinal de tensão transversal, produzido na
amostra pela passagem da corrente elétrica fornecida por uma fonte DC, é lido por um
nanovoltímetro Keithley modelo 180-Digital. O aparato experimental envolvido nessa técnica está
ilustrado abaixo.
Figura 3.5 - Esquema da montagem eletrônica utilizando o método DC.
O controle da temperatura ocorre da mesma forma que no método AC. Entretanto, para
estabilizar a temperatura o gerador de rampa é substituído por um controlador de temperatura. Este
equipamento permite estabilizar a temperatura com uma precisão da ordem de 10
-2
K.
Estando a temperatura estável, aplica-se a corrente contínua na amostra num determinado
sentido. Em seguida aplica-se o campo magnético desejado e realiza-se a leitura da diferença de
potencial com o Nanovoltímetro. Este valor pode ser convenientemente definido pelo símbolo
N
V
+
,
onde + significa o sentido da corrente elétrica e N o sentido do campo magnético aplicado. Após o
registro de
N
V
+
, o sentido da corrente é invertido. O novo valor de tensão produzido, também lido
53
pelo nanovoltímetro, é denominado de
N
V
−
. Dessa forma, invertendo o sentido do campo
magnético, podemos realizar novas medidas e obter valores de tensão (
S
V
+
e
S
V
−
) para cada sentido
da corrente elétrica. As letras N e S representam o sentido do campo aplicado e os símbolos + e – o
sentido da corrente elétrica. A seqüência do experimento é dada pela repetição desse procedimento
em outras temperaturas. Os valores de tensão utilizados na obtenção da magneto-resistência são
dados por:
(
)
(
)
2
2
SSNN
M
VVVV
V
−+−+
−
+
−
= (3.3)
Enquanto que a tensão Hall é dada por:
(
)
(
)
2
2
SSNN
H
VVVV
V
−+−+
−
−
−
= (3.4)
3.2.1.3 - Sistema Criogênico
Nas medidas de magneto-transporte foi utilizado um criostato Supervaritemp da Janis
Research Company, Inc., esquematizado na figura 3.4, que pode operar numa faixa de temperatura
entre 1,5 K e 300 K. O sistema criogênico, completamente desenvolvido em inox, é composto por
um reservatório externo para nitrogênio líquido, um reservatório intermediário para hélio líquido e
um anticriostato dentro do qual é instalada a vara de medidas. Todos estes compartimentos estão
termicamente isolados mediante vácuo da ordem de 10
-6
torr. A passagem de hélio na forma de gás
ou de líquido do reservatório para o anticriostato é feita através de uma válvula fria e um tubo
capilar.
Os campos magnéticos são gerados por um solenóide supercondutor de NbTi, imerso em
Hélio líquido, capaz de produzir campos até 60 kOe. A corrente elétrica é fornecida à bobina
através de uma fonte AMI modelo 412. O sistema opera no modo persistente em medidas de
resistividade elétrica e efeito Hall em função da temperatura. Para os campos magnéticos da ordem
de 60 kOe a corrente elétrica gerada pela fonte é de aproximadamente 80 A. Um sensor AMI
modelo 110A monitora a quantidade de He líquido contido no reservatório.
54
Figura 3.4 - Criostato com solenóide supercondutor para medidas magneto-transporte em função da temperatura.
A mesa porta-amostra, instalada na extremidade inferior da haste de medidas, permite que
se alterne a orientação da amostra, e, conseqüentemente, da corrente elétrica que por ela circula,
em relação à direção do campo magnético aplicado. Nela estão acoplados termicamente os dois
sensores utilizados para monitoramento e controle da temperatura. Para temperaturas abaixo de 60
K há um sensor Carbon-Glass de 2000 Ω em 4.2 K, modelo CGR1-2000. Entre 60 K e
55
temperatura ambiente, uma resistência de platina de 100 Ω em temperatura de 273 K, modelo
2005, fabricada pela Hayashi Denko Co é utilizada. A resistência de platina é corrigida pelos
efeitos de magneto-resistência nos experimentos envolvendo campos magnéticos aplicados.
3.2.2 - Magnetização DC
Medidas de magnetização em função da temperatura foram realizadas na amostra com o
objetivo de estudar sua contribuição ao Efeito Hall Extraordinário. Os experimentos foram
realizados por um magnetômetro de SQUID (Superconductor Quantum Interferometer Device)
MPMS (Magnetic Properties Measurement System), modelo 2000 fabricado pela Quantum
Design®. O sistema opera entre 1,9 K e 400 K, variando a temperatura com taxas mínima de 0,01
K/min e máxima de 10 K/min. A temperatura pode ser lida com uma precisão de 0,01 K. Nesse
equipamento, campos magnéticos até 50 kOe podem ser aplicados. A susceptibilidade
magnética pode ser medida com uma precisão ideal de 5.10
-9
emu. As figuras 3.5 e 3.6
representam uma esquematização do sistema, formado pelas partes criogênica e eletrônica.
Figura 3.5 - Magnetômetro SQUID: (1) sistema criogênico e (2) sistema de controle do equipamento.
56
A parte criogênica, é constituída, principalmente, por um criostato extremamente eficaz na
conservação de Hélio líquido. Dentro dele, representados na figura 3.6, encontram-se o magneto
supercondutor, o sensor SQUID, o sistema de termometria, a vara de medidas e a eletrônica
associada.
Figura A:
1 - cana
2 - rotador da cana
3 - sistema de transporte da amostra
4 - sonda
5 - sensor de nível de hélio
6 - Solenóide supercondutor
7 - Impedância
8 - Cápsula do SQUID.
Ffigura B:
1 - Câmara da amostra
2 - Espaço da amostra
3 -Folha isotérmica com aquecedor
4 - Região de isolamento térmico
5 - Parede de vácuo interno
6 - Superisolamento
7 - Parede de vácuo externo
8 - Amostra
9 - Parede interna da bobina supercondutora
10 - Fio supercondutor multifilamentar
11 - Parede externa da bobina
12 - Culote
Figura 3.6: Vara de medidas e estrutura interna do criostato com os componentes magnéticos.
55
O sistema de controle do equipamento é feito por computador através de uma interface IEEE-
488. A operação do magnetômetro é realizada por meio de três controladores comandados pelo
computador através de um programa desenvolvido pela Quantum Design® para ambiente Windows:
1) O controlador modelo 1822 é encarregado da translação e transporte da amostra, do
acoplamento do aquecedor interno, da detecção do sinal SQUID, da fonte de corrente para a bobina
supercondutora, da chave para a operação em modo persistente, da impedância e do sensor de nível de
hélio líquido;
2) O segundo controlador é responsável pela dinâmica de gases do sistema, comandando a chave
de fluxo de gás He, a chave do fluxo de ar e a bomba de vácuo;
3) O terceiro controlador é uma ponte R/G modelo 1802, sendo responsável pelos sensores de
temperatura e aquecimento de gás.
As medidas de magnetização DC em função da temperatura foram feitas segundo os
procedimentos ZFC e FCC. Os valores de campos magnéticos utilizados foram os mesmos que os
empregados nas medidas de magneto-transporte, permitindo uma correlação entre os resultados obtidos
com ambas as técnicas.
56
Capítulo 4
Caracterização da amostra policristalina de
RuSr
2
GdCu
2
O
8
Neste capítulo são apresentados os resultados obtidos em medidas de resistividade
elétrica, magneto-resistência, magnetização e histerese magnética de uma amostra
policristalina do rutenocuprato RuSr
2
GdCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212).
4.1 - A estrutura da amostra
A amostra teve sua estrutura cristalográfica investigada por meio de difração de
Raios X, através do método do pó, com radiação CuK
α
(
λ
CuK
α
= 1,54178 Å). No
difratograma abaixo (Figura 4.1), estão indexados os planos de difração.
Figura 4.1 – Difratograma de Raios X da amostra RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
0 30 60 90
0
1
2
3
4
5
(105)(114)
(205)
(107)
o
Ru
1
Sr
2
Gd
1
Cu
2
O
8
(206)(220)
(303)
(226)
(213)(116)
(200)(006)
(113)
(104)(005)
(103)(110)
(002)
(101)
Intensidade ( 10
3
u.a.)
2
θ
( )
57
A lei de Bragg:
θ
λ
dsenn 2
=
, (4.1)
juntamente com a equação:
2
2
2
2
2
2
1
c
l
b
k
a
h
d
++= , (4.2)
permitem calcular os valores dos parâmetros de rede desse sistema (Tabela 4.1), onde
n = 1, d é a distância interplanar, a, b e c são os parâmetros de rede da célula ortorrômbica e
h, k e l são os índices de Miller.
a = b (Å) c (Å)
Neste Trabalho
3,837(2) 11,562(1)
Ref.
[
101
]
3,839(1) 11,536(1)
Ref.
[43
]
3,83841(2) 11,5731(1)
Tabela 4.1 - Parâmetros de rede da amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Sistemas supercondutores granulares são descritos como um conjunto de grãos
supercondutores fracamente acoplados uns aos outros. As ligações entre grãos podem ter
caráter metálico ou isolante. Neste último caso a passagem de pares de Cooper de um grão
para o outro se dá através de um processo de tunelamento.
Devido à granularidade, as propriedades magnéticas e de transporte desses materiais
nas vizinhanças da transição supercondutora normalmente se manifestam através de uma
resposta oriunda de duas ou mais componentes. No caso de duas componentes, uma delas,
que domina em temperaturas mais altas, representa a contribuição intragranular associada
às propriedades intrínsecas dos grãos supercondutores. A outra componente, cuja resposta
se manifesta em temperaturas inferiores a T
c
, se origina no meio intergranular e está
associada com a supercondutividade fraca que ocorre no acoplamento entre os grãos. As
propriedades intergranulares são extrínsecas ao material e geram efeitos dependentes das
condições de preparação da amostra.
58
A análise da amostra de Ru(Gd)-1212 por microscopia eletrônica de varredura,
ilustrada pela Figura 4.2, revela seu caráter granular.
20 µ
µµ
µm
(a)
10 µ
µµ
µm
(b)
5
5 5
5 µ
µµ
µm
(c)
Figura 4.2 - Imagens obtidas via Microscopia Eletrônica de Varredura da amostra estudada de
RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Ampliações: (a) 2000 vezes, (b)5000 vezes e (c) 10000 vezes.
59
4.2 - Transição Resistiva
A Figura 4.3 ilustra o comportamento da resistividade elétrica da amostra
RuSr
2
GdCu
2
O
8
em função da temperatura em campo magnético nulo. A dependência da
resistividade em altas temperaturas é linear, semelhante a dos cupratos cerâmicos
supercondutores.
T
c
T
N
Figura. 4.3 - Comportamento da resistividade elétrica da amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
em função
da temperatura.
Em T
N
≈ 133 K ocorre uma transição antiferromagnética. Abaixo dessa temperatura
o comportamento resistivo passa a ser do tipo semicondutor. Comparativamente às
observações em outros cupratos supercondutores, a amostra apresenta uma transição
supercondutora muito larga. A transição se inicia numa temperatura próxima à T
c
≈ 48 K.
Em torno
o
c
T
≈ 28 K, a resistividade elétrica anula-se completamente, conforme mostra a
derivada da resistividade em função da temperatura, apresentada na Figura 4.4.
0 50 100 150 200 250
0
1
2
3
4
5
6
ρ (mΩ.cm)
Temperatura (K)
60
Figura. 4.4 - Derivada da resistividade elétrica em função da temperatura para a amostra policristalina de
RuSr
2
GdCu
2
O
8
na ausência de campo magnético aplicado
. O pico corresponde à transição supercondutora.
As características gerais da resistividade e da transição resistiva dos óxidos
supercondutores dependem fortemente do método de preparação das amostras. A forte
anisotropia é um dos fatores que exerce influência para que a transição não ocorra de forma
tão abrupta como nos supercondutores metálicos tradicionais. A largura da transição tende
a ser maior em sistemas policristalinos, onde os defeitos estruturais extrínsecos e
intrínsecos, como a granularidade, as fronteiras de grãos, as vacâncias, as discordâncias e
outros, influenciam na modulação espacial do parâmetro de ordem em escalas comparáveis
ao comprimento de coerência.
A aplicação de campos magnéticos em amostras policristalinas dos cupratos
supercondutores produz o enfraquecimento das ligações intergranulares, o que acarreta
alterações nas propriedades de transporte eletrônico nesses compostos nas imediações da
transição supercondutora. Assim, ocorre um alargamento global na transição, diminuindo a
temperatura na qual é estabelecido o estado de resistência nula
[102]
. Um efeito semelhante é
provocado pelo aumento da densidade de corrente elétrica. Em campos magnéticos
10 20 30 40 50 60 70
-0,1
0,0
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
~
~
~ 28 K
~
48 K
dρ/dT (mΩ.cm/K)
Temperatura (K)
61
suficientemente altos, o alargamento na transição possui uma contribuição devida ao
movimento de vórtices
[103]
.
Na Figura 4.5 comprova-se que a aplicação de campos magnéticos alarga
fortemente a transição supercondutora do Ru(Gd)-1212, de modo que a temperatura em que
se estabelece o estado de resistência nula decresce significativamente com o aumento de
intensidade do campo aplicado. O campo magnético exerce fraca influência no início da
transição, que ocorre nas proximidades da transição intragranular.
Figura. 4.5 - Efeito da aplicação de campo magnético na transição resistiva da amostra policristalina de
RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
A Figura 4.6 apresenta resultados de
dT
d
ρ
na região de transição em presença de
campos magnéticos aplicados longitudinalmente à corrente. Observa-se uma estrutura
característica de dois picos.
[104]
10 20 30 40 50
0
1
2
3
4
5
6
ρ (mΩ.cm)
T (K)
µ
o
H = 0,00 T
µ
o
H = 0,15 T
µ
o
H = 0,30 T
62
Figura. 4.6 – Derivada da resistividade elétrica da amostra policristalina de RuSr
2
GdCu
2
O
8
em
função da temperatura, na presença de campos magnéticos.
O pico de maior temperatura na derivada
dT
d
ρ
da Figura 4.6 corresponde à transição
supercondutora que ocorre no interior dos grãos, enquanto que o máximo de mais baixa
temperatura é indicativo do processo de percolação através das ligações fracas entre os
grãos. Os acoplamentos intergrão, que podem ocorrer via tunelamento Josephson ou por
efeitos de proximidade, são fortemente dependentes da temperatura, do campo magnético e
da densidade de corrente aplicada. Considerando a amostra granular como um sistema de
grãos fracamente acoplados, observamos que a diminuição da temperatura propicia que,
primeiramente, os grãos se tornem supercondutores em T = T
c
. Porém, as fases do
parâmetro de ordem de cada grão flutuam incoerentemente logo abaixo de T
c
. Somente nas
proximidades do estado de resistência nula, em temperaturas mais baixas, é estabelecida
uma ordem de longo alcance através das ligações fracas, tornando o agregado granular
inteiramente supercondutor.
10 20 30 40 50 60 70
-0.1
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
dρ/dT (mΩ.cm/K)
Temperatura (K)
µ
o
H = 0,15 T
µ
o
H = 0,30 T
63
4.3 - Magneto-resistência
A magneto-resistência expressa a variação da resistividade elétrica em função do
campo magnético aplicado quando a temperatura é estabilizada num valor fixo. A
Figura 4.7 ilustra as curvas de magneto-resistência ( )0(
ρ
ρ
ρ
−
=
∆
, onde
ρ
é a
resistividade na presença de campo magnético e )0(
ρ
é a resistividade em campo nulo)
obtidas em temperaturas no intervalo desde 91 K até a região em que ocorre a transição
supercondutora.
Figura 4.7 - Magneto-resistência da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
. O gráfico (a) ilustra as curvas de magneto-
resistência para temperaturas correspondentes ao estado normal. Os dados apresentados em (b)
correspondem ao início da transição supercondutora. Os gráficos (c) e (d) ilustram as curvas de magneto-
resistência para temperaturas no intervalo da transição supercondutora. (A linha que une os pontos é um
guia para os olhos).
-6 -4 -2 0 2 4 6
0,00
0,05
0,10
0,15
(b)
____
∆
ρ
ρ
(0)
µ
o
H (T)
41 K
43 K
-6 -4 -2 0 2 4 6
0,0
0,5
1,0
1,5
(c)
µ
o
H (T)
∆
ρ
ρ
(0)
34 K
35 K
39 K
-6 -4 -2 0 2 4 6
0
4
8
12
16
(d)
µ
o
H (T)
∆
ρ
ρ
(0)
31 K
32 K
0 2 4 6
0,000
0,005
0,010
(a)
64 K
80 k
91 K
∆
ρ
ρ
(0)
µ
o
H (T)
64
Observa-se que, de T = 91 K até T = 64 K (Figura 4.7 (a)) a magneto-resistência é
muito pequena em campos entre 0 e 5 T . A partir de T = 43 K (Figura 4.7 (b)), o campo
magnético começa a atuar significativamente no transporte de cargas, devido ao início da
transição supercondutora. Conforme a temperatura diminui através de T
c
, efeitos devido à
flutuações supercondutoras tornam-se perceptíveis. Em baixos campos aplicados, a
resistividade sofre um aumento considerável em T = 41 K, e em temperaturas inferiores,
devido ao “quenching” de flutuações supercondutoras na região intragranular.
As Figuras 4.7 (c) e (d) mostram a variação da magneto-resistência com o campo
magnético no intervalo entre T = 39 K e T = 31 K, em que se processa a transição
supercondutora. Neste intervalo, campos magnéticos fracos provocam grandes variações
positivas na magneto-resistência.
Persistindo com o resfriamento da amostra, o estado supercondutor se estabiliza, em
H = 0, no intervalo abaixo de T = 28 K (Figura 4.8). Entretanto, campos magnéticos baixos
restauram, em parte, o comportamento resistivo. Um comportamento quase linear de
ρ
em
função de
µ
o
H é obtido em 16 K. Esse comportamento corresponde a um regime em que
dominam efeitos de deriva de fluxo magnético
[105]
.
Figura 4.8 - Magneto-resistência da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
. O gráfico ilustra as curvas de magneto-
resistência para temperaturas correspondentes as estado supercondutor. (A linha que une os pontos é um
guia para os olhos).
-6 -4 -2 0 2 4 6
0
1
2
3
4
5
6
16 K
11 K
ρ (mΩ.cm)
µ
o
H (T)
28 K
25 K
20 K
65
Em T = 11 K, a resistividade permanece nula até aproximadamente 2 T, o que
corresponde ao estabelecimento de um estado supercondutor com corrente crítica finita na
presença de campo magnético longitudinal.
4.4 - Magnetização DC
Nesta seção serão apresentados os resultados obtidos nas medidas de magnetização
no RuSr
2
GdCu
2
O
8
(RuGd-1212). Campos magnéticos entre 0 e 3 T foram aplicados numa
amostra desse composto confeccionada na forma de uma agulha, de modo a minimizar os
efeitos desmagnetizantes.
As medidas de magnetização, realizadas segundo os procedimentos ZFC-FC,
possibilitam o acompanhamento qualitativo da evolução magnética da amostra
Ru(Gd)-1212 em função da temperatura. A Figura 4.9 - (a) indica que o sistema apresenta
um comportamento paramagnético até T
N
= 132,80 K, onde ocorre uma transição para um
estado dominantemente antiferromagnético. O resfriamento da amostra abaixo de 27 K
caracteriza uma contribuição diamagnética, relacionada ao estabelecimento do estado
supercondutor em baixas temperaturas.
Figura 4.9 - Magnetização ZFC-FC da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
em
µ
o
H = 0,5 10
-3
T (a)
e em
µ
o
H = 3,0 10
-2
T (b).
Observa-se que a contribuição diamagnética torna-se relevante em temperaturas
abaixo daquela em que a resistividade se torna nula. Esse comportamento é típico de
0 50 100 150 200
-4
0
4
8
(a)
ZFC
FC
27 K
T
N
= 132,80 K
µ
o
H = 0,5 10
-3
T
M (10
-2
emu/g)
Temperatura (K)
0 50 100 150 200 250
0,0
0,5
1,0
ZFC
FC
(b)
µ
o
H = 3,0 10
-2
T
M (emu/g)
Temperatura (K)
66
sistemas granulares cujos grãos são muito pequenos. Somente quando correntes de
blindagem circulam em regiões macroscópicas da amostra o diamagnetismo
torna-se observável. As curvas ZFC-FC evidenciam o comportamento irreversível da
magnetização. Essas irreversibilidades revelam a presença de “canting” dos momentos
magnéticos nesse sistema. Portanto, o estado antiferromagnético é frustrado, sendo possível
a existência de um ferromagnetismo fraco na orientação cristalina paralela aos planos de
Ru-O
2
, conforme discutido na seção 1.4.4. Realizando medidas em campos magnéticos
mais intensos, o sinal diamagnético é suprimido, conforme ilustra a Figura 4.9 - (b).
Em campos magnéticos elevados, a irreversibilidade ZFC-FC é suprimida
(Figura 4.10-(a)) e uma forte componente paramagnética, devida aos spins do Gd, domina a
magnetização na região de baixas temperaturas.
Figura 4.10 - (a)Magnetização da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
em
µ
o
H = 1,5 T. (b) Magnetização da
amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
na região normal
No Capítulo 5, tratamos de modo mais específico da contribuição ao efeito Hall
relacionada à magnetização. Com vistas à posterior análise dessa contribuição anômala, as
intensidades de campo magnético aplicados nas medidas de magnetização da
Figura 4.10 - (b) foram as mesmas posteriormente utilizadas nas medidas de efeito Hall.
4.5 - Histerese Magnética
As medidas de magnetização em função do campo aplicado, ilustradas na
Figura 4.11, foram realizadas, segundo o procedimento ZFC, em 200 K, 80 K e 17 K. Essas
0 50 100 150 200 250
0
5
10
15
20
25
(a)
M (emu/g)
Temperatura (K)
40 80 120 160 200
0
5
10
15
(b)
µ
o
H = 2,0 T
µ
o
H = 1,5 T
µ
o
H = 1,0 T
M (emu/g)
Temperatura (K)
67
temperaturas correspondem, respectivamente, a estados acima de T
N
, entre T
N
e T
c
e abaixo
de T
c
.
Figura 4.11 - Magnetização da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
versus campo aplicado (até 5T).
Em 200 K, a magnetização da amostra varia linearmente com o aumento do campo
aplicado, caracterizando o comportamento de um sistema paramagnético. Em 80 K, a
amostra apresenta uma magnetização fortemente não linear, identificando a presença de
ordem magnética. Em 17 K o sinal magnético torna-se ainda mais intenso. Analisando a
região próxima à origem do gráfico, observa-se que ocorre uma pequena histerese na
magnetização (Figura 4.12).
Figura 4.12 - Ampliação das medidas de magnetização em função do campo magnético da amostra de
Ru(Gd)-1212 na região de baixos campos em (a) T = 80 K e (b) T = 17 K.
-6 -4 -2 0 2 4 6
-8
-4
0
4
8
M (emu/g)
µ
o
H (T)
T = 200K
T = 80K
T = 17K
-0,2 -0,1 0,0 0,1 0,2
-0,50
-0,25
0,00
0,25
0,50
(a)
M (emu/g)
µ
o
H (T)
T = 80K
-0,2 -0,1 0,0 0,1 0,2
-0,50
-0,25
0,00
0,25
0,50
(b)
M (emu/g)
µ
o
H (T)
T = 17K
68
A histerese que ocorre em baixos campos nas medidas abaixo de T
N
, pode ser
atribuída à fraca contribuição ferromagnética devida ao “canting” dos momentos
magnéticos do Rutênio. Entretanto não foi observada, até 5 T, nenhuma tendência à
saturação, o que é esperado num sistema globalmente antiferromagnético. À medida que
aumenta a intensidade do campo, a componente antiferromagnética passa a ser dominante.
A Figura 4.13 ilustra a curva de histerese obtida numa medida realizada abaixo de T
c
no
limite de campos magnéticos muito fracos. Neste gráfico é possível identificar a
contribuição diamagnética, característica dos supercondutores, em torno de H = 0.
Figura 4.13 - Histerese da amostra de RuSr
2
GdCu
2
O
8
em baixo campo obtida na fase supercondutora
em T = 20 K.
-20 -10 0 10 20
-4
-2
0
2
4
H (Oe)
M (10
-3
emu/g)
69
Capítulo 5 - Efeito Hall no RuSr
2
GdCu
2
O
8
Neste capítulo serão apresentados os resultados obtidos no estudo do efeito Hall na
fase normal de uma amostra policristalina do RuGd
2
SrCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212). Esses
experimentos, combinados com as medidas de magnetização e resistividade, permitem a
obtenção da contribuição anômala ao efeito Hall. Também serão apresentados resultados na
fase supercondutora.
5.1 - Tensão Hall
A medida de efeito Hall propriamente dita consiste na determinação da tensão Hall, tal
como é descrito no capítulo 3. A Figura 5.1 ilustra o resultado de uma série de medidas da
tensão Hall versus temperatura para campos magnéticos aplicados de 0,25 T até 2,00 T. O
pico negativo observado na Figura 5.1- (a) ocorre durante a transição supercondutora na
amostra estudada de Ru(Gd)-1212. A Figura 5.1-(b) detalha o comportamento da tensão Hall
na fase normal, região de maior interesse neste trabalho.
Figura 5.1 – Tensão Hall na amostra de RuGd-1212 realizada pelo método AC (37 Hz).
(a) Medida completa. (b) Resultados na fase normal.
0 50 100 150 200 250
-1,4
-1,2
-1,0
-0,8
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
(a)
µ
o
H = 0,25 T
µ
o
H = 0,50 T
µ
o
H = 0,75 T
µ
o
H = 1,00 T
µ
o
H = 1,50 T
µ
o
H = 2,00 T
V
H
( mV )
Temperatura (K)
0 50 100 150 200 250
0,00
0,02
0,04
0,06
0,08
0,10
(b)
µ
o
H = 0,25 T
µ
o
H = 0,50 T
µ
o
H = 0,75 T
µ
o
H = 1,00 T
µ
o
H = 1,50 T
µ
o
H = 2,00 T
V
H
( mV )
Temperatura (K)
70
5.2 - Resistividade Hall na Fase Normal
A Figura 5.2 mostra a dependência da resistividade Hall da amostra estudada de
Ru(Gd)-1212 em função do campo magnético aplicado para várias temperaturas. Em altas
temperaturas (parte (a) da Figura 5.2) observa-se que
ρ
H
varia de forma aproximadamente
linear com o campo aplicado. Esse comportamento está de acordo com o efeito Hall ordinário,
pois acima de T
N
= 133 K a amostra está na fase paramagnética. Em temperaturas inferiores à
T
N
(parte (b) da Figura 5.2), a dependência de
ρ
H
com o campo magnético torna-se mais
complexa, indicando a presença de um termo anômalo.
Figura 5.2 - Resistividade Hall em função do campo magnético aplicado para a amostra estudada de Ru(Gd)-
1212. (a) Temperaturas na fase paramagnética (T > T
N
). (b) Temperaturas na fase antiferromagnética (T
c
< T
< T
N
).
5.3 - Coeficiente Hall
O coeficiente Hall total é definido como:
aplo
H
H
H
R
µ
ρ
= (5.1)
onde
apl
H é o campo magnético aplicado.
A partir da medida da tensão Hall
H
V , e sendo conhecidas a corrente elétrica
i
e a
espessura
d
da amostra, a resistividade Hall é determinada por:
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
0
3
6
9
(a)
H (T)
243,0 K
152,9 K
133,1 K
ρ
H
(mΩ.cm)
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
0
3
6
9
(b)
53,6 K
105,7 K
128,8 K
ρ
H
(mΩ.cm)
H (T)
71
i
dV
H
H
⋅
=
ρ
(5.2)
A Figura 5.3 mostra a dependência do coeficiente Hall total, medido em campos de 1,0
T, 1,5 T e 2,0 T, em função da temperatura. Estes experimentos foram realizados segundo o
método AC.
Figura 5.3 - Coeficiente Hall versus temperatura para a amostra de Ru(Gd)-1212. A linha pontilhada é
um guia para os olhos.
Ampliando a região normal (T > 40 K) da Figura 5.3 observa-se um pico no
coeficiente Hall em 133≈
N
T K (Figura 5.4), temperatura em que ocorre o ordenamento
antiferromagnético do sistema. À medida que a temperatura diminui, se aproximando de T
c
, o
coeficiente Hall cresce fortemente até atingir um valor máximo. A partir de então, cai
abruptamente, invertendo seu sinal na fase supercondutora antes de se anular em temperaturas
mais baixas.
Em acordo com os resultados da Figura 5.4, observa-se que R
H
torna-se dependente do
campo aplicado abaixo de temperaturas próximas a T
N
, o que indica a ocorrência de uma
contribuição anômala ao efeito Hall, relacionada ao ordenamento magnético que se estabelece.
0 50 100 150 200 250
-2,0
-1,5
-1,0
-0,5
0,0
0,5
µ
o
H = 1,0 T
µ
o
H = 1,5 T
µ
o
H = 2,0 T
R
H
(10
-7
m
3
/C)
Temperatura (K)
72
Figura 5.4 - Coeficiente Hall versus temperatura para a amostra de Ru(Gd)-1212 na fase normal. A linha
pontilhada é um guia para os olhos.
As medidas realizadas segundo a técnica AC apresentam maior confiabilidade em
relação à precisão relativa dos dados medidos, bem como sua variação com a temperatura e o
campo magnético. Porém, com essa técnica é difícil determinar o sinal do coeficiente Hall,
pois, para isto, é necessário uma comparação com padrões conhecidos. Utilizando a técnica
DC obtêm-se com certeza esse sinal. Entretanto, a precisão da medida é inferior. A Figura 5.5
ilustra os resultados obtidos para o coeficiente Hall em ambas as técnicas.
Figura 5.5 – Coeficiente Hall da amostra de Ru(Gd)-1212. Comparação entre os métodos AC e DC.
0 50 100 150 200 250
-20
-15
-10
-5
0
5
µ
o
H = 1,0 T
R
H
(10
-8
m
3
/C)
Temperatura (K)
Método DC
Método AC
50 100 150 200 250
-2
0
2
4
6
8
µ
o
H = 1,0 T
µ
o
H = 1,5 T
µ
o
H = 2,0 T
R
H
(10
-9
m
3
/C)
Temperatura (K)
73
O resultado das medidas de efeito Hall na amostra Ru(Gd)-1212 utilizando o método
DC mostra que no estado normal (T > 40 K) o coeficiente Hall tem sinal positivo, e os
portadores de carga são do tipo lacunas, típico dos cupratos supercondutores. No estado
supercondutor (T < 40 K), o coeficiente Hall inverte o sinal, e tem magnitude muito superior
à do estado normal.
5.4 - Análise do Efeito Hall na Fase Normal
Nos experimentos de efeito Hall a amostra foi conformada na forma de paralelepípedo,
tendo um fator desmagnetizante 1≈
H
η
. Nas medidas de magnetização, onde a amostra possui
forma de agulha, o fator desmagnetizante pode ser aproximado como 0≈
M
η
. Assim, o
campo magnético real sentido pela amostra nas medidas de efeito Hall é reduzido, em relação
ao campo magnético aplicado, para
MHH
Hapl
η
−= , (5.3)
onde H é o campo real sentido pela amostra,
apl
H é o campo magnético aplicado
externamente, 1≈
H
η
e
M
é a magnetização da amostra.
Em condutores magnéticos a resistividade Hall é normalmente escrita como:
MRBR
osoHall
µρ
+= , (5.4)
onde
o
R e
s
R são, respectivamente, os coeficientes Hall ordinário e anômalo. Relembrando
que a indução magnética é dada por MHB
00
µµ
+= , podemos escrever, utilizando a
equação (5.3):
(
)
MRMMHR
SHaplHall 000
µηµρ
++−= (5.5)
O coeficiente Hall total
H
R ,
definido pela equação (5.2), pode ser reescrito como:
(
)
MH
M
R
MH
M
RR
oHo
o
S
oHo
Ho
oH
µηµ
µ
µηµ
ηµ
+
+
+
−
+=
1
1 . (5.6)
Como 1≈
H
η
, podemos definir
MH
M
M
oo
o
H
µµ
µ
+
≡ , (5.7)
74
e coeficiente Hall total pode finalmente ser expresso como:
HSoH
MRRR += . (5.8)
5.5 - Determinação de M
H
Para a análise dos resultados dos experimentos de efeito Hall na amostra estudada de
Ru(Gd)-1212, é necessário normalizar os dados da magnetização apresentados no capítulo
anterior (Figura 4.10-(b)) utilizando a equação 5.7. A Figura 5.6 ilustra a dependência de M
H
com a temperatura para campos magnéticos aplicados de 1,0 T, 1,5 T e 2,0 T. Em
temperaturas superiores a ~ 145 K, M
H
praticamente não varia com o campo aplicado. Nas
proximidades de T
N
~133 K, e principalmente abaixo dessa temperatura, observa-se uma forte
dependência de M
H
com o campo magnético.
Figura 5.6 - M
H
versus temperatura. O cálculo de M
H
foi realizado nas mesmas temperaturas em que foram
feitos os experimentos de efeito Hall.
50 100 150 200
0
1
2
3
4
1,0 T
1,5 T
2,0 T
10
-3
M
H
Temperatura (K)
75
5.6 - Determinação dos Coeficientes Hall Ordinário e Anômalo
A partir dos dados obtidos para
H
M , ilustrados na Figura 5.6, e assumindo que
o
R é
independente da temperatura, o gráfico de
H
R versus
H
M (Figura 5.7) com campos
magnéticos aplicados fixos, permite a determinação simultânea de
o
R e
S
R através da
equação 5.8.
Figura 5.7 -
H
R
versus
H
M
. A reta corresponde à aproximação
HSoH
MRRR
+
=
.
O coeficiente Hall ordinário
o
R é obtido a partir de uma extrapolação linear de
H
R
versus
H
M ao ponto 0=
H
M na fase paramagnética (Figura 5.7). No regime em que as
temperaturas são superiores à
N
T ,
S
R é independente da temperatura e cresce com o aumento
da intensidade do campo magnético aplicado. A Tabela 5.1 mostra os valores de R
o
, R
S
(na
fase paramagnética) e de p (concentração de lacunas calculada a partir da equação 2.2) para os
campos magnéticos estudados.
0 1 2 3 4
0
2
4
6
0 1 2 3 4
0
2
4
6
0 1 2 3 4
0
2
4
6
(a)
µ
o
H = 1,0 T
R
H
(10
-9
m
3
/C)
M
H
.10
-3
M
H
.10
-3
(b)
µ
o
H = 1,5 T
R
H
(10
-9
m
3
/C)
M
H
.10
-3
(c)
µ
o
H = 2,0 T
R
H
(10
-9
m
3
/C)
76
H (T) R
o
(10
-9
m
3
C
-1
) R
S
(10
-6
m
3
C
-1
) p (10
21
cm
-3
) p (at.Cu
-1
)
1,0
2,05 ± 0,08 0,90 ± 0,09
4,2 0,35
1,5
1,80 ± 0,04 1,02 ± 0,06
4,8 0,41
2,0
1,65 ± 0,05 1,09 ± 0,9
5,3 0,45
Tabela 5.1 - H: Campo magnético aplicado, R
o
: coeficiente Hall Ordinário, R
S
: coeficiente Hall anômalo, p:
concentração de lacunas. (Valores correspondentes à fase paramagnética).
5.6.1 - O Coeficiente Hall Ordinário
Normalmente, o coeficiente Hall ordinário, dado por
nq
o
R
1
= , não depende do campo
magnético. Entretanto, na amostra estudada de RuGd-1212, a variação da densidade de
portadores com o campo magnético faz com que R
H
diminua com o aumento da intensidade
do campo aplicado. A estimativa para a densidade de portadores (p) para o RuGd-1212
encontrada (Tabela 5.1) está de acordo com cálculos baseados na distância interatômica Cu-O,
que reportam p ~ 0,4 lacunas por átomo de Cu
[57]
. Entretanto, outras medidas de transporte
indicam uma densidade da ordem de p ~ 0,1 lacunas por átomo de Cu
[43]
. A dependência de
densidade de portadores com o campo magnético aplicado é um tópico relevante que merece
uma investigação detalhada.
Figura 5.8 - Dependência do coeficiente Hall Ordinário com o campo magnético aplicado
1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0
1.5
1.6
1.7
1.8
1.9
2.0
2.1
R
o
(10
-9
m
3
C
-1
)
µ
o
H (T)
77
5.6.2 - O Coeficiente Hall Anômalo
Uma vez determinado o valor de
o
R , e supondo que este não varia com a temperatura,
a dependência do coeficiente Hall anômalo com a temperatura pode ser obtida a partir da
equação (5.8) para cada um dos campos magnéticos estudados (Figura 5.9).
Figura 5.9 - Dependência do coeficiente Hall anômalo com a temperatura.
A teoria de Karpus-Luttinger prevê que a dependência do coeficiente Hall anômalo
com a temperatura esteja associada à resistividade longitudinal
xx
ρ
da seguinte forma:
)()(
2
TATR
xx
KL
S
ρ
= (5.9)
onde A é uma constante independente da temperatura.
Para testar essa predição, assumimos que esta teoria é válida no regime de altas
temperaturas, na fase paramagnética. Na Figura 5.10 a linha contínua ilustra uma estimativa
para )(TR
KL
S
baseada na medida da resistividade longitudinal, )(T
xx
ρ
. Observa-se que a
contribuição )(TR
KL
S
descreve algumas características de )(TR
S
. Entretanto a adição de outro
termo de igual magnitude é claramente necessária para descrever os resultados obtidos. A
hipótese deste trabalho é que esta contribuição adicional a )(TR
S
seja devida à quiralidade.
50 100 150 200 250
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
µ
o
H= 1,0 T
µ
o
H= 1,5 T
µ
o
H= 2,0 T
R
S
(10
-6
m
3
/C)
Temperatura (K)
78
0 50 100 150 200 250
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
(b)
2
A
ρ
xx
µ
o
H = 1,5 T
R
S
(10
-6
m
3
/C)
Temperatura (K)
0 50 100 150 200 250
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
(a)
Temperatura (K)
2
A
ρ
xx
µ
o
H = 1,0 T
R
S
(10
-6
m
3
/C)
0 50 100 150 200 250
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
(c)
Temperatura (K)
2
A
ρ
xx
µ
o
H = 2,0 T
R
S
(10
-6
m
3
/C)
Figura 5.10 - Coeficiente Hall anômalo (estimado a partir de
H
oH
s
M
RR
R
−
=
) em função da temperatura. A
linha contínua corresponde à estimativas baseadas na teoria de Karpus-Luttinger.
5.7 - A Contribuição Quiral ao Efeito Hall Anômalo do
Ru(Gd)-1212
Segundo mostra a Figura 5.10, o termo necessário para descrever completamente o
efeito Hall anômalo no Ru(Gd)-1212 deve ter sinal oposto a )(TR
KL
S
e sua intensidade deve
aumentar fortemente quando a temperatura decresce abaixo de
N
T . Na Figura 5.11 são
apresentadas as previsões para o comportamento do coeficiente Hall total segundo a teoria de
79
Karpus-Luttinger (linha contínua). No limite das temperaturas acima de
N
T , na fase
paramagnética, a previsão teórica é compatível com os dados experimentais, embora haja forte
dispersão dos dados na representação da Figura 5.10. Entretanto, nas proximidades de T
N
e,
sobretudo, abaixo dessa temperatura, é evidente a presença de uma segunda contribuição ao
efeito Hall anômalo.
Figura 5.11 - Variação do coeficiente Hall total com a temperatura. A linha contínua corresponde a
uma estimativa segundo a teoria de Karpus-Lutthinger (
Hxxo
MAR
2
ρ
+
) para o efeito Hall em materiais
magnéticos.
5.8 - O Ângulo de Hall do Ru(Gd)-1212
Na amostra estudada de RuGd-1212, a cotangente do ângulo de Hall não apresenta
uma dependência quadrática com a temperatura no intervalo correspondente a todo o estado
normal, como ocorre em geral com outros cupratos supercondutores. Isso era esperado, uma
40 80 120 160 200
0
2
4
6
8
40 80 120 160 200
0
2
4
6
8
40 80 120 160 200
0
2
4
6
8
R
H
(10
-9
m
3
/C)
µ
o
H = 1,5 T
Temperatura (K)
(c)
µ
o
H = 2,0 T
R
H
(10
-9
m
3
/C)
Temperatura (K)
R
H
(10
-9
m
3
/C)
(b)
(a)
µ
o
H = 1,0 T
Temperatura (K)
80
0 1 2 3 4 5
0,4
0,8
1,2
1,6
T
N
~133 K
µ
o
H = 2,0 T
µ
o
H = 1,5 T
µ
o
H = 1,0 T
cot
θ
H
(10
9
)
T
2
(10
4
K
2
)
vez que fase normal do RuGd-1212 ocorre uma transição magnética, e a contribuição anômala
ao efeito Hall também se manifesta no comportamento do ângulo de Hall. Entretanto,
conforme observado na Figura 5.12, no regime paramagnético até T
N
~ 133 K, a cotangente
do ângulo de Hall comporta-se de forma aproximadamente linear com o quadrado da
temperatura. Abaixo dessa temperatura manifestam-se os efeitos devidos ao ordenamento
magnético.
Figura 5.12 - Variação da cotangente do ângulo de Hall total com T
2
. A linha pontilhada é um guia
para os olhos.
5.9 - Efeito Hall na Fase Supercondutora do Ru(Gd)-1212
A Figura 5.13 mostra a dependência do coeficiente Hall total com a temperatura na
fase supercondutora para diversos campos aplicados. Os experimentos foram realizados
segundo o método AC.
Observa-se uma inversão de sinal do coeficiente Hall antes de se anular em baixas
temperaturas. Essa inversão de sinal foi confirmada com experimentos de efeito Hall através
de medidas seguindo os procedimentos do método DC. Os resultados revelam também que a
constante Hall no estado supercondutor alcança valores muito mais elevados que no estado
normal. A constante Hall na fase supercondutora atinge um máximo negativo cujo valor
diminui com o aumento da intensidade do campo aplicado. A temperatura em que ocorre este
máximo também decresce com H.
81
Figura 5.13 - Variação do coeficiente Hall total com a temperatura durante a transição
supercondutora. A linha contínua é um guia para os olhos.
A origem da inversão do sinal Hall observada na fase supercondutora do Ru(Gd)-
1212 pode estar relacionada à formação de um estado de vórtices espontâneo
[40]
, estabilizado
abaixo de T
c
, em razão do ordenamento magnético. Nesse cenário, haveria uma densidade de
vórtices, maior que a induzida pelo campo aplicado, fracamente aprisionados. Esses vórtices
se movem sob ação da força de Lorentz (ou Magnus) contribuindo para o efeito Hall.
Entretanto, é difícil explicar a inversão de sinal segundo esse modelo.
Com base no modelo proposto por Aligia e Gusmão
[100]
é possível associar a inversão
do sinal Hall em sistemas policristalinos tipo Ru(Eu,Gd)-1212 à condução por elétrons nos
planos de Ru-O e inter-planos. Na fase normal a condução é realizada majoritariamente por
lacunas nos planos de Cu-O, resultando num coeficiente Hall positivo. Na fase
supercondutora, não haveria lacunas livres nos planos de Cu-O, e os vórtices ficariam
ancorados nos centros de “pinning”; resultando a contribuição não dominante por elétrons nos
planos de Ru-O.
0 10 20 30 40 50 60
-1,00
-0,75
-0,50
-0,25
0,00
0,25
0 10 20 30 40 50 60
-8
-6
-4
-2
0
0 10 20 30 40 50 60
-0,20
-0,15
-0,10
-0,05
0,00
0,05
(a)
µ
o
H = 2500 Oe
µ
o
H = 5000 Oe
µ
o
H = 7500 Oe
Temperatura (K)
R
H
(10
-6
Ω.m/T)
(b)
R
H
(10
-6
Ω.m/T)
Temperatura (K)
µ
o
H = 300 Oe
µ
o
H = 500 Oe
µ
o
H = 1000 Oe
(c)
Temperatura (K)
R
H
(10
-6
Ω.m/T)
µ
o
H = 10000 Oe
µ
o
H = 15000 Oe
µ
o
H = 20000 Oe
82
Conclusões
Neste trabalho realizou-se um estudo experimental das propriedades de
transporte elétrico e da magnetização de uma amostra policristalina do supercondutor
magnético RuGd
2
SrCu
2
O
8
(Ru(Gd)-1212). Em especial, a amostra foi alvo de estudos
de efeito Hall, onde foi possível a obtenção da componente Hall anômala.
Em altas temperaturas, o comportamento da resistividade elétrica da amostra
estudada cresce linearmente com a temperatura. Tal comportamento é característico dos
óxidos supercondutores de alta temperatura crítica. Entretanto, ocorre uma alteração no
comportamento resistivo do Ru(Gd)-1212 em T
N
~133 K, onde se estabelece um
ordenamento magnético nos planos de RuO
2
. Abaixo dessa temperatura a resistividade
mostra uma tendência a crescer com a diminuição da temperatura. Verificou-se que a
transição resistiva para o estado supercondutor se desenvolve em duas etapas.
Inicialmente, em
aproximadamente 48 K, a supercondutividade começa a se estabelecer
no interior dos grãos da amostra (transição de pareamento). Em temperaturas inferiores,
ocorre a transição de coerência, onde as fases do parâmetro de ordem dos grãos
individuais correlacionam-se através do acoplamento Josephson intergrão e adquirem
ordem de longo alcance. A transição de coerência é caracterizada pelo estabelecimento
de um estado de resistência nula que, na ausência de campo magnético, ocorre somente
na temperatura de 28 K. A aplicação de campo magnético provoca o alargamento da
transição de coerência, pois afeta fortemente o acoplamento entre grãos, dificultando a
estabilização de uma corrente de percolação entre os grãos.
Os resultados de magneto-resistência entre 0 e 5 T mostram características
distintas em diferentes regiões de temperatura. Na fase normal, porém abaixo de T
N
, a
magneto-resistência é inicialmente positiva, passa por um máximo e tende a decrescer
em campos elevados. Na região da transição resistiva, a magneto-resistência cresce
rapidamente em baixos campos aplicados, revelando a supressão de flutuações
supercondutoras intergranulares. Em campos mais elevados, a magneto-resistência
cresce de modo menos acentuado em razão da supressão da supercondutividade no
interior dos grãos, e mostra uma tendência à saturação em altos campos. Somente em
temperaturas da ordem de 11 K foi possível identificar um estado com corrente crítica
não nula.
83
As medidas de efeito Hall na fase normal da amostra de RuGd-1212 mostram
que, nessa região, o coeficiente Hall é positivo, indicando que o transporte é realizado
por lacunas. Observa-se um máximo nas curvas do coeficiente Hall total, R
H
, em função
da temperatura que corresponde à transição antiferromagnética em T
N
~ 133 K. Pode-se
notar que, abaixo dessa temperatura, nas imediações da transição supercondutora, o
coeficiente Hall aumenta fortemente com a diminuição da temperatura, atingindo um
valor máximo em temperaturas próximas a 50 K. Abaixo desse máximo, a intensidade
do coeficiente Hall diminui abruptamente, invertendo seu sinal antes de se anular em
temperaturas bem inferiores a T
c
≅
40 K.
O efeito Hall anômalo observado no RuGd-1212 apresenta indícios da existência
de um mecanismo de transporte associado à efeitos de quiralidade. A diferença entre o
comportamento do coeficiente Hall anômalo medido,
)(TR
S
, e a estimativa
determinada a partir da teoria de Karpus-Luttinger,
)(TR
KL
S
, indica que é necessário
considerar a existência de uma contribuição suplementar para descrever os dados
obtidos. Essa contribuição é atribuída à quiralidade associada ao “canting” dos
momentos magnéticos do Ru. As características desse termo estão qualitativamente de
acordo com predições teóricas
[74]
, bem como o efeito Hall medido em outros sistemas
onde momentos magnéticos não colineares estão presentes
[66],[76]
.
Diminuindo a temperatura através de T
c
, observa-se uma mudança de sinal no
coeficiente Hall. Essa inversão de sinal é característica na maioria dos cupratos
supercondutores de alta temperatura crítica. A origem desse efeito não é bem
compreendida. Alguns autores a tem atribuído ao movimento de vórtices de Abrikosov.
No caso do Ru(Gd)-1212, onde vórtices espontâneos possivelmente estão presentes em
razão da componente ferromagnética, na magnetização da amostra, este efeito seria
particularmente pronunciado, como de fato é observado. Outras origens, porém, têm
sido atribuídas à inversão de sinal Hall na transição supercondutora, tais como
flutuações termodinâmicas, condução por duas correntes e outros. No caso do
Ru(Gd)-1212 em particular, a possibilidade de formação de polarons ferromagnéticos
implica na ocorrência de condução por elétrons nos planos de Ru-O
2
e entre esses
planos. Se tal corrente dominar em temperaturas imediatamente inferiores a T
c
, uma
inversão do sinal do coeficiente Hall seria esperada.
84
Referências
[1] GINZBURG, V. L. Ferromagnetic superconductors. Soviet Physics JETP, New
York, v. 4, n. 2, p. 153-160, Mar. 1957.
[2] ABRIKOSOV, A. A.; GORKOV, L. P. Contribution to the theory of
superconductivity alloys with paramagnetic impurities. Soviet Physics JETP, New
York, v. 12, n. 6, p. 1243-1253, June 1961.
[3] MAPLE, M. P. The superconducting transition temperature of La
1−x
Gd
x
Al
2
.
Physics Letters A, Amsterdam, v. 26, n. 10, p. 513-514, Apr. 1968.
[4] MATTHIAS, B. T.; CORENZWIT, E.; VANDERBER, J. M.; BARZ, H. E. High
superconducting transition temperatures of new rare earth ternary borides.
Proceedings of the National Academy of Science of the United States of America,
Washington, v. 74, n. 4, p. 1334-1335, Apr. 1977.
[5] FERTIG, W. A.; JOHNSTON, D. C.; DELONG, L. E.; McCALLUM, R.W.;
MAPLE, M. P.; MATTHIAS, B. T. Destruction of superconductivity at the onset
of long-range magnetic order in the compound ErRh
4
B
4
. Physical Review Letters,
New York, v. 38, n. 17, p. 987-990, Apr. 1977.
[6] EISAKI, H.; TAKAGI, H.; CAVA, R. J.; BATLOGG, B.; KRAJEWSKI, J. J.;
PECK Jr., W. F.; MIZUHASHI, K.; LEE, J. O.; UCHIDA, S. Competition
between magnetism and superconductivity in rare-earth nickel boride carbides.
Physical Review B, Woodbury, v. 50, n. 1, p. 647-650, July 1994.
[7] CHEVREL, R.; SERGENT, M.; PRIGENT, J. Sur de nouvelles phases sulfurées
ternaires du molybdène. Journal of Solid State Chemistry, New York, v. 3, n. 4,
p. 515-519, Nov. 1971.
[8] ESPELUND, A. W. Some properties of a ternary sulfide Mo-Sn-S. Acta Chemica
Scandinavica, Copenhagen, v. 21, n. 3, p. 839-841, 1967.
85
[9] MATTHIAS, B. T.; MAREZIO, M.; CORENZWIT, E.; COOPER, A. S.; BARZ,
H. E. High-temperature superconductors, the first ternary system. Science,
Washington, v. 175, p. 1465-1466, Mar. 1972.
[10] FISCHER, Ø.; ODERMATT, R.; BONGI, G.; JONES, H.; CHEVREL, R.;
SERGENT, M. On the superconductivity in the ternary molybdenum sulfides.
Physics Letters A, Amsterdam, v. 45, n. 2, p. 87-88, Sept. 1973.
[11] ODERMATT, R.; FISCHER, Ø.; JONES, H.; BONGI, G. Upper critical fields of
some ternary molybdenum sulphides. Journal of Physics C, London, v. 7, n. 1, p.
L13-L15, Jan. 1974.
[12] SERGENT, M.; CHEVREL, R. Sur de nouvelles phases séléniées ternaires du
molybdène. Journal Solid State Chemistry, New York, v. 6, n. 3, p. 433-437, Mar.
1973.
[13] OPALOVSKI, A. A.; FEDOROV, V. E.; LOBKOV, E. U. Reaction of
molybdenium, tungsten and rhenium selenides with bromine gas. Zhurnal
Neorganicheskoi Khimii, v. 16, n. 6, p. 1494, 1971.
[14] SPIESSER, M.; MARCHAL, C; ROUXEL, J. Sur des phases molybdène-sélénium
non stoechiométriques. Comptes Rendus Hebdomadaires des Séances de
l’Académie des Sciences Serie C, Paris, v. 266, n. 22, p. 1583-1586, mai 1968.
[15] FISCHER, Ø.; TREYVAUD, A.; CHEVREL, R.; SERGENT, M.
Superconductivity in the Re
x
Mo
6
S
8
. Solid State Communications, Oxford, v. 17, n.
6, p. 721-724, Sept. 1975.
[16] ROTH, S.; IBEL, K.; JUST, W. Neutron scattering experiment on the coexistence
of superconductivity and ferromagnetism. Journal of Physics C, London,, v. 6, n.
23, p. 3465-3468, Nov. 1973.
[17] ROTH, S.; IBEL, K.; JUST, W. Superconductivity and correlation of magnetic-
moments in Ce
1-x
Tb
x
Ru
2
. Journal of Applied Crystallography, Copenhagen, v. 7,
p. 230-232, Apr. 1974.
86
[18] ROTH, S. Coexistence of superconductivity and magnetic order. Applied Physics,
Berlin, v. 15, n. 1, p. 1-11, Jan. 1978.
[19] JOHNSTON, D. C.; SHELTON, R. N. Magnetic-properties of Re
x
Mo
6
Se
8
compounds between 0.7 and 295K. Journal of Low Temperature Physics, New
York, v. 26, n. 3/4, p. 561-572, 1977.
[20] McCALLUM, R. W.; JOHNSTON, D. C.; SHELTON, R. N.; MAPLE, M. B.
Phase-transition in the superconducting state in Gd-rich pseudoternary compounds
(La
1-x
Gd
x
)
1.0
Mo
6
Se
8
. Solid State Communications, Oxford, v. 24, n. 5, p. 391-395,
Nov. 1977.
[21] ISHIKAWA, M.; FISCHER, Ø. Destruction of superconductivity by magnetic
ordering in Ho
1.2
Mo
6
S
8
. Solid State Communications, Oxford, v. 23, n. 1, p. 37-39,
July 1977.
[22] HAMAKER, H. C.; WOOLF, L. D.; MacKAY, H. B.; FISK, Z.; MAPLE, M. B.
Possible observation of the coexistence of superconductivity and long-range
magnetic order in NdRh
4
B
4
. Solid State Communications, Oxford, v. 31, n. 3, p.
139-144, July 1979.
[23] MATTHIAS, B. T.; CORENZWIT, E.; VANDENBERG, J.; BARZ, H. E. High
superconducting transition-temperatures of new rare-earth ternary borides.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,
Washington, v. 74, n. 4, p. 1334-1335, 1977.
[24] SHELTON, R.N.; McCALLUM, R.W.; ADRIAN, H. Superconductivity in rare
earth molybdenum selenides. Physics Letters A, Amsterdam, v. 56, n. 3, p.213-214,
Mar. 1976.
[25] IWASAKI, H.; IKEBE, M.; MUTO, Y. Superconductivity and magnetism of a
body-centered tetragonal ErRh
4
B
4
single crystal. I. Metamagnetism under fourfold
magnetism anisotropy. Physical Review B, Woodbury, v. 33, n. 7, p. 4669-4679,
Apr. 1986.
[26] CAVA, R. J.; TAKAGI, H.; ZANDBERGEN, H. W.; KRAJEWSKI, J. J.; PECK
Jr., W. F.; SIEGRIST, T.; BATLOGG, B.; VAN DOVER, R. B.; FELDER, R. J.;
87
MIZUHASHI, K.; LEE, J. O.; EISAKI, H.; UCHIDA, S. Superconductivity in the
quaternary intermetallic compounds. Nature, London, v. 367, n. 6460, p. 252-253,
Jan. 1994.
[27] WU, M. K. Superconductivity at 93 K in a new mixed-phase Y-Ba-Cu-O
compound system at ambient pressure. Physical Review Letters, Woodbury, v. 58,
n. 9, p. 908-910, Mar. 1987.
[28] FELNER, I.; ASAF, U.; LEVI, Y.; MILLO, O. Coexistence of magnetism and
superconductivity in R
1.4
Ce
0.6
RuSr
2
Cu
2
O
10-γ
(R=Eu and Gd). Physical Review B,
Woodbury, v. 55, n. 6, p. R3374, Feb. 1997.
[29] KADOWAKI, K.; VANDERMEULEN, H. P.; KLAASSE, J. C. P.;
VANSPRANG, M.; KOSTER, J. Q. A.; ROELAND, L. W.; DOBOER, F. R.;
HUANG, Y. K.; MENOVSKY, A. A.; FRANSE, J. J. M. Coexistence of
magnetism and high-Tc superconductivity in GdBa
2
Cu
3
O
7
. Physica B, Amsterdam,
v. 145, n. 3, p. 260-266, Aug. 1987.
[30] GUO-MENG, Z.; RUI-LAN, W.; ZI-WEN, D. Magnetism and superconductivity
in Ba
2
GdCu
3
O
7-y
. Solid State Communications, Oxford, v. 65, n. 11, p. 1395-1398,
Mar. 1988.
[31] FELNER, I.; YARON, U.; ASAF, U.; KRONER, T.; BREIT, V. Oxygen
dependence of the magnetic-anomalies in Pr
1.5
Ce
0.5
Sr
2
NbCu
2
O
10.
Physical Review
B, Woodbury, v. 49, n. 10, p. 6903-6912, Mar. 1994.
[32] FELNER, I.; SPRINZAK, D.; ASAF, U.; KRONER, T. Crossover from two-
dimensional to three-dimensional magnetic structure in Pr
1.5
Ce
0.5
Sr
2
GaCu
2
O
9
.
Physical Review B, Woodbury, v. 51, n. 5, p. 3120-3127, Feb. 1995.
[33] BAUERNFEIND, L.; WIDDER, W.; BRAUN, H. F. Ruthenium-based layered
cuprates RuSr
2
LnCu
2
O
8
and RuSr
2
(Ln
1+x
Ce
1-x
)Cu
2
O
10
(Ln = Sm, Eu, and Gd)
Physica C, Amsterdam, v. 254, n. 1/2, p. 151-158, Nov. 1995.
[34] BERNHARD, C.; TALLON, J. L.; BRÜCHER, E.; KREMER, R. K. Evidence for
a bulk Meissner state in the ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8
from dc
88
magnetization. Physical Review B, Melville, v. 61, n. 22, p. R14960-R14963, June
2000.
[35] BAUERNFEIND, L.; WIDDER, W.; BRAUN, H. F. Superconductor consisting of
CuO
2
and RuO
2
layers. Journal of Low Temperature Physics, New York, v. 105,
n. 5/6, p. 1605-1610, Dec. 1996.
[36] TALLON, J.; BERNHARD, C.; BOWDEN, M.; GILBERD, P.; STOTO, T.;
PRINGLE, D. Coexisting ferromagnetism and superconductivity in hybrid rutheno-
cuprate superconductors. IEEE Transactions on Applied Superconductivity, New
York, v. 9, n. 2, p. 1696-1699, June 1999.
[37] BERNHARD, C.; TALLON, J. L.; NIEDERMAYER, C.; BLASIUS, T.;
GOLNIK, A.; BRÜCHER, E.; KREMER, R. K.; NOAKS, D. R.; STRONACH, C.
E.; ASNALDO, E. J. Coexistence of ferromagnetism and superconductivity in the
hybrid ruthenate-cuprate compound RuSr
2
GdCu
2
O
8
studied by muon spin rotation
and dc magnetization. Physical Review B, Melville, v. 59, n. 21, p. 14099-14107,
June 1999.
[38] PRINGLE, D.; TALLON, J.; WALKER, B. G.; TRODAHL, H. J. Oxygen isotope
effects on the critical and Curie temperatures and Raman modes in the
ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Physical Review B, Melville, v. 59,
n. 18, p. R11679-R11682, May 1999.
[39] HADJIEV, V. G.; FAINSTEIN, A.; ETCHEGOIN, P.; TRODAHL, H. J.;
BERNHARD, C.; CARDONA, M.; TALLON, J. L. Raman scattering from
magnetic excitations in the ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8-δ
.
Physica Status Solidi B, Berlin, v. 211, n. 2, p. R5-R6, Feb. 1999.
[40] BERNHARD, C.; TALLON, J. L.; BRÜCHER, E.; KREMER, R. K. Evidence for
a bulk Meissner state in the ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8
from dc
magnetization. Physical Review B, Melville, v. 61, n. 22, p. R14960-R14963, June
2000.
89
[41] FELNER, I.; ASAF, U.; REICH, S.; TSABBA, Y. Magnetic properties of
RSr
2
RuCu
2
O
8+δ
(R = Eu and Gd). Physica C, Amsterdam, v. 31, n. 3/4, p. 163-171,
Jan. 1999.
[42] KAIBIN, T.; YITAI, Q.; YADUN, Z.; LI, Y.; ZUYAO, C.; YUHENG, Z.
Synthesis and characterization of a new layered superconducting cuprate:
RuSr
2
(Gd,Ce)
2
Cu
2
O
z
. Physica C, Amsterdam, v. 259, n. 1/2, p. 168-172, Mar.
1996.
[43] McLAUGHLIN, A. C.; ZHOU, W.; ATTIELD, J. P.; FITCH, A. N.; TALLON, J.
L. Structure and microstructure of ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Physical Review B, Melville, v. 60, n. 10, p. 7512-7516, Sept. 1999.
[44] CHMAISSEN, O.; JORGENSEN, J. D.; SHAKED, H.; DOLLAR, P.; TALLON, J.
L. Crystal and magnetic structure of ferromagnetic superconducting
RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Physical Review B, Melville, v. 61, n. 9, p. 6401-6407, Mar. 2000.
[45] PICKETT, W. E.; WEHT, R.; SHICK, A. B. Superconductivity in ferromagnetic
RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Physical Review Letters, Melville, v. 83, n. 18, p. 3713-3716,
Nov. 1999.
[46] AWANA, V. P. S. Magneto-superconductivity of rutheno-cuprates. Disponivel
em: <http://arxiv.org/abs/cond-mat/0407799>. Acesso em: 10 dez. 2005.
[47] HROVAT, M.; BENČAN, A.; SAMARDŽIJA, Z.; HOLC, J.; BRGLEZ, A.;
MIHAILOVIČ, D. Investigation of the secondary phase formed during the
synthesis of the RuSr
2
GdCu
2
O
8
compound. Journal of Materials Science Letters,
Dordrecht, v. 19, p. 919-920, 2000.
[48] NAKAMURA, K.; PARK, K. T.; FREEMAN, A. J.; JORGENSEN, J. D. Magnetic
and electronic structures of superconducting RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Physical Review B,
Melville, v. 63, n. 2, 024507 6p., Jan. 2001.
[49] TOKUNAGA, Y.; KOTEGAWA, H.; ISHIDA, K.; KITAOKA, Y.; TAKAGIWA,
H.; AKIMITSU, J. NMR evidence for coexistence of superconductivity and
ferromagnetic component in magnetic superconductor RuSr
2
YCu
2
O
8
:
99,101
Ru and
90
63
Cu NMR. Physical Review Letters, Melville, v. 86, n. 25, p. 5767-5770, June
2001.
[50] TALLON, J. L.; BERNHARD, C.; LORAM, J. W. Thermodynamic, transport and
magnetic properties of the ferromagnetic superconductor RuSr
2
GdCu
2
O
8
and
related compounds. Journal of Low Temperatures, New York, v. 117, n. 3/4, p.
823-830, 1999.
[51] LYNN, J. W.; KEIMER, B.; ULRICH, C.; BERNHARD, C.; TALLON, J. L.
Antiferromagnetic ordering of Ru and Gd in superconducting RuSr
2
GdCu
2
O
8
.
Physical Review B, Melville, v. 61, n. 22, p. R14964-R14967, June 2000.
[52] YONG, Z.; QIRUI, Z.; WEIYAN, K.; JANSHENG, X.; ZHENHUI, H.;
SHIFANG, S.; ZUYAO, C.; YITAI, Q.; GUOQIANG, P. Hall effect in single
phase Ba
2
YCu
3
O
7−δ
. Solid State Communications, Oxford, v. 64, n. 6, p. 885-888,
Nov. 1987.
[53] JORGENSEN, J. D.; CHMAISSEN, O.; SHAKED, H.; SHORT, S.; KLAMUT,
P. W.; DABROWSKI, B.; TALLON, J. L. Magnetic ordering in the
superconducting weak ferromagnets RuSr
2
GdCu
2
O
8
and RuSr
2
EuCu
2
O
8
. Physical
Review B, Melville, v. 63, n. 5, 054440 5p., Feb. 2001.
[54] POŽEC, M.; DULČIĆ, A.; PAAR, D.; HAMZIĆ, A.; BASLETIĆ, M.; TAFRA,
E.; WILLIAMS, G. V. M.; KRÄMER, S. Decoupled CuO
2
and RuO
2
layers in
superconducting and magnetically ordered RuSr
2
GdCu
2
O
8
. Physical Review B,
Melville, v. 65, n. 17, p. 174514-174524, May 2002.
[55] SEGAWA, K.; ANDO, A. Transport anomalies and the role of pseudogap in the
60K of YBa
2
Cu
3
O
7-y
. Physical Review Letters, Melville, v. 86, n. 21, p. 4907-
4910, May 2001.
[56] KLEIN, L.; REINER, J. R.; GEBALLE, T. H.; BEASLEY, M. R.; KAPITULNIK,
A. Extraordinary Hall effect in SrRuO
3.
Physical Review B, Melville, v. 61, n. 12,
p. R7842-R7845, Mar. 2000.
[57] KLAMUT, P. W.; DABROWSKY, B.; MINI, S. M.; KOLESNIK, S.;
MAXWELL, M.; SHENGELAYA, A.; KHASANOV, R.; KELLER, H.; SAVIC,
91
I.; SULKOWSKI, C.; MATUSIAK, M.; WISNIEWSKI, A.; PUZNIAK, R.; FITA,
I. On the magnetic and superconducting properties of Ru
1-x
Sr
2
RECu
2+x
O
8-δ
(RE =
Gd, Eu) compounds. Journal of Applied Physics, Melville, v. 91, n. 10, p. 7134-
7136, May 2002.
[58] KARPLUS, R.; LUTTINGER, J. M. Hall effect in ferromagnetics. Physical
Review, New York, v. 95, n. 5, p. 1154-1160, Sept. 1954.
[59] SMIT, J. The spontaneous Hall effect in ferromagnetics I. Physica, Amsterdam, v.
21, n. 11, p. 877-887, Aug. 1955.
[60] BERGMANN, G. The anomalous Hall effect. Physics Today, New York, v. 32, n.
8, p. 25-30, Aug. 1979.
[61] BERGER, L. Side-jump mechanism for the Hall effect of ferromagnets. Physical
Review B, New York, v. 2, n. 11, p. 4559-4566, Dec. 1970.
[62] RUDERMAN, M. A.; KITTEL, C. Indirect exchange coupling of nuclear magnetic
moments by conduction electrons. Physical Review, New York, v. 96, n. 1, p. 99-
102, Oct. 1954.
[63] YOSIDA, K. Magnetic properties of Cu-Mn alloys. Physical Review, New York,
v. 106, n. 5, p. 893-898, June 1957.
[64] DZIALOSHINSKII, I. On the stability of the phase boundaries between normal
and superconducting states. Soviet Physics JETP, New York, v. 3, n. 6, p. 980-
981, Jan. 1957.
[65] MORIYA, T. New mechanism of anisotropic superexchange interaction. Physical
Review Letters, New York, v. 4, n. 5, p. 228-230, Mar. 1960.
[66] TAGUCHI, Y.; OOHARA, Y.; YOSHIZAWA, H.; NAGAOSA, N.; TOKURA, Y.
Spin chirality, Berry phase, and anomalous Hall effect in a frustrated ferromagnet.
Science, Washington, v. 291, p. 2573-2576, Mar. 2001.
[67] VILLAIN, J. Two-level systems in a spin-glass model. I. General formalism and
two-dimensional model. Journal of Physics C, London, v. 10, n. 23, p. 4793-4803,
Dec. 1977.
92
[68] KAWAMURA, H. Chiral ordering in Heisenberg spin glasses in two and three
dimensions. Physical Review Letters, Woodbury, v. 68, n. 25, p. 3785-3788, June
1992.
[69] KAWAMURA, H. Dynamical simulation of spin-glass and chiral-glass orderings
in three-dimensional Heisenberg spin glasses. Physical Review Letters, Woodbury,
v. 80, n. 24, p. 5421-5424, June 1998.
[70] HUKUSHIMA, K.; KAWAMURA, H. Chiral-glass transition and replica
symmetry breaking of a three-dimensional Heisenberg spin glass. Physical Review
E, Melville, v. 61, n. 2, p. R1008-R1011, Feb. 2000.
[71] IMAGAWA, D.; KAWAMURA, H. Replica symmetry breaking transition of the
weakly anisotropic Heisenberg spin glasses in magnetic fields. Physical Review
Letters, Melville, v. 92, n. 7, 772041 4p., Feb. 2004.
[72] NAKAMURA, T.; ENDOH, S.-I. A spin-glass and chiral-glass transition in a ± J
Heisenberg spin-glass model in three dimensions. Journal of the Physical Society
of Japan, Tokyo, v. 71, n. 9, p. 2113-2116, Sept. 2002.
[73] LEE, L. W.; YOUNG, A. P. Single spin and chiral glass transition in vector spin
glasses in three dimensions. Physical Review Letters, Melville, v. 90, n. 22,
2272031 4p. June 2003.
[74] TATARA, G.; KAWAMURA, H. Chiraliy-driven anomalous Hall effect in weak
coupling regime. Journal of the Physical Society of Japan, Tokyo, v. 71, n. 11, p.
2613-2116, Nov. 2002.
[75] FABRIS, F. W. Efeitos de ordenamento chiral em supercondutores e sistemas
magnéticos desordenados. 2004. 167 f. Tese (Doutorado em Ciências) - Instituto
de Física, Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto Alegre, 2004.
[76] PUREUR, P.; FABRIS, F. W.; SCHAF, J.; CAMPBELL, I. A. Chiral
susceptibility in canonical spin glass and re-entrant alloys from Hall effect
measurements. Europhysics Letters, Paris, v. 67, n. 1, p. 123-129. Apr. 2004.
93
[77] KAWAMURA, H. Anomalous Hall effect as a probe of the chiral order in spin
glasses. Physical Review Letters, Melville, v. 90, n. 4, 472021 4p., Jan. 2003.
[78] BERRY, M. V. Quantal phase factors accompanying adiabatic changes.
Proceedings of Royal Society of London A, London, v. 392, n. 1802, p. 45-57, Mar.
984.
[79] SUNDARAN, G.; NIU, Q. Wave-packet dynamics in slowly perturbed crystals:
Gradient corrections and Berry-phase effects. Physical Review B, Melville, v. 59,
n. 23, p. 14915-14925, June 1999.
[80] ONODA, M.; NAGAOSA, J. Topological nature of anomalous Hall effect in
ferromagnets. Journal of the Physical Society of Japan, Tokyo, v. 71, n. 1, p. 19-
22. Jan. 2002.
[81] YE, J.; KIM, Y. B.; MILLIS, A. J.; SHRAIMAN, B. I.; MAJUMDAR, P.;
TEŠANOVIĆ, Z. Barry phase theory of the anomalous Hall effect: application to
colossal magnetoresistance manganites. Physical Review B, Melville, v. 83, n. 18,
p. 3373-3740, Nov. 1999.
[82] MATL, P.; ONG, N. P.; YAN, Y. F.; LI, Y. Q.; STUDEBAKER, D.; BAUM, T.;
DOUBININA, G. Hall effect of the colossal magneto-resistance manganite
La
1-x
Ca
x
MnO
3
. Physical Review B. Woodbury, v. 57, n. 17, p. 10248-10251, May
1998.
[83] CHUN, S. H.; SALAMON, M. B.; LYANDA-GELLER, Y.; GOLDBART, P. D.;
HAN, P. D. Magnetotransport in manganites and the role of quantal phases: theory
and experiment. Physical Review Letters, Melville, v. 84, n. 4, p. 757-760, Jan.
2000.
[84] IOFFE, L. B.; KALMEYER, V.; WEIGMANN, P. B. Hall coefficient of the
doped Mott insulator: a signature of parity violation. Physical Review B,
Woodbury, v. 43, n. 1, p. 1219-1222, Jan. 1991.
[85] IOFFE, L. B.; LESOVIK, G. B.; MILLIS, A. J. Hall voltage fluctuations as a
diagnostic of internal magnetic field fluctuations in high temperature
94
superconductors and the half-filled Landau level. Physical Review B, Woodbury,
v. 77, n. 8, p. 1584-1587, Aug. 1996.
[86] YIE, Y. Transport properties of high-T
c
cuprates. In: GINSBERG, D. M. (Ed.).
Physical properties of high temperature superconductor. Singapore: World
Scientific, 1992. v. 3, p. 285-362.
[87] MOSHCHALKOV, V. V. Transport phenomena and magnetic susceptibility of
highly correlated charge carriers in heavy fermion and high-T
c
compound. Physica
B, Amsterdam. v. 163, n. 1/3, p. 59-62, Apr. 1990.
[88] HARRIS, J. M.; WU, H.; ONG, N. P.; MENG, R. L.; CHU, C. W. Hall-effect
measurements of HgBa
2
CaCu
2
O
6+δ
. Physical Review B, Woodbury, v. 50, n. 5, p.
3246-3249, Aug. 1994.
[89] ANDERSON, P. W. Hall effect in the two-dimensional Luttinger liquid. Physical
Review Letters, Woodbury, v. 67, n. 15, p. 2092-2094, Oct. 1991.
[90] USUI, M.; OGASAWARA, T.; YASUKOCHI, K.; TOMODA, S. Magnetization,
flux-flow, resistance and Hall effect in superconducting vanadium. Journal of the
Physical Society of Japan, Tokyo, v. 27, n. 3, p. 574-590, Sept. 1969.
[91] ROJAS, J. R. Flutuações nas propriedades de magneto-transporte de
supercondutores de alta temperatura crítica. 1999. 192 f. Tese (Doutorado em
Ciências) - Instituto de Física, Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto
Alegre, 1999.
[92] LANG, W.; GÖB, W.; PEDARNING, J. D.; RÖSSLER, R.; BÄUERLE, D.
Anomalous Hall effect and vortex pinning in the high-T
c
superconductors. Physica
C, Amsterdam, v. 364/365, p. 518-521, Nov. 2001.
[93] GALFEY, M.; ZIRNGIEBL, E. Hall effect of bulk YBa
2
Cu
2
O
7-x
. Solid State
Communications, Oxford, v. 68, n. 10, p. 927-933, Oct. 1988.
[94] FREIMUTH, A.; HOHN, C.; GALFFY, M. Sign change of the flux flow Hall
resistance in high-T
c
superconductors. Physical Review B, Woodbury, v. 44, n. 18,
p. 10396-10399, Nov. 1991.
95
[95] HAGEN, S. J.; SMITH, A. W.; RAJESWARI, M.; PENG, J. L.; LI, Z. Y.;
GREENE, R. L.;MAO, S. N.; XI, X. X.; BHATTACHARYA, S.; LI, QI; LOBB,
C. J. Anomalous flux-flow Hall effect: Nd
1.85
Ce
0.15
CuO
4-y
and evidence for vortex
dynamics. Physical Review B, Woodbury, v. 47, n. 2, p. 1064-1068, Jan. 1993.
[96] RICE, J. P.; RIGAKIS, N.; GINSBERG, D. M.; MOCHEL, J. M. Sign reversal of
the Hall effect below T
c
in untwined single-crystal YBa
2
Cu
3
O
7-δ
. Physical Review
B, Woodbury, v. 46, n. 17, p. 11050-11055, Nov. 1992.
[97] BARDEEN, J.; STEPHEN, M. J. Theory of motion of vortices in superconductors.
Physical Review, New York, v. 140, n. 4A, p. 1197-1207, Nov. 1965.
[98] NOZIERES, P.; VINEN, W. F. Motion of flux lines in type-II superconductors.
Philosophical Magazine, London, v. 14, n. 130, p. 667-688. Oct. 1966.
[99] ABEGAOKAR, V.; HALPERIN, B. I.; NELSON, D. R.; SIGGIA, E. D. Dynamic
of super-fluid films. Physical Review B, New York, v. 21, n. 5, p. 1806-1826, Mar.
1980.
[100] ALIGIA, A. A.; GUSMÃO, M. A. Magnetic and orbital ordering of RuO
2
planes
in the RuSr
2
(Eu,Gd)Cu
2
O
8
. Physical Review B, Melville, v. 70, n. 17, 054403 7p.,
Aug. 2004.
[101] Andrade, S.; Fonseca, F. C.; Jardim, R. F.; Bossi, I.; Torikachvili, M. S.; Lacerda,
A. H.; Bem-Dor, L. Superconductivity in magnetically ordered Ru
1-x
Ir
x
Sr
2
GdCu
2
O
8
compounds. Brazilian journal of Physics, São Paulo, v. 33, n. 4, p. 686-689. Dec.
2003.
[102] COSTA, R. M. Flutuações na magnetocondutividade de supercondutores de alta
temperatura crítica. 1998. 149 f. Tese (Doutorado em Ciências) - Instituto de
Física, Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto Alegre, 1998.
[103] MALOZEMOFF, A. P. Macroscopic magnetic properties of high temperature
superconductors. In: GINSBERG, D. M. (Ed.). Physical properties of high
temperature superconductors. Singapore: World Scientific, 1989. v. 1, p. 71-150.
96
[104] COSTA, R. M. Flutuações na condutividade do YBaCuO na presença de campo
magnético. 1993. 94 f. Dissertação (Mestrado em Física) - Instituto de Física,
Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto Alegre, 1993.
[105] PUREUR NETO, P. Supercondutividade e materiais supercondutores. Porto
Alegre: Instituto de Física, Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto
Alegre, 2004. v. 1.
[106] SEBEK, J.; STEHNO, J.; NEKVASIL, V.; SAFRATA, S.; HAVELA, L.;
SVOBODA, P.; VALVODA, V.; SECHOVSKY, V.; SRAMEK, J.; HRUSKA, K.
Magnetic properties of REBa
2
Cu
3
O
7
(RE = Y, Nd, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho). Physica
C, Amsterdam, v. 153/155, p. 186-187. June 1988.
[107] DUNLAP, B. D.; SLASKI, M.; HINKS, D. G.; SODERHOLM, L.; BENO, M.;
ZHANG, K.; SEGRE, C.; CRABTREE, G. W.; KWOK, W. K.; MALIK, S. K.;
SCHULLER, I. K.; JORGENSEN, J. D.; SUNGAILA, Z. Electronic and magnetic
properties of rare-earth ions in ReBa
2
Cu
3
O
7-δ
(Re = Dy, Ho, Er). Journal of
Magnetism and Magnetic Materials, Amsterdam, v. 68, n. 2, p. 139-144, Aug.
1987.
[108] FABRIS, F. W. Transição resistiva e irreversibilidades magnéticas do
supercondutor granular DyBa
2
Cu
3
O
7-δ
. 1998. 102 f. Dissertação (Mestrado em
Física) - Instituto de Física, Universidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto
Alegre, 1998.
[109] XIAO, D.; SHI, J.; NIU, Q. Berry phase correction to electron density of states in
solids. Physical Review Letters, Melville, v. 95, n. 13, 137204 4p., Sept. 2005.
[110] PUREUR, P.; FABRIS, F. W.; SCHAF, J.; VIEIRA, V. N.; CAMPBELL, I. A.
Chiral anomalous Hall effect in reentrant AuFe alloys. Physical Review B,
Melville, v. 74, n. 21, 214201 3p., Dec. 2006.
[111] JUNGWIRTH, T.; NIU, Q.; MACDONALD, A. H. Anomalous Hall effect in
ferromagnetic semiconductors. Physical Review Letters, Melville, v. 88, n. 20,
207208 4p., May 2002.
97
[112] ONODA, S.; NAGAOSA, N. Spin chirality fluctuations and anomalous Hall effect
in itinerant ferromagnets. Physical Review Letters, Melville, v. 90, n. 19, 196602
4p., May 2003.
[113] FANG, Z.; NAGAOSA, N.; TAKAHASHI, K. S.; ASAMITSU, A.; MATHIEU,
R.; OGASAWARA, T.; YAMADA, H.; KAWASAKI, M.; TOKURA, Y.;
TERAKURA, K. The anomalous Hall effect and magnetic monopoles in
momentum space. Science, Washington, v. 302, p. 92-95, Oct. 2003.
[114] YAO, Y.; KLEINMAN, L.; MacDONALD, A. H.; SINOVA, J.; JUNGWIRTH,
T.; WANG, D. S.; WANG, E.; NIU, Q. First principles calculation of anomalous
Hall conductivity in ferromagnetic bcc Fe. Physical Review Letters, Melville, v.
92, n. 3, 037204 4p., Jan. 2004.
[115] SHENG, L.; SHENG, D. N.; TING, C. S.; HALDANE, F. D. M. Nondissipative
spin Hall effect via quantized edge transport. Physical Review Letters, Melville, v.
95, 136602 4p., Sept. 2005.
[116] ZHOU, H.; SEAMAN, C. L.; DALICHAOUCH, Y.; LEE, B. W.; YANG, K. N.;
HAKE, R. R.; MAPLE, M. B.; GUERTIN, R. P.; KURIC, M. V. Normal and
superconducting state magnetic properties of RBa
2
Cu
3
O
7-δ
compounds. Physica C,
Amsterdam, v. 152, n. 4, p. 321-328, June 1988.
[117] SAXENA, S. S.; AGARWAL, P.; AHILAN, K.; GROSCHE, F. M.;
HASELWIMMER, R. K. W.; STEINER, M. J.; PUGH, E.; WALKER, I. R.;
JULIAN, S. R.; MONTHOUX, P.; LONZARICH, G. G.; HUXLEY, A.;
SHEIKIN, I.; BRAITHWAITE, D.; FLOUQUET, J. Superconductivity on the
border of itinerant-electron ferromagnetism in UGe
2
. Nature, London, v. 406, p.
587-592, Aug. 2000.
[118] ISHIHARA, S.; INOUE, J.; MAEKAWA, S. Effective Hamiltonian in manganites:
study of the orbital and spin structures. Physical Review B, Woodbury, v. 55, n.
13, p. 8280-8286, Apr. 1997.
98
[119] FEINER, L. F.; OLEŚ, A. M.; ZAANEM, A. M. Quantum disorder versus order-
out-of-disorder in the Kugel-Khomskii model. Journal of Physics: Condensed
Matter, Bristol, v. 10, n. 32, p. L555-L561, Aug. 1998.
[120] FREIMUTH, A.; HOHN, C.; GALFFY, M. Sign change of the flux-flow Hall
resistance in the high-T
c
superconductors. Physical Review B, Woodbury, v. 44, n.
18, p. 10396-10399, Nov. 1991.
[121] HAGEN, S. J.; LOBB, C. J.; GREENE, R. L. Anomalous Hall effect in the
superconductors near their critical temperatures. Physical Review B, Woodbury, v.
41, n. 16, p. 11630-11633, June 1990.
[122] HAGEN, S. J.; SMITH, A. W.; RAJESWARI, M. Anomalous flux-flow Hall
effect: Nd
1.85
Ce
0.15
CuO
4-y
an evidence for vortex dynamics. Physical Review B,
Woodbury, v. 47, n. 2, p. 1064-1068, Jan. 1993.
Livros Grátis
( http://www.livrosgratis.com.br )
Milhares de Livros para Download:
Baixar livros de Administração
Baixar livros de Agronomia
Baixar livros de Arquitetura
Baixar livros de Artes
Baixar livros de Astronomia
Baixar livros de Biologia Geral
Baixar livros de Ciência da Computação
Baixar livros de Ciência da Informação
Baixar livros de Ciência Política
Baixar livros de Ciências da Saúde
Baixar livros de Comunicação
Baixar livros do Conselho Nacional de Educação - CNE
Baixar livros de Defesa civil
Baixar livros de Direito
Baixar livros de Direitos humanos
Baixar livros de Economia
Baixar livros de Economia Doméstica
Baixar livros de Educação
Baixar livros de Educação - Trânsito
Baixar livros de Educação Física
Baixar livros de Engenharia Aeroespacial
Baixar livros de Farmácia
Baixar livros de Filosofia
Baixar livros de Física
Baixar livros de Geociências
Baixar livros de Geografia
Baixar livros de História
Baixar livros de Línguas
Baixar livros de Literatura
Baixar livros de Literatura de Cordel
Baixar livros de Literatura Infantil
Baixar livros de Matemática
Baixar livros de Medicina
Baixar livros de Medicina Veterinária
Baixar livros de Meio Ambiente
Baixar livros de Meteorologia
Baixar Monografias e TCC
Baixar livros Multidisciplinar
Baixar livros de Música
Baixar livros de Psicologia
Baixar livros de Química
Baixar livros de Saúde Coletiva
Baixar livros de Serviço Social
Baixar livros de Sociologia
Baixar livros de Teologia
Baixar livros de Trabalho
Baixar livros de Turismo
